尿素14C胶囊中55Fe分析方法研究

为确保药品质量的可控性与安全性,需对尿素¹⁴C胶囊中的杂质核素⁵⁵Fe进行分析。本工作建立了尿素¹⁴C胶囊中⁵⁵Fe分析测量方法,样品经过AGMP-1阴离子交换树脂2次分离纯化后,用液体闪烁计数器（LSC）测量⁵⁵Fe的活度,同时计算了尿素¹⁴C胶囊样品中放射性杂质核素⁵⁵Fe的检测限,并对方法的专属性、耐用性和检测限进行了验证。结果表明,放射性杂质核素⁵⁵Fe的活度限值为小于等于¹⁴C活度的0.1%、干扰核素¹⁴C的去污因子大于10⁵、铁的化学回收率在57%～67%之间、测量1 h的检测限为0.4 Bq。     

低中放固体废物处置场下伏地层包气带中63Ni的测量

为明确⁶³Ni在低中放废物处置场下伏地层包气带中的吸附能力以及迁移规律,本文建立了一种包气带土壤中⁶³Ni的快速分析方法：包气带土壤样品在300℃灰化3 h后,用9 mol/L HCl浸取处理,处理后的样品采用2次丁二酮肟沉淀分离纯化⁶³Ni,纯化后的⁶³Ni用液体闪烁计数器测量。结果表明：镍的平均化学回收率为(97.6±2.4)%,0.5 g土壤样品测量1 h检测限为0.18 Bq/g,对⁶⁰Co、⁶⁵Zn、⁵⁴Mn、⁵⁵Fe等潜在干扰核素的去污因子均大于10~3,2 h可完成放化分离过程。用加标样品对分析方法进行验证,结果表明,预期值和测量值的相对偏差小于±3%。     

压水堆核电厂液态流出物中55Fe的排放与监测方法

本文调研分析压水堆核电厂液态流出物中排放⁵⁵Fe的来源、排放的统计参考值和⁵⁵Fe的分析方法,提出开展核电厂液态流出物中⁵⁵Fe监测的建议。统计分析了美国41座压水堆核电厂在2005～2017年液态流出物中⁵⁵Fe的排放量,其发电量归一化排放量的几何平均值范围为5.18×10^-6～8.14×10^-5 GBq/GWh,所有压水堆电厂液态流出物中⁵⁵Fe排放量的几何平均值为1.52×10^-5 GBq/GWh,各年度⁵⁵Fe排放量在液态流出物中占比在12%以上,排第1至第4位。根据我国典型压水堆核电厂液态流出物排放体积,估算了液态流出物中⁵⁵Fe的排放浓度,约10.7 Bq/L。建议推进核电厂液态流出物中⁵⁵Fe监测方法的建立和完善。通过对⁵⁵Fe监测方法的调研,推荐采用固相萃取树脂的快速分析方法。     

放化分离-液闪测量联合分析核电厂废树脂中的^(55)Fe和^(63)Ni北大核心CSCD

建立了一种核电厂放射性废离子交换树脂中^(55)Fe和^(63)Ni的联合分析方法。将废树脂样品经芬顿氧化消解后,先用氢氧化钠沉淀法沉淀^(55)Fe和^(63)Ni,再用阴离子交换树脂联合丁二酮肟沉淀对杂质离子进行分离纯化,纯化后用液体闪烁计器测量。本方法对废树脂中^(60)Co、^(65)Zn、^(54)Mn等干扰核素的去污因子均大于10^(3)。本方法对^(55)Fe和^(63)Ni的平均化学回收率分别为86%和90%,对废树脂中^(55)Fe和^(63)Ni的检测限分别为5.7 Bq/g、6.8 Bq/g。用加标样品对分析方法进行验证,预期值和测量值的偏差小于±10%。实验测得某核电厂一组一回路实际废树脂样品中^(55)Fe和^(63)Ni的平均活度浓度分别为(76.2±1.4)kBq/g和(120.0±5.1)kBq/g。     

液闪TDCR方法测量55Fe核素活度

为准确测量⁵⁵Fe核素活度,本研究采用液闪三双符合比(Triple-to-double Coincidence Ratio,TDCR)方法,首先根据⁵⁵Fe的核衰变与原子壳层数据,应用随机原子重排模型计算得到⁵⁵Fe在闪烁液中的电子沉积谱,其次基于自由参数模型计算单能电子在液闪中的计数效率,然后对所有沉积电子的效率进行求和得到⁵⁵Fe的总效率曲线,最后通过实验测量TDCR值,并结合总效率曲线导出实验计数效率,从而实现⁵⁵Fe活度的绝对测量。实验观测到光电倍增管(Photomultiplier Tube,PMT)量子效率非对称效应,各样品的修正因子在1.001～1.005之间。⁵⁵Fe比活度测量结果为94.15 kBq·g-1,相对标准不确定度为0.45%。结果表明：液闪TDCR方法测量⁵⁵Fe可得到较低的相对标准不确定度。液体闪烁计数器对⁵⁵Fe具有较高的探测效率,两管符合逻辑相加效率达到63%以上。考虑PMT量...     

萃取色层法分析废树脂中的55Fe

为了获得低放废物处置过程中重点关注放射性核素的活度浓度信息，选择TRU树脂作为分离纯化材料，结合液闪测量法，建立了废树脂样品中⁵⁵Fe的快速分析方法。该方法Fe的化学回收率为87.23%，最小可探测比活度为11.43 mBq/g。     

基于湿法氧化法测量放射性废树脂中3H和14C的方法

基于湿法氧化法对核电厂产生的放射性废树脂进行前处理,建立了树脂中³H和¹⁴C的测量方法,分析了影响方法回收率的因素,并对国内某核电厂废树脂中的³H和¹⁴C进行了测量。结果表明,H₂O₂浓度对方法回收率影响最大,在最优的氧化条件下,方法回收率达96.8%;³H和¹⁴C最小可探测比活度分别为41 Bq/g和1.3 Bq/g;¹⁴C测量结果与《生物样品中¹⁴C的分析方法 氧弹燃烧法》(GB/T 37865-2019)的测量结果相比,无显著性差异,¹⁴C测量精密度为10.2%。对国内某核电厂废树脂进行测量,³H和¹⁴C的平均比活度分别为（6 134 ±640） Bq/g和（2 724±147） Bq/g。     

环境样品中铀同位素的ICP-MS测量方法研究

本文介绍了一种针对环境中水体、土壤及沉积物样品中铀同位素的ICP-MS测量方法。该方法通过萃取色谱法的应用对环境样品中的铀进行了分离纯化,实现了对环境中含量较少的²³⁴U、²³⁵U的同时、快速测量;所得²³⁴U、²³⁵U、²³⁸U方法探测限对土壤及沉积物而言分别为0.7 mBq/g、0.002 mBq/g、0.04 mBq/g,在水体样品测量中相应分别为0.000 1 Bq/L、6×10^-7 Bq/L、1×10^-5 Bq/L。进一步利用该方法对IAEA-443、IAEA-447、NIST-4357三种参考物质进行了测量,测量结果与参考值一致,平均回收率分别达到84.2%、93.4%、90.6%,验证了方法的有效性和准确性。     

反应堆铝合金样品中63Ni的测量技术研究

为建立反应堆铝合金样品中⁶³Ni活度测量的方法,在前期确定了样品前处理流程的基础上,进行了全程化学回收率实验、去污实验、镍载体量对测量效率的影响及空白实验等方面工作。全程化学回收率在70%以上,对各种杂质离子的去污因子均为10²及以上,镍载体的加入量选为5 mg。该方法对DPM（放射性核素每分钟衰变数）的标准偏差为6.29,相对标准偏差为15.9%,检出限为1.38 Bq/g,已应用于反应堆退役样品的分析测量。     

基于TOA萃取色层的土壤中238Pu/239,240Pu活度比的分析方法

核设施周边环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的信息特征可用于评估核活动，为了获得准确的核素比，需要建立²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。在三正辛胺（TOA）萃取法分析Pu含量的基础上，考察了盐酸和硝酸洗涤以及洗涤用量对U、Th、Am等杂质元素的去除情况，并引入共沉淀步骤进行前处理流程的优化，建立起一个基于TOA萃取色层的土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。当土壤样品量为25 g时，该方法Pu的化学回收率大于70%，U、Th的去污因子大于10⁴，Am的去污因子大于10³，²³⁸Pu的最低检测比活度为（6.0±1.6）×10^-6 Bq/g，^239,240Pu的最低检测比活度为（6.4±0.4）×10^-6 Bq/g(n=3)。该方法可应用于环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析，为军控核查和环境监测提供技术支持。     

Ion Exchange Separation for Decontamination of Centrifuge Enrichment Plant

Ion exchange separation of uranyl ion (UO²⁺ ₂) from metal cations has been carried out by the columnar operation using ion exchange resins in 0.1 mol/dm³ sulfuric acid medium. Uranyl ion was adsorbed in an anion exchange resin and the rest metal cations, Fe(III), Al(III), Cr(III), Ni(II) and Cu(II) ions, were adsorbed in a cation exchange resin in this system. Desorption of uranyl ion and metal cations adsorbed in the resins were tested by 2 mol/dm³ sulfuric acid solution. Desorbed elements were confirmed to be precipitated by appropriate alkaline solutions. On the basis of the results obtained, a concept was made on a decontamination system for uranium-contaminated waste solution from centrifuge enrichment plant.     

ICP-MS测量超痕量钚时质谱干扰的消除及水中钚的测定

研究了感应耦合等离子体质谱(ICP-MS)测定超痕量钚时的质谱干扰及干扰元素的去除;建立了环境水样中超痕量钚的测定方法。方法所用的解吸液适于ICP-MS直接进样,并有效地消除铅等元素形成的多原子离子干扰。测量了溶液中的m／z238和2％HNO3空白液中的^239Pu和^242Pu计数率,对测量结果进行校正。方法的本底为20fg,方法对^239Pu的检出限为43fg,测定限为88fg。所分析的水样中,井水中的^239Pu含量低于检出限,地表水中^239Pu的含量高于检出限,湖水和河水中的^239Pu高于测定限,但属于全球沉降引起的本底,不会对公众造成辐射危害。     

核电厂离子交换树脂净化能力模拟实验研究

实验选取核电厂废液中典型裂变产物和腐蚀产物离子(Cs+、Sr2+、Co2+)配制水样,针对不同类型树脂、不同树脂层高以及不同床体积流速进行动态交换吸附实验,重点比较了不同条件下核级树脂净化能力(去污因子)的变化。结果表明:树脂层高的增加对去污效果的影响显著,特别是高交联度的树脂,对Cs+、Sr2+、Co2+的去污因子可增加约200%以上;在一定范围内提高床体积流速对树脂的去污效果存在影响,高交联度的树脂流速提高后去污因子有明显上升趋势;在10BV/h(BV=进水流量/树脂装填量)流速下树脂交联度的高低对水样的去污效果影响不明显;在1mg/L水样浓度下,大孔型阳树脂的去污效果较凝胶型阳树脂好;同等条件下,氢/氢氧型混合树脂处理离子态杂质的去污效果较单独的氢型阳树脂好。     

固相萃取α能谱法快速测定环境样品中铀放射性核素

为了对环境中放射性污染水平进行有效监测,需要对环境样品中铀放射性核素进行分析。本实验采用浓硝酸溶液加热浸取样品中的铀,UTEVA树脂对铀进行吸附并用稀盐酸溶液进行解吸,有机物TTA萃取制成α测量源,通过示踪剂铀-232的计数来校正铀(铀-234、铀-235和铀-238)的化学回收率。本方法实现了对环境样品中铀放射性核素的快速分析,同时进行了条件实验,确定了最佳测量条件:浸取液为8.0 mol/L硝酸溶液,解吸液为0.01 mol/L盐酸溶液,示踪剂用量为180 mBq。结果表明,当样品用量为0.5 g,测量时间100000 s时,该方法的最小可探测活度浓度为0.13 Bq/kg,满足环境样品中铀放射性核素的分析要求。     

堆芯混凝土样品中~(63)Ni的分析测量

为建立堆芯混凝土材料中~(63)Ni活度测量的方法,进行了溶样方法的确定、淋洗曲线的绘制、液闪测量效率的确定、回收率实验、去污实验及空白实验等方面的研究工作。混凝土样品磨至粒径小于0.074mm,用混合酸(V(HNO_3)∶V(HClO_4)∶V(HF)=3∶2∶1)进行溶解,再通过阴离子交换分离、氢氧化物沉淀及萃取和反萃等样品纯化程序去除杂质离子后,用液体闪烁能谱仪测量其中~(63)Ni的活度。该方法的化学回收率为73.05%,放化回收率为71.99%,通过空白实验得出计数的标准偏差为0.200/s,相对标准偏差为12.8%(n=12),方法检出限为3.596Bq/g。该方法可应用于堆内混凝土材料及非堆材料中63 Ni的常规监测及应急监测。     

阴离子交换法从辐照后的Ni靶中分离64Cu

为实现从质子回旋加速器辐照后的Ni靶中提取⁶⁴Cu,建立了使用阴离子交换法从Ni靶溶解液中实施⁶⁴Cu与基体Ni及伴生Co放化分离的工艺。测定了Ni²⁺、Co²⁺ 和Cu²⁺在阴离子交换树脂AG1-X8与盐酸介质之间的静态分配系数K_d。确定了使用阴离子交换树脂柱分离提取⁶⁴Cu的工艺：首先用6 mol/L盐酸穿透Ni,再用4 mol/L 盐酸洗脱⁵⁷Co,最后用1 mol/L 盐酸解吸⁶⁴Cu。⁶⁴Cu放化回收率为87.5%±3.0%。以丰度99.07%的富集⁶⁴Ni为靶材,质子轰击后,使用本工艺分离得到的⁶⁴Cu放射性核纯度大于99.0%,化学杂质Ni、Co和Fe的浓度均小于0.05mg/L。     

中子辐照后镍靶件中63Ni分离提纯技术研究

63Ni是通过在反应堆中子辐照62Ni而产生的，产生的63Ni再经过分离提纯，制成高纯63NiCl₂溶液。以在高通量工程试验堆内辐照逾30 a的镍靶件为实验对象，采用ZGANR170核级阴离子树脂对辐照后镍靶件溶解液中的63Ni进行提纯，最终得到高纯度的63NiCl₂溶液产品。详细介绍了分离提纯原理、热实验分离步骤和最佳分离条件。酸度对分离的影响实验研究表明，当HCl浓度大于等于9 mol/L时才能获得了良好的分离效果。镍纯化过程对γ核素的去污系数为2.33×103，63NiCl₂产品核纯度大于99.9%。辐照后镍靶件经溶解、体系转换、分离提纯全流程63Ni的回收率为86.5%。      

离子交换法提取大量钍中微量铀

采用浓盐酸溶解ThO_2和U_3O_8、以Dowex1×8阴离子交换树脂和Dowex50×8阳离子交换树脂作离子交换剂,研究了从大量钍及微量裂变产物(FPs)中提取微量铀的方法。考察了裂变产物元素Cs、Sr、Y、Zr、Nb、Ru、Rh、La、Ce、Eu的去污效果。结果表明,用离子交换法可以实现从百克每升Th及FPs中分离出微量U。最优工艺条件是料液调至8mol/L HCl介质,大量Th和微量的FPs在8mol/L HCl-0.2mol/L NH4F洗涤条件下直接通过阴离子交换柱,而U吸附于树脂上,再用0.05mol/L HNO_3淋洗U。低HNO_3淋洗U后,直接过阳离子柱吸附微量Th,再用2mol/L HNO_3淋洗得到纯U。结果表明,U收率大于98%,产品中Th及FPs的含量均小于0.05μg/L。