粉末触媒合成金刚石体系的温度稳定性问题

就不同粉末触媒、石墨粉配比体系的金刚石单晶在高温高压条件下生长过程中,合成腔体内温度场的变化进行分析,指出合理的粉末触媒合成金刚石体系的粉末触媒及石墨粉的分布状态。     

合成金刚石用触媒合金粉末的开发应用

粉末法合成人造金刚石相比片状合成的相同体积的金刚石来说，产量、质量均有大幅度提高，而材料消耗大幅度降低，用触媒合金粉末材料合成人造金刚石已经得到国内各生产厂家的认同，合成高品级人造金刚石用的触媒合金粉末材料正处于方兴未艾的阶段，触媒合金粉末材料的需求量呈快速增长的趋势。     

Fe+Ni+C体系合成粗颗粒金刚石单晶的生长特征

在配备有高精密化控制系统SPD6×1670T型国产六面顶压机上,采用Fe80Ni20粉末触媒和高纯石墨开展粗颗粒金刚石单晶的生长特征研究。在粉末触媒技术合成金刚石的基础上,引入旁热式组装,以及采用优选粒度的触媒,特别是通过优化合成工艺严格地控制了合成腔体内晶体的成核量及生长速度。最终,在高温高压条件下(约5.4GPa、1435℃)成功合成出尺寸达到0.95mm(18/20目)的优质的粗颗粒金刚石单晶,分析了粗颗粒金刚石的生长特征和晶体缺陷,期待研究的结果有助于我国高品级粗颗粒金刚石的发展。     

超薄NiMnCo合金触媒片对合成金刚石的影响

在研制厚度在０．３ｍｍ以下的ＮｉＭｎＣｏ片状触媒的基础上，就该触媒材料在六面顶压机上合成金刚石的效果进行了研究。实验结果表明：片状触媒材料的薄化，不仅能减少合成金刚石触媒材料的消耗，增加触媒与石墨之间的作用面积。而且还能适当提高合成金刚石高强料的比例；结合上述实验结果，就片状触媒的厚度对合成金刚石效果进行了分析，讨论。     

添加剂LiF对FeNi粉末触媒合成金刚石的影响

研究了添加剂LiF对FeNi粉末触媒合成金刚石的影响.实验中将一定比例的无定形LiF、粉末直接添加到FeNi-C粉末体系中并均匀混合,利用高温高压条件,进行掺LiF合成金刚石的研究.实验结果表明,由于体系中LiF的掺入,对金刚石的合成条件没有明显的影响;借助X衍射测试发现,在高温高压下,体系中LiF的成份并没有发生变化;借助于光学显微镜发现,FeNi-LiF-C体系合成出的晶体晶形完整,但透明度变的很差且表面变得很粗糙,包裹体增多;通过扫描电子显微镜(SEM),对两种体系所合成金刚石表面的形貌进行了观察,发现FeNi-LiF-C体系所合成的晶体表面有凹坑出现.     

微晶石墨对Ⅱa型宝石级金刚石单晶生长的影响

将除氮剂Ti(Cu)添加到FeNiCo合金触媒中在高温高压下合成出优质Ⅱa型宝石级金刚石单晶.在压力5.4GPa、温度1600K的条件下沿{111)面合成Ⅱa型宝石级金刚石过程中伴随有黑色粉末析出.采用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对该黑色石墨粉末的测试表明其为微晶石墨.随着生长时间的延长,这种微晶石墨...     

不同形态触媒材料合成金刚石产量因素比较

通过实验,实现了石墨转率在７０％、８０％、９０％等较高水平的粉末媒金刚石合成,并就此与片状触媒进行了对比分析;在此基础上,通过计算出得出粉状触媒和片状触民金刚石的理论产量; 这些结果有助于加强对粉末触媒应用潜力的认识。     

触媒合金渗硼对合成人造金刚石性能的影响

本文研究了触媒合金渗硼对合成人造金刚石性能的影响。结果表明，采用渗硼触媒合成金刚石，可提高金刚石的抗压强度、耐热性和优质粗晶粒百分比，但却使金刚石的单次合成产量降低。     

用纳米石墨作碳源在高温高压下合成条形金刚石

在国产 6× 12 0 0吨铰链式六面顶压机上 ,选用 Fe55Ni2 9Co16粉末触媒和 Ni70 Mn2 5Co5粉末触媒 ,在 5.1GPa和 1350 K的条件下 ,首次用纳米石墨进行了金刚石的合成实验。实验结果表明 :纳米石墨在 Fe55Ni2 9Co16粉末触媒和高温高压条件下生成大小在 2 0 μm左右的条形金刚石 ;在Ni70 Mn2 5Co5粉末触媒和高温高压条件下生成大小在 5～ 2 0 μm左右的、呈六一八面体的金刚石。两种金刚石都是透明的。初步分析了条形金刚石的形成原因。     

高温高压合成含硼金刚石单晶制备工艺初探

本文以掺入不同含量硼铁的铁基合金为触媒,以石墨为碳源,在高温高压条件下合成了含硼金刚石单晶体.利用扫描电镜(SEM)观察了金刚石及触媒的组织形貌;利用金相显微镜观察了金刚石颗粒的颜色和形态;利用拉曼光谱仪(RS)确认了人造金刚石单晶体中硼的存在;利用低温电阻测量仪验证了合成的含硼金刚石单晶颗粒具有半导体性能.实验结果表明,在金刚石的合成中,触媒中硼铁含量为2wt%的合成效果相对最好.     

酸处理对FeN/ZIF-8催化剂氧还原反应催化性能的影响

研发高性能、低成本的非贵金属阴极氧还原反应催化剂是目前质子交换膜燃料电池的主要研究方向之一。以1, 10-菲啰啉为氮源, FeSO₄·7H₂O为铁源, 考察以ZIF-8为载体制备的FeN/ZIF-8催化剂的氧还原反应催化性能, 并探究酸处理对FeN/ZIF-8催化剂结构及性能的影响。通过X射线衍射、比表面积和孔径分布测试、透射电子显微镜等物理表征手段对催化材料进行结构表征, 使用旋转圆盘电极对催化剂氧还原反应催化活性和稳定性进行测试。结果表明: 以ZIF-8为载体制备的催化剂含有Fe₃C, 以及具有较大的比表面积, 这可能是催化剂具有较高氧还原反应初始催化活性的原因。酸处理可去除催化剂中部分不稳定的含铁碳化物和无序碳结构, 使催化剂具有更大的比表面积、更丰富的介孔结构和更高的孔体积; 同时, 酸处理可提高碳基体的耐腐蚀性, 在老化测试中维持催化剂所具有的较高比表面积和丰富的介孔结构, 从而使FeN/ZIF-8-A催化剂表现出更好的氧还原反应活性和稳定性。     

Enhancement of catalytic activity of Raney nickel by cobalt addition

The effects of cobalt as a promoter of the catalytic activity of Raney nickel for various manufacturing esses have been studied. The variation of particle size distribution, specific surface area and residual aluminium content can also affect the catalytic properties of Raney nickel. The characteristics of the catalyst are considerably influenced by the relative nickel and aluminium contents. When the catalysts are prepared from 60 wt.% nickel and 40 wt.% aluminium, the electrode performance shows the highest current density of 450 mA/cm². With the addition of cobalt, the particle size is diminished from 13.92 to 11.70 μm and the decrease of the particle size contributes to a slight enlargement of the specific surface area. The mass activity of a hydrogen electrode manufactured with cobalt Raney nickel in alkaline solution is increased from 3.74 to 4.03 A/g when 120 mg/cm² of catalyst are loaded in the electrode.     

炭气凝胶负载Pt基催化剂的制备及其甲醇氧化催化性能

以间苯二酚(R)和甲醛(F)为原料,制备R-F炭气凝胶(RF-CAs).继以后者为载体采用浸渍还原法制备铂基催化剂Pt/CA,并比较其与由相同负载工艺制得的以Vulcan XC-72为载体的铂基催化剂Pt/XC72的催化甲醇氧化反应的性能.结果表明,前者具明显高的甲醇氧化催化活性,显示CAs是一种极具潜在竞争力的燃料电池催化剂载体材料.     

PEMFC用抗溺水性功能化Pt/C催化剂的制备及表征

催化剂的碳载体腐蚀是Pt/C催化剂催化性能下降的重要原因,并且亲水性的催化剂增加了质子交换膜燃料电池氧电极发生水淹的风险。利用过氧化氢对XC-72碳进行氧化预处理,负载Pt后,进一步用水合肼对Pt/C催化剂还原,制备耐蚀性和抗溺水性的Pt/C催化剂。对红外光谱吸收峰进行比较可知,经双氧水处理后,XC-72碳表面的含氧官能团数量增加,其接触角小于未经处理的XC-72碳;进一步用水合肼还原氧化后的XC-72碳,接触角较氧化的XC-72碳增大22.4°,抗溺水性增强。由比表面积测定可知,双氧水处理XC-72碳,比表面积下降,但中孔比例增加,有利于Pt的负载。水合肼还原后的Pt/C催化剂较还原之前的Pt/C催化剂抗溺水性增强,接触角增大6.2°。经2000周次循环伏安扫描,水合肼还原后的Pt/C催化剂电化学比表面损失减小,耐久性提高。     

镁-镍合金催化剂制备及纳米碳管生长模式研究

采用多元醇法制备镁-镍合金纳米粉末,并以此为催化剂制备纳米碳管,利用比表面和孔径分布测定仪、X射线衍射仪和透射电镜,研究镁-镍合金催化剂的性能和纳米碳管的生长模式。结果表明:Mg∶Ni值对镁-镍合金催化剂特性影响较大,其中Mg∶Ni为1的催化剂颗粒比表面积较大且平均粒径较小;聚乙烯吡咯烷酮(PVP)用量增大,有利于提高催化剂颗粒的比表面积、减小平均粒径,但用量过大不利于Mg2Ni合成。在以镁-镍合金为催化剂制备碳纳米管的过程中,首先在催化剂表面形成碳膜,随后形成的碳膜将前期形成的碳膜及催化剂颗粒向外推挤,催化剂颗粒移动后遗留下中空隧道,最终形成碳管,由于纳米碳管尖端的催化剂颗粒反应后失去催化活性,碳管的生长动力主要来自碳管根部。     

掺磷非晶氧化钛负载铂用于高效催化氧化挥发性有机化合物

高活性催化剂是挥发性有机化合物(VOCs)催化氧化消除的关键因素。本研究通过简单的共沉淀法成功制备了具有高比表面积的非晶介孔磷掺杂氧化钛负载铂催化剂(Pt/ATO-P)。通过P掺杂, 既可获得非晶介孔结构, 又可获得高ATO-P比表面积(可达278.9 m²·g^-1)。非晶介孔Pt/ATO-P催化剂显示出优异的VOCs催化氧化性能和良好的热稳定性。Pt/ATO-P样品在空速为36000 mL·h^-1·g^-1、甲苯浓度为10000 mL·m^-3的反应条件下, 对甲苯催化氧化的T₅₀和T₉₀(实现50%和90%转化率所需的温度)分别为130 ℃和140 ℃, 明显优于无磷催化剂Pt/TiO₂。这些发现可以为拓展非晶介孔磷化材料在环境净化和能源转化等领域的应用提供重要参考。     

碳氯共掺杂介孔g-C_(3)N_(4)的气泡模板法制备及光催化性能EI北大核心CSCD

以三聚氰胺、葡萄糖和氯化铵为原料制备一种具有高比表面积的碳氯共掺杂介孔g-C_(3)N_(4)(C-Cl-CN)光催化剂,并考察其光催化降解罗丹明B(RhB)的性能。采用XRD,XPS,SEM,UV-Vis DRS和PL测试手段表征和分析催化剂的晶型结构、化学组成及微观形貌。结果表明:C-Cl-CN具有最高的比表面积(108.7 m 2/g),降解RhB的速率常数达到0.02290 min^(-1),是纯g-C_(3)N_(4)的9.4倍,且具有良好的催化稳定性。葡萄糖和氯化铵在聚合过程中起到双气泡模板和元素掺杂剂的作用,一方面提升催化剂的比表面积,另一方面减小能带间隙,增强催化剂的光吸收性能。     

温度对铁基预合金粉腐蚀泡沫化人造金刚石微粉的影响

采用铁基预合金粉对粒径为40~50μm的人造金刚石微粉进行腐蚀泡沫化处理。研究了不同温度对金刚石微粉表面形貌、颗粒直径、比表面积和孔容积的影响,并对腐蚀图案的各向异性和泡沫化机理进行分析。结果表明:当金刚石和预合金粉质量比为1∶2时,800℃处理的金刚石表面出现明显的腐蚀坑。随着处理温度升高,金刚石泡沫化程度先增大后减小,当处理温度为1 000℃时,金刚石泡沫化效果最好;此时,金刚石的比表面积和孔容积最大,分别为7.322m2/g和0.012mL/g。在腐蚀泡沫化过程中,金刚石发生了石墨化。     

Preparation of highly crystalline graphitic nanocarbon for the electro-oxidation of methanol

Highly crystalline graphitic nanocarbons (GNC) have been prepared by the wet-air treatment of hydrothermallyderived graphitic porous carbon. The materials were characterized by scanning electron microscopy, X-ray diffraction, Raman spectroscopy, and electrochemical methods. The experimental results revealed that the treatment temperature has a significant effect on the morphology and degree of graphitic crystallinity. When GNC was treated at 450 °C under a wet-air atmosphere, the product (GNC-450) consisted of aggregates of silkworm-shaped carbon nanoparticles with enhanced graphitic characteristics. GNC-450 was evaluated as a catalyst support in the electro-oxidation of methanol. The Pt/GNC-450 catalyst contained smaller Pt particles and had a higher electrochemically active surface area than a commercial carbon black-supported Pt catalyst. In the electro-oxidation of methanol, the Pt/GNC-450 catalyst showed the highest performance among the Pt catalysts examined in this study. The superior catalytic performance appears to be closely related to the enhanced graphitic characteristics with highly dispersed Pt nanoparticles on the graphitic layers, which have a positive effect on the electrochemical performance.