酒石酸铁改性废旧棉织物Fenton反应催化剂的制备及其应用性能研究

为了促进废旧棉织物的综合利用,使用酒石酸通过轧—烘—焙工艺对废旧棉织物进行改性反应以在其表面引入羧酸基,然后将改性后的废旧棉织物与Fe~(3+)反应制备酒石酸铁改性废旧棉织物,重点考察了酒石酸和NaH_2PO_4浓度以及焙烘温度对废旧棉织物表面羧酸基和Fe~(3+)含量的影响,并使用SEM和FTIR等对其进行表征。最后将酒石酸铁改性废旧棉织物作为非均相Fenton反应光催化剂对偶氮染料酸性红88进行氧化降解反应并评价其催化活性。结果表明,酒石酸与棉纤维表面羟基通过酯化反应而引入的羧酸基,能进一步与Fe~(3+)发生配位反应,由此可以制备酒石酸铁改性废旧棉织物。酒石酸和NaH_2PO_4浓度的增加以及焙烘温度的升高均能够显著增加酒石酸铁改性废旧棉织物表面Fe~(3+)含量。当酒石酸浓度为10%(质量分数)、NaH_2PO_4浓度为5%(质量分数)和焙烘温度为180℃时,废旧棉织物的改性效果最好。酒石酸铁改性废旧棉织物在光辐射条件下能够加速染料降解反应,其表面Fe~(3+)含量的增加能够提高其催化活性。此外,H_2O_2浓度为4.5mmol·L~(-1)、pH值为6及较高温度时染料降解效果最佳。棉纤维表面的染料对酒石酸铁改性废旧棉织物的光催化活性略有影响。     

Fenton试剂降解泥水体系中低浓度DDE

研究了Fenton试剂对底泥-水体系中低浓度DDE的降解作用，探讨了pH、[Fe2^2 ]0、[H2O2]0以及水和泥的质量比(水／泥)等影响因素。结果表明，pH，[Fe^2 ]0以及[H2O2]0的最佳条件值分别为3．0，16mmol／L和400mmol／L，DDE降解率随水／泥比的增大而提高，反应60分钟时DDE的降解率达70％。     

柠檬酸改性棉纤维铁配合物的制备及其对染料的光催化降解作用

使用工业化的轧-烘-焙工艺对棉织物进行柠檬酸改性以引入羧基,然后与Fe~(3+)进行配位反应制备柠檬酸改性棉纤维铁配合物。在经过SEM、FT-IR、DRS和TGA表征的基础上,将柠檬酸改性棉纤维铁配合物作为非均相Fenton反应催化剂应用于偶氮染料的降解反应中,重点考察了其催化性能。结果表明,Fe~(3+)初始浓度和反应温度的提高均有利于柠檬酸改性棉织物与Fe~(3+)之间的配位反应,并能够显著增加配合物的铁离子含量。柠檬酸改性棉纤维铁配合物作为非均相Fenton反应催化剂在暗态时能够促进偶氮染料的降解反应,辐射光能明显加强其催化活性,而增加其铁离子含量或引入Cu~(2+)具有进一步改善其催化活性的作用。     

节能灯下Fe~0/H_2O_2/有机酸盐曝气体系处理结晶紫研究

利用固态零价铁取代传统液态铁离子催化剂,和双氧水发生类Fenton反应,并与低分子有机酸盐形成络合物,提高降解效率。构建节能灯Fe0/H2O2/有机酸盐曝气体系,探究不同p H、Fe0的加入量、H2O2的初始浓度、有机酸盐的初始浓度和温度及不同有机酸体系对结晶紫降解效果的影响,寻求在可溶态铁溶度较低的条件下的最佳适用条件。结果表明:在中性环境下,节能灯下Fe0/H2O2/有机酸盐曝气体系降解结晶紫溶液中,可溶态铁的浓度能控制在较低的范围内,且柠檬酸钠体系比草酸钠体系控制效果更好,在这种条件下,节能灯下Fe0/H2O2/有机酸盐(草酸钠/柠檬酸钠)曝气体系的最佳降解条件为:反应温度约为30℃,有机酸盐初始浓度为1 mmol/L,H2O2初始浓度分别为5.88 mmol/L和3.92 mmol/L,Fe0加入量为19 g和16 g。     

双阳极光电催化氧化降解2,4-二氯苯酚的研究

为提高高级氧化技术对内分泌干扰物的降解和矿化性能,首次研究了(TiO2/Ti-Fe)-石墨毡双阳极光电协同催化氧化体系,并考察了其对2,4-二氯苯酚的光催化氧化降解性能.研究了电流在TiO2/Ti-Fe两阳极上的分配,外加电压,pH等主要因素对2,4-二氯酚降解效率的影响及反应过程中H2O2的生成及积累情况.实验结果表明,本体系不仅具有较高的H2O2生成效率和较强的光催化氧化降解性能,而且该体系可以在较宽的pH范围内工作.在较低的电流密度下反应60 min,2,4-二氯酚的降解率可达95%以上,而矿化率高达80%.     

宽pH范围的类Fenton纤维催化剂降解罗丹明B的研究

采用活性炭纤维耦合海藻酸铁制得类Fenton纤维催化剂(Alg-Fe@ACFs),在中性条件下活化H_2O_2催化降解染料罗丹明B(RhB)。Alg-Fe@ACFs在H_2O_2浓度为50mmol/L,pH值为2~12的范围内对RhB的降解率随着时间的延长能达到100%,有效的拓展了传统Fenton反应的pH适用范围;同时Alg-Fe@ACFs和H_2O_2体系在重复使用5次后对RhB的降解率仍可达到94.1%;并通过羟基自由基的测定探讨了Alg-Fe@ACF/H_2O_2体系可能的催化机理。     

Cu/Fe双金属负载PAN非织造布催化降解甲醛气体研究

采用偕胺肟改性聚丙烯腈(PAN)非织造布作为载体材料,将其与Cu~(2+)和Fe~(3+)的混合溶液进行反应制备双金属负载PAN非织造布催化剂。采用XPS和UV-Vis对催化剂的分子结构进行了表征,然后考察了其在甲醛气体氧化降解反应中的催化作用。结果表明,Cu~(2+)和Fe~(3+)均是通过与偕胺肟基团中的羟基和氨基的配位作用负载于PAN非织造布上,而且两种金属离子可能通过配体发生了相互作用。此外,与Fe~(3+)的单金属催化剂相比,适量掺杂Cu~(2+)能够有效提高催化体系在甲醛降解反应中的催化活性,尤其有利于其在暗反应时催化降解甲醛气体,这主要归因于Cu~(2+)/Cu~+价态转化促进了强氧化性中间体Fe(Ⅳ)=O的生成。     

Fe(Ⅲ)/rGO/Bi_2MoO_6复合光催化剂制备及光催化芬顿协同降解苯酚

光催化–芬顿技术耦合可高效降解有机污染物。本研究采用溶剂热法制备了Fe(Ⅲ)掺杂rGO/Bi_2Mo O_6复合催化剂(Fe(Ⅲ)/rGO/Bi_2Mo O_6),通过外加H_2O_2构建了光催化–芬顿协同体系,可见光照射3 h后对苯酚的降解率(82%)远高于单独光催化(18%)或芬顿反应(48%),进一步优化条件对苯酚可实现完全降解。这主要是通过Fe得失电子实现价态的转变,并以此作为桥梁实现光催化–芬顿的协同作用。同时石墨烯的优异导电性能不仅克服了光催化中光生电子空穴难以分离的问题,而且促进了Fe~(3+)/Fe~(2+)的循环反应,促使芬顿反应产生更多的羟基自由基(·OH),进一步提高了苯酚的降解效率。实验考察了Fe(Ⅲ)含量、催化剂投加量、H_2O_2含量以及p H等因素对协同降解效果的影响。淬灭实验证明·OH是协同降解体系中最主要的活性物种,·O_2~–和h~+对降解活性也会产生一定的影响,结合实验结果提出了Fe(Ⅲ)/rGO/Bi_2Mo O_6光催化–芬顿协同降解苯酚的机理。     

氨基功能化纳米Fe_3O_4复合材料的一步法合成及其对五氯酚的吸附与降解性能

采用溶剂热一步法制备氨基功能化纳米Fe_3O_4磁性复合材料(NH_2-nFe_3O_4)。通过EA、XRD、FTIR、TEM、VSM等手段对NH_2-nFe_3O_4进行组成、结构、形貌、磁性等表征,并研究其吸附和降解水中五氯酚(PCP)污染物的性能。结果表明:NH_2-nFe_3O_4平均粒径约为20nm,饱和磁化强度为56.8emu/g;对PCP的等温吸附线符合Freundlich模型,当PCP的初始浓度为1 000mg/L时,吸附容量(q)可达899.2mg/g。吸附动力学研究表明,吸附过程可在5min内达到平衡,符合准二级动力学模型;将吸附PCP后的NH2-nFe_3O_4加入Fe~(3+)-H_2O_2体系,采用类Fenton反应可以实现PCP在可见光下原位降解。在pH值为3.0~8.0、5 min内对固载量为6.25~120.0mg/g的PCP实现近100%降解,较普通Fenton反应体系有更宽的pH适用范围。且NH_2-nFe_3O_4可循环使用,是具有优异潜力的水中PCP绿色吸附与降解材料。     

磁性纳米CeO2/Fe3O4非均相Fenton反应催化降解氧氟沙星

为了提高Fe₃O₄的催化活性, 制备了磁性CeO₂/Fe₃O₄复合纳米粒子, 构成非均相Fenton反应体系, 催化降解水环境中的氧氟沙星抗生素。研究了CeO₂含量、H₂O₂浓度、pH等因素对CeO₂/Fe₃O₄非均相催化活性的影响, 并通过溶出铁离子测定、动力学拟合等方式对反应机理进行探究。结果表明, CeO₂/Fe₃O₄较Fe₃O₄具有更强的催化活性, 氧氟沙星的降解率随CeO₂含量、H₂O₂浓度和溶液酸度的增加而提高, 当H₂O₂浓度为100 mmol/L 以及pH为3时, CeO₂/Fe₃O₄(摩尔比=0.780)-H₂O₂体系催化降解氧氟沙星的效果最佳。CeO₂/Fe₃O₄体系催化降解氧氟沙星反应遵循一级反应动力学方程, 反应机理主要为催化剂表面的催化反应, 同时CeO₂产生氧空位的电子转移对Fe₃O₄的催化反应起到协同强化的作用。     

中空Fe_3O_4-PB复合纳米粒类Fenton催化降解苯酚

针对广泛存在于水体中的酚类污染物,本研究制备了磁性中空四氧化三铁(Fe_3O_4)纳米颗粒,在其表面包覆普鲁士蓝(PB)纳米壳层,记为Fe_3O_4-PB,利用Fe离子体系(Fe~(2+),Fe~(3+))的类芬顿(Fenton)效应降解水体中的苯酚污染物。首先对所得复合纳米粒子的理化性能及纳米酶性质进行表征,研究材料在H_2O_2存在条件下的Fenton效应,进而考察其对苯酚的降解移除以及循环使用性能。结果显示,Fe_3O_4-PB在H_2O_2存在的条件下能使3,3′,5,5′-四甲基联苯胺(TMB)发生显色反应,证明其具有纳米酶效应。此外,与辣根过氧化氢酶(HRP)相比,Fe_3O_4-PB在不同pH值、温度范围情况下均表现出更稳定高效的过氧化物模拟酶性能。同时Fe_3O_4因内核具有良好的磁响应性,在外加磁场辅助下,易于从反应体系中磁分离并进行循环利用,而经八次循环使用后,Fe_3O_4-PB仍保持约60%的活性,显示了良好的循环使用性能。     

牡蛎壳粉为载体的TiO2催化超声降解偶氮品红溶液的研究

采用实验室合成的以牡蛎壳粉为载体的TiO2作为催化剂,以偶氮品红超声降解反应为模型,研究了各种因素对偶氮品红超声降解反应的影响.结果表明在金红石型纳米TiO2作用下超声降解偶氮品红的效果明显优于锐钛型纳米TiO2和单纯使用超声波的情况.超声波频率25 kz,输出功率50 w,催化剂用量600mg/L,pH为2.0,偶氮品红水溶液初始浓度20mg/L的条件下,2h左右降解率即可达到80%以上,COD的去除率也可达到了90%.因此,金红石型纳米TiO2催化超声降解有机污染物的方法具有很好的应用前景.     

Fe~(3+)/N共改性TiO_2可见光催化剂的制备及其对染料光催化降解性能研究

以偕胺肟纤维(AOCF)为载体,与TiCl_4进行配位后再水解,制得TiO_2/纤维复合物(N-TiO_2)。再将NTiO_2与FeCl_3反应,获得Fe、N共改性纳米TiO_2/纤维复合材料(Fe3+/N-TiO_2)。采用SEM、XRD、EDS等对复合物的形貌、晶态结构、表面元素进行表征。以染料降解率为指标,优化制备条件:Fe~(3+)初始浓度5.0mmol/L、pH=2.0、改性反应时间为20min。考察了Fe~(3+)/N-TiO_2对活性黄、活性红和甲基橙三种染料溶液的光催化降解性能,结果显示:在可见光下其对3种染料表现出良好的光催化性能,且可多次重复使用与再生,光催化反应过程符合一级反应动力学特征。PL和UV-Vis分析表明:Fe、N共改性使TiO_2禁带宽度窄化,吸收带边红移,其光谱响应范围变宽。     

共沉淀法制备纳米Fe3O4及其对橙黄Ⅱ的降解

通过共沉淀法制备Fe3O4纳米颗粒,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和比表面孔隙分析(BET)对样品进行表征。以合成的纳米Fe3O4催化H2O2氧化降解橙黄Ⅱ,考察了共沉淀法制备过程中的Fe2+/Fe3+的摩尔比、反应温度、pH值、Fe离子浓度等因素对Fe3O4催化性能的影响。结果表明在Fe2+/Fe3+的摩尔比为3∶4、反应温度80℃、pH值为10、Fe离子浓度为0.1mol·L-1的条件下制备出的Fe3O4纳米颗粒催化活性最高,其粒径为20nm左右。并且未干燥的磁流体对橙黄Ⅱ的降解效率明显高于Fe3O4粉体。     

超声波降解水中甲基橙的实验研究

为开发利用超声降解染料废水技术,建立了以甲基橙为模型化合物的超声降解模拟实验。考察了pH值、甲基橙初始浓度、氧化剂过氧化氢的投加浓度以及超声设备声能密度等实验条件对超声氧化降解甲基橙效果的影响。当甲基橙溶液初始浓度为2 mg.L-1、pH值为2时,按0.01 mL/100 mL浓度投加过氧化氢,在300 W声能密度条件下仅需20 min,甲基橙的降解率可达到91.79%。实验结果表明,超声降解染料废水技术操作简单、高效快速,具有广阔的应用前景。     

Fenton法深度处理化纤废水中的氧化作用和絮凝作用

采用Fenton高级氧化法深度处理化纤生化出水,考察其氧化作用和絮凝作用对有机物去除的贡献情况。结果表明：在控制初始pH值为3,c（Fe2＋）为7．0mmol／L,c（H2O2）为0．15mol／L时,COD总去除率可高达63％,其中氧化作用去除率为40．1％,絮凝作用去除率为22．9％。初始pH、c（Fe2＋）以及c（H202）的变化对氧化和絮凝作用影响显著,但在各个反应因素变化范围内氧化作用对COD去除率一直高于絮凝作用对COD去除率。     

浅谈铁碳微电解处理含盐废水的可生化性

废水处理的效果,受到很多因素的影响,例如p H值的含量、盐的含量以及处理时间上;通常废水处理我们都会选择"铁碳微电解法-高级氧化工艺"来处理某化工厂的含盐废水,而这种工艺对废水处理效果影响的因素也是本文所述的几点,选出COD去除率最高的最佳条件。然后把该废水通过Fenton氧化、O3氧化、Fe2+/Na Cl O法等高级氧化方法进行可生化性研究。实验表明:在反应初始p H为3.0、反应时间为60min、含盐量2.5%、曝气条件下,COD去除率为26.5%。Fenton氧化对该废水的可生化性提高最大,BOD/COD=0.5。有利于进一步生化处理。     

联吡啶铁铜双金属负载PAN纤维的制备及其可见光催化性能研究

通过配位作用将Cu~(2+)引入到负载2’2联吡啶铁络合物(Fe(bpy)~(2+)3)的偕胺肟改性聚丙烯腈(PAN)纤维上,制备了联吡啶铁铜双金属负载改性PAN纤维催化材料,分别使用FT-IR、DRS和XPS技术对其进行表征,并考察了其作为非均相Fenton催化剂在有机染料罗丹明B氧化降解过程中的光催化性能。结果显示,该催化剂中Cu~(2+)能够通过羟基和Fe~(2+)发生相互作用,并将催化剂光响应范围拓展至整个可见光区。当催化剂中m(Cu)/m(Fe)为1.07时,催化剂显示出最高的光催化活性,而且Cu~(2+)的引入也显著提升了该催化剂的p H值适用性和可见光利用率。     

低碳细鳞片石墨制备可膨胀石墨的研究

用酸浸泡提纯+H2SO4/H2O2/K2Cr2O7氧化插层体系分步氧化插层复合工艺,以88.22%碳含量、150目的低纯细鳞片石墨制备出可膨胀石墨。研究了浸泡酸、插层剂及分步氧化插层对膨胀体积EV的影响,结合膨胀石墨微观形貌对影响因素进行分析讨论。实验结果表明:用HF预处理2h,H2O2一次氧化1h的鳞片石墨以m(C)∶V(H2SO4)∶m(K2Cr2O7)=1∶4.0∶0.16在超声振荡条件下反应1h,可制备出膨胀体积EV为165mL/g的可膨胀石墨。     

超声预处理提高蔗髓纤维素选择性氧化性能的研究

采用超声波对蔗髓纤维素进行预处理,研究超声条件对纤维素在4-乙酰氨基-2,2,6,6-四甲基哌啶氧自由基(4-AcNH-TEMPO)/次氯酸钠(NaClO)/亚氯酸钠(NaClO2)体系中的选择性氧化反应的影响。结果表明,超声预处理能显著提高纤维素的氧化反应活性,其中超声强度和时间对氧化纤维素性状影响较大,且在该体系中所得产物由水溶性和不溶性氧化纤维素构成。通过X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)和扫描电镜(SEM)对超声前后的纤维素及其两种氧化产物进行了结构分析与表征。