铈锆镨氧化物固溶体在三效催化剂中的应用

用共沉淀技术制备了Ce0.6Zr0.3Pr0.1O2固溶体，对其进行了XRD，FT-Raman光谱以及SEM表征，将其用于全钯三效催化剂的制备。在实验室模拟尾气条件下，对所制备的催化剂进行了活性评价。结果表明：Ce0.66Zr0.3Pr0.1O2具有立方萤石结构，且具有较好的耐高温性能。和Pd／CeO2催化剂相比，Pd／Ce0.6Zr0.3Pr0.1O2催化剂具有较宽的空燃比操作窗口和较低的起燃温度。     

Pd基催化剂的性能对比

在催化剂中添加镧可抑制活性位的长大和PdO颗粒的分解,增强催化剂的催化活性和热稳定性。研究了老化前和老化后的Pd／CZ／La—Al2O3系列、Pd／La—Al2O3、Pd／CZ催化剂,Pd／CZ／La—Al2O3系列中Pd、CZ（Ce1-xZrxO2）、La—Al2O3材料添加顺序不同对催化剂涂层性能的影响。对于老化前和老化后的催化剂,Pd、CZ、La—Al2O3材料添加顺序对催化活性影响较小,Pd／W有利于CO转化,Pd／CZ有利于HC、NOx转化。通过XRD、XPS、化学吸附仪、BET表征证明了老化过程中发生了催化失活。     

La、Ba的添加对Pd/Y2O3-ZrO2催化氧化CH4性能的影响

以浸渍法制备了1.0%Pd/Y2O3-ZrO2催化剂,考察了Pd负载过程中La和Ba的添加对Pd/Y-ZrO2催化氧化CH4性能的影响,用BET、XRD、CO脉冲、TEM和H2-TPR等方法对所制备的催化剂进行表征。结果表明,La和Ba的添加降低了Pd/Y2O3-ZrO2催化剂氧化CH4的活性。催化剂中活性金属的分散度及体相PdO的还原性影响催化剂对CH4的氧化活性,La、Ba的添加降低了Pd/Y2O3-ZrO2催化剂中活性金属Pd的分散性,使Pd在高温老化后更容易团聚,同时增强了PdO与载体的相互作用,使PdO不容易被还原。     

La助剂对Pd-AL2O3催化C3H8氧化性能的研究

采用不同稀土La前驱体浸渍掺杂改性Pd/γ-Al2O3催化剂,利用多功能催化性能评价装置测试不同催化剂的C3H8催化氧化性能,并通过H2-TPR、XRD、XPS等手段对催化材料进行结构表征,结果表明：La能促进贵金属钯分散,增强钯与载体相互作用,稳定高活性Pd2+物种,从而提高了催化剂的C3H8催化氧化性能。在选用不同La前驱体改性的Pd/γ-Al2O3催化剂中,硝酸镧改性效果最佳,能更好地促进活性金属钯的分散和Pd2+高活性物种的稳定。相比Pd/γ-Al2O3,La改性催化剂均降低了C3H8和NO的反应转化温度。选用不同La前驱体对催化活性影响存在差异的主要原因是La前驱体添加而引起的金属-载体相互作用和活性贵金属钯的分散状态变化。     

Pd基础催化剂的性能对比

在催化剂中添加镧可抑制活性位的长大和PdO颗粒的分解,增强催化剂的催化活性和热稳定性.研究了老化前和老化后的Pd/CZ/La-Al2O3系列、Pd/La-Al2O3、Pd/CZ催化剂,Pd/CZ/La-Al2O3系列中Pd、CZ(Ce1-xZrxO2)、La-Al2O3材料添加顺序不同对催化剂涂层性能的影响.对于老化前和老化后的催化剂,Pd、CZ、La-Al2O3材料添加顺序对催化活性影响较小,Pd/W有利于CO转化,Pd/CZ有利于HC、NOx转化.通过XRD、XPS、化学吸附仪、BET表征证明了老化过程中发生了催化失活.     

贵金属和载体对催化剂催化脱氧裂化性能的影响

采用浸渍法制备了一系列分别负载活性组分Pt,Pd,Ru的γ-Al2O3载体催化剂和分别以固体酸γ-Al2O3,Si O2-Al2O3,USY-Al2O3为载体的Pd催化剂。通过XRD、HRTEM、H2-TPR、NH3-TPD、BET等分析表征技术和以油酸甲酯为模型化合物的反应体系,考察了贵金属及载体性质对催化剂催化加氢脱氧性能和催化裂化性能的影响。结果表明:贵金属及其粒子大小是影响催化剂催化加氢脱氧活性的主要因素;载体的酸强度、酸量是影响催化剂催化裂化性能的主要因素。同时,该性能也受比表面积和孔结构特征的影响;Pd/USY-Al2O3在系列催化剂中表现出了良好的催化加氢脱氧活性和最佳的催化裂化活性。     

钕的添加对V2O5-MoO3/TiO2平板式脱硝催化剂性能的影响

本研究制备了一系列不同Nd含量的V₂O₅-MoO₃-Nd₂O₃/TiO₂平板式脱硝催化剂。采用XRD、N2-吸附脱附、XPS、H2-TPR、拉曼光谱、NH3-TPD和红外光谱等表征手段对催化剂进行分析。结果表明:适量的Nd2O3(0.25%、0.5%,质量分数)可以增强V₂O₅-MoO₃/TiO₂催化剂的还原性能,增加了催化剂的Oα/(Oα+Oβ)比率,从而提升了催化剂的脱硝活性。然而,过量Nd₂O₃(0.75%、1%)的添加,会导致催化剂酸性性能的显著降低,造成催化剂脱硝性能的下降。此外,过量Nd的添加还会对催化剂的耐磨性能有负面影响。各催化剂中,VMoN d(0.5%)/Ti催化剂显示了最佳的脱硝活性。并且,该催化剂还显示了优良的抗SO₂、H₂O性能。     

负载型钴钼金属氮化物的制备及其表面化学研究

采用等体积浸渍法结合NH3程序升温氮化技术,制备了一系列γ-Al2O3负载的Co/Mo金属氮化物催化剂。利用XRD、H2-TPR-MS和H2-TPSR-MS等手段,考察了Co/Mo金属氮化物催化剂及其氧化物前驱体的结构与表面性质;探讨了活性组分不同浸渍顺序制备的单、双金属氮化物的结构与表面性质差异;以NH3分解为探针反应考察了不同催化剂的反应性能差别。结果表明,活性组分的浸渍方式对催化剂的表面性质有重要的影响,共浸渍法制备的Co/Mo双金属氮化物由于其氧化物前驱体表面形成了CoMoO4相,有利于Co3Mo3N的生成。在NH3分解反应中,共浸渍法制备的Co/Mo双金属氮化物(0.56mol.g-1.h-1)比单金属氮化物和分步浸渍法制备的双金属氮化物具有更高的催化活性。     

氧化锡锑负载纳米Pd催化H2O2电还原反应的催化性能

分别以氧化锡锑(ATO)与活性炭(Vulcan XC-72)为载体,采用化学还原法制备了Pd/ATO及Pd/C催化剂,使用X射线衍射法及循环伏安曲线对催化剂进行了表征,通过线性伏安曲线及计时电流曲线考察了2种催化剂对H2O2电还原反应的催化性能。研究结果表明:Pd/ATO与Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径分别为2.94 nm和8.27 nm,Pd/ATO催化剂的电化学比表面积更高,E=0.25 V时,Pd/ATO催化剂上H2O2还原反应的电流密度较Pd/C催化剂高约350 mA/mgPd,ATO提Pd     

铈锆复合氧化物在摩托车尾气净化催化剂中的应用

采用共沉淀法制备了Ce0.8Zr0.3O2和Ce0.7Zr0.2Y0.1O2两种复合氧化物,并用XRD、BET及OSC等方法对复合氧化物的结构、织构及储氧性能进行了表征.结果表明,2种复合氧化物均形成了立方相的铈锆固溶体并具有良好的织构及热稳定性能,经1000℃,5 h老化后的Ce0.7Zr0.2Y0.1O2比表面积仍高达50m2/g以上.将所制备的复合氧化物用于摩托车尾气净化三效催化剂,模拟摩托车尾气的组成,分别对Pt-Rh/Ce0.7Zr0.3O2和Pt-Rh/Ce0.7Zr0.2Y0.1O2 2种催化剂进行了活性评价.结果显示,催化剂Pt-Rh/Ce0.7Zr0.2Y0.1O2在老化前后均具有高的三效催化活性和高的抗热老化性及宽的空燃比窗口.     

固相反应合成Sr_(1+x)Zr_4P_(6-2x)Si_(2x)O_(24)磷酸盐粉体

以SrCO_3、SiO_2、ZrO_2和(NH_4)H_2PO_4为实验原料,采用固相反应法制备出磷酸盐Sr_(1+x)Zr_4P_(6-2x)Si_(2x)O_(24)(x=0～0.4)粉体.XRD和SEM分析表明:在1100 ℃,4 h温度下煅烧能够合成单相Sr_(1+x)Zr_4P_(6-2x)Si_(2x)O_(24)(x=0～0.4)粉体,1100 ℃,4 h条件下制备的Sr_(1+x)Zr_4P_(6-2x)Si_(2x)O_(24)(x=0～0.4)粉体成球状,平均粒径在300～500 nm之间.在1100 ℃煅烧温度下适当延长保温时间,有利于Sr_(1+x)Zr_4P_(6-2x)Si_(2x)O_(24)(x=0～0.4)单相粉体的形成.     

碳纳米管对Sm_2Zr_2O_7热障涂层陶瓷无压烧结致密化的影响

采用溶胶-凝胶法分别制备不含碳纳米管(CNT)和含1%(质量分数, 下同)碳纳米管的Sm_2Zr_2O_7陶瓷粉体,在1600 ℃无压烧结10 h制备Sm_2Zr_2O_7陶瓷块体.利用X射线衍射和扫描电镜分析陶瓷的相结构和微观形貌,研究碳纳米管的添加对Sm_2Zr_2O_7陶瓷致密化的影响.结果表明,加入1%的碳纳米管后,无压烧结制备的Sm_2Zr_2O_7陶瓷的致密化程度大大提高,这是因为碳纳米管在无压烧结过程中与Sm_2Zr_2O_7陶瓷中的氧发生反应,导致Sm_2Zr_2O_7陶瓷中氧空位浓度增加,氧空位的存在加速了Sm_2Zr_2O_7陶瓷的致密化过程.     

Ce_(1-x)Pr_xO_2固溶体的低温燃烧合成及表征

以Ce(NO_3)_3·6H_2O和Pr_6O_(11)为主要原料,C_6H_8O_7为燃烧剂,采用低温燃烧法合成了Ce_(1-x)Pr_xO_2(x=0～0.15)系列纳米晶红色颜料.用激光Raman光谱、XPS及色度测试等手段对样品的氧空位浓度、Pr、Ce离子在固溶体中的价态以及样品的红度和色饱和度进行分析.结果表明:随着Pr掺杂量的增加,固溶体的氧空位浓度一致增大;Ce_(1-x)Pr_xO_2固溶体中Ce的价态为+4价,Pr离子以+3价的形式存在;样品的红度、色饱和度随Pr含量的增加呈先增后减趋势,当x=0.05时有最佳的呈色性能.     

锆酸镧金属复合热障涂层显微结构及力学性能研究

采用微弧等离子法在1Cr18Ni9钢基体上制备了La_2Zr_2O_7、NiCoCrAlY复合热障涂层.采用扫描电镜、X射线衍射仪、拉伸试验仪等仪器研究了涂层的显微结构及力学性能.结果表明:涂层表面较为平整,其中镶嵌有未完全熔化的La_2Zr_2O_7颗粒;涂层为典型的层状结构;涂层较为致密且分布有均匀的空隙、微裂纹及未完全熔化的颗粒等缺陷;La_2Zr_2O_7、NiCoCrAlY在喷涂过程中未发生化学反应,保留了各自的相结构;涂层中的La_2Zr_2O_7为烧绿石结构;涂层结合强度为31.9 MPa.     

燃烧法制备Y2Zr2O7:Tb3+纳米晶及其发光性质研究

以甘氨酸作燃烧剂采用燃烧法制备Y_2Zr_2O_7:Tb~(3+)纳米晶粉末.用X射线衍射仪(XRD)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)和荧光分光光度计对Y_2Zr_2O_7:Tb~(3+)纳米晶的相结构、形貌和发光性质进行研究.结果表明:所得到的纳米晶粒度均匀、结晶完好,属于立方萤石结构.发光光谱的测试表明:Tb~(3+)呈现其特征绿色发射,最强峰位于542 nm处.Tb~(3+)的掺杂摩尔浓度在0.5%～6%的范围内,3%为最佳掺杂浓度.     

Ce元素掺杂Sm_2Zr_2O_7材料的合成和热膨胀性能

研究了在Sm_2Zr_2O_7中掺杂Ce元素对其热膨胀系数的影响.通过共沉淀法合成Sm_2Ce_xZr_(2-x)O_7(0≤x≤0.4)粉体,在1600 ℃烧结成形.采用X射线衍射仪和扫描电镜分析其微观结构,利用热膨胀仪检测其热膨胀系数.Sm_2Ce_xZr_(2-x)O_7(0≤x≤0.4)的晶格常数大于纯Sm_2Zr_2O_7,热膨胀系数也高于纯Sm_2Zr_2O_7,这是因为Ce元素的掺杂有效地削弱了材料的化学键.     

ZrO_2、La_2Zr_2O_7梯度涂层的显微结构研究

采用微弧等离子喷涂设备在1Cr18Ni9上制备了ZrO_2、La_2Zr_2O_7梯度热障涂层;利用扫描电镜研究了涂层的显微结构.结果表明:梯度涂层呈典型的层状结构,涂层较为致密,空隙均匀,同时分布有各向的微裂纹.涂层中分布有未完全融化的La_2Zr_2O_7颗粒,保留了其喷涂前的纳米结构.ZrO_2、La_2Zr_2O_7两种材料在涂层中的熔合较好,结合较为紧密,这对提高涂层的结合强度是非常有益的.     

ACTIVATION MECHANISM OF AMORPHOUS Ni_（63）Zr_（32）La_5 ALLOY HYDROGENATION CATALYST

ＡＣＴＩＶＡＴＩＯＮＭＥＣＨＡＮＩＳＭＯＦＡＭＯＲＰＨＯＵＳＮｉ_（６３）Ｚｒ_（３２）Ｌａ_５ＡＬＬＯＹＨＹＤＲＯＧＥＮＡＴＩＯＮＣＡＴＡＬＹＳＴ￥Ｘ．Ｋ．Ｗａｎｇ．Ｎ．Ｆ．ＳｈｅｎａｎｄＧ．ＪＬｅｉ（Ｄｅｐｔ．ｏｆＭａｔｅｒｉａｌｓＳｃｉｅｎｃｅａ?..     

BaO对单Pd催化剂净化甲醇燃料车尾气性能的影响

利用FIB/SEM切片、XRD、TEM和EDX、EELS等先进分析技术对微球模板法所制备的Au/Ag泡沫材料的微观结构、形貌、成分及成分分布等进行了细致的研究.结果表明:由微球状Au/Ag球壳堆积而成的泡沫材料中微球直径约8 μm,微球壁厚200～1200 nm; Au/Ag泡沫材料的球壳可细分为3层,内层和外层为Au/Ag合金的微粒,中间主要是非晶碳层,夹杂有少量的Au/Ag微粒;Au/Ag泡沫材料的骨架由单个空心球壳组成,球壳之间通过接触点的金属镀层连接在一起;球壳上有小孔状结构,是在热分解法去除聚苯乙烯微球模板对形成的;球壳壁厚分布不均匀,少数球壳有塌陷、变形、破裂等现象.这些详细的分析有助于改进工艺,提高Au/Ag泡沫材料的制备质量.     

Y_(0.08)Sr_(0.92)TiO_(3+δ)/Gd_(0.2)Ce_(0.8)O_(1.9)双相混合导体合成及在氧传感器中应用

以SrCO_3、TiO_2、Y_2O_3、CeO_2及Gd_2O_3为原料,用传统固相烧结法在不同温度下制备了一系列比例(体积比)的Y_0.08Sr_0.92TiO_(3+δ)/Gd_0.2Ce_0.8O_1.9(CGO)双相复合混合导体材料.用Archimedes法、SEM 、XRD、 EIS等手段对材料的致密度、微观结构、化学相容性及导电性能进行了研究.结果表明,1600 ℃烧结的40% (体积分数, 下同)YST/60% CGO的试样相对体密度达到了99%,未发生相转变,化学相容性较好且电导率较高.以40%YST/60%CGO的粉体作为混合导体制备极限电流传感器,进行O_2敏感性能测试.结果表明:传感器在氧浓度低于0.1%,温度范围在600～700℃内,极限电流随氧浓度增大而增大,二者具有较好的线性关系.实验证明YST/CGO混合导体材料可以作为限流型氧传感器的扩散阻使用.