基于湿法氧化法测量放射性废树脂中3H和14C的方法

基于湿法氧化法对核电厂产生的放射性废树脂进行前处理,建立了树脂中³H和¹⁴C的测量方法,分析了影响方法回收率的因素,并对国内某核电厂废树脂中的³H和¹⁴C进行了测量。结果表明,H₂O₂浓度对方法回收率影响最大,在最优的氧化条件下,方法回收率达96.8%;³H和¹⁴C最小可探测比活度分别为41 Bq/g和1.3 Bq/g;¹⁴C测量结果与《生物样品中¹⁴C的分析方法 氧弹燃烧法》(GB/T 37865-2019)的测量结果相比,无显著性差异,¹⁴C测量精密度为10.2%。对国内某核电厂废树脂进行测量,³H和¹⁴C的平均比活度分别为（6 134 ±640） Bq/g和（2 724±147） Bq/g。     

秦山核电基地外围植被中14C水平分布研究

为了解秦山核电基地外围¹⁴C的水平分布与规律,本文采用加速器质谱法（AMS）对秦山核电基地外围6.5 km以内的植物样品（苔藓、松针）与食物样品中的¹⁴C比活度进行测量。测量结果显示：苔藓样品的¹⁴C比活度范围为223.0～265.6 Bq/kg C（本底为223.8 Bq/kg C）,¹⁴C比活度随距排放点距离的增加呈降低的趋势,在距排放源6.5 km处达到了本底水平。与松针相比,苔藓更适合做核设施¹⁴C排放的指示植物。苔藓样品的¹⁴C比活度分布规律表明,¹⁴C气态污染物在大气中的扩散受地形和风向因素的影响。食物样品的¹⁴C比活度比参照样品高8.5～13.0 Bq/kg C（大米样品除外）,给当地公众带来的附加剂量为0.5 μSv /a。     

液闪TDCR方法测量55Fe核素活度

为准确测量⁵⁵Fe核素活度，本研究采用液闪三双符合比(Triple-to-double Coincidence Ratio,TDCR)方法，首先根据⁵⁵Fe的核衰变与原子壳层数据，应用随机原子重排模型计算得到⁵⁵Fe在闪烁液中的电子沉积谱，其次基于自由参数模型计算单能电子在液闪中的计数效率，然后对所有沉积电子的效率进行求和得到⁵⁵Fe的总效率曲线，最后通过实验测量TDCR值，并结合总效率曲线导出实验计数效率，从而实现⁵⁵Fe活度的绝对测量。实验观测到光电倍增管(Photomultiplier Tube,PMT)量子效率非对称效应，各样品的修正因子在1.001～1.005之间。⁵⁵Fe比活度测量结果为94.15 kBq·g-1，相对标准不确定度为0.45%。结果表明：液闪TDCR方法测量⁵⁵Fe可得到较低的相对标准不确定度。液体闪烁计数器对⁵⁵Fe具有较高的探测效率，两管符合逻辑相加效率达到63%以上。考虑PMT量...     

PAX-2阴离子交换树脂分离测量水泥固化体浸出液中的55Fe

建立了放射性废物水泥固化体浸出液中⁵⁵Fe的分析测量方法。先用NaOH共沉淀水泥固化体中的⁵⁵Fe,再用PAX-2阴离子交换树脂分离纯化,纯化后的⁵⁵Fe用液体闪烁计数器测量。讨论了PAX-2树脂的最优纯化条件,选择了10.0 mol/L和6.0 mol/L HCl淋洗树脂去除干扰元素。此外,在上述条件下,⁵⁵Fe的干扰元素Ni、Mn、Cr的去污因子高于10 000,Co和Zn的去污因子分别可达769和629。采用一系列水泥浸出液样品标记比活度为16～39 Bq/g的标准⁵⁵Fe及空白样品进行验证,结果表明：⁵⁵Fe的平均回收率为76%±2%,测量1 h的最低探测限为0.018 Bq/g。     

基于内充气正比计数器长度补偿法测量85Kr放射性活度浓度

放射性惰性气体活度浓度的绝对测量是进行其量值传递的基础。为实现放射性惰性气体⁸⁵Kr活度浓度的定值，本工作基于内充气正比计数器长度补偿法，进行了⁸⁵Kr放射性活度浓度的绝对测量。结果表明，在气压56.15 kPa、工作电压1675 V和 1700 V条件下，⁸⁵Kr放射性活度浓度为10.64 Bq/mL，合成标准不确定度为0.60%，与国际先进核素计量实验室关于⁸⁵Kr的测量结果的合成标准不确定度水平相当。     

AMS-14C样品制备系统的研制及其性能研究

为了开展加速器质谱仪（accelerator mass spectrometry, AMS）在¹⁴C测量方面的研究,研制了可采用锌法、氢法、氢化钛法制备¹⁴C样品的装置,该制样系统以石英玻璃为主要结构材料,分为以下三个单元：系统真空维护单元、CO₂纯化单元和CO₂还原单元。为验证此装置的可靠性,进行了系列 ¹⁴C样品的制备实验,得到的石墨产率基本达到80%,同时对商业碳粉、树木的含碳量与实验过程中测量区域对应的CO₂量进行了线性拟合,结果呈现明显的线性关系。对一批标准样品和本底样品进行AMS测试,结果显示每个样品¹²C^-的引出束流均大于20 μA,系列空白样品的测量结果表明,¹⁴C/¹²C丰度比平均值为1.061×10^-15,样品制备系统稳定且在制样过程中引入的碳污染较小,符合制样要求,现代木头样品的AMS绝对测量值为（9.13±0.05)×10^-13,与预期值~9.0×10^-13相符合。上述结果表明,该系统结构紧凑,能避免相互污染,高效且便于操作,满足AMS对¹⁴C样品的测试要求。     

固体219Rn源的γ能谱法放射性纯度检验

对利用从铀矿石中提取得到的²²⁷Ac制备的固体²¹⁹Rn源进行了γ能谱分析,确定了²²⁷Ac的4个子体核素²²⁷Th、²²³Ra、²¹⁹Rn和²¹¹Bi的活度,并分析了能对²¹⁹Rn造成干扰的²²²Rn、²²⁰Rn母体核素²²⁶Ra、²²⁴Ra的活度。待²²⁷Ac及其子体达到放射性平衡后,通过测量²²⁷Th的235.97、256.25 keV,²²³Ra的154.21 keV,²¹⁹Rn的401.81 keV,²¹¹Bi的351.059 keV共5条γ射线,最终确定固体²¹⁹Rn源中²²⁷Th、²²³Ra、²¹⁹Rn和²¹¹Bi的活度为（1 069±3）、（1 079±5）、（1 095±13）、（1 096±14）和（11 089±4） Bq,固体²¹⁹Rn源的平均活度为（1 093±8）Bq;通过测量²²⁴Ra子体²¹²Pb的238.632 keV、²⁰⁸Tl的583.191 keV γ射线以及²²⁶Ra子体²¹⁴Bi的609.312、1 120.287 keV γ射线得到²²⁶Ra与²²⁴Ra的平均活度分别为5.12 Bq及0.433 Bq,远低于固体²¹⁹Rn源的平均活度,说明固体²¹⁹Rn源放射性纯度较高。以上结果表明,此源有望制成标准固体²¹⁹Rn源以用于延迟符合法测²²³Ra、²²⁷Ac装置的刻度。     

宁德核电厂液态流出物中14C测量

建立了一种测量核电厂液态流出物中¹⁴C的分析方法——使用1030 W总碳分析仪将样品中的碳酸化、氧化成CO₂,然后用NaOH溶液吸收,最后用3180液闪计数器对NaOH吸收液进行测量。该方法能够有效消除其他放射性核素的干扰,且能准确测定样品中¹⁴C的活度。实验结果表明,方法的加标回收率平均为96.91%,探测限为2.07 Bq/L,测定结果的精密度(相对标准偏差)小于±5%,准确度(相对误差)小于±5%。     

CPR1000型压水堆14C产生量研究

本文阐述了压水堆中¹⁴C的主要产生机理,利用蒙特卡罗程序MCNP5建立了精确的三维堆芯模型,计算了堆芯各辐照区的47群中子注量率,计算得到一回路冷却剂、燃料芯块和包壳及堆芯上下反射层的¹⁴C产生率和年产生量。结果表明,计算模型、参数及计算假设具有一定的代表性,计算结果适用于CPR1000型压水堆核电机组。     

核电厂废树脂中90Sr、55Fe含量的快速分析

随着我国核电机组不断投入运行,会产生大量的放射性废树脂,废树脂中含有的中、长半衰期放射性核素关系到处置场的长期安全性,是处置场安全评价的重点。本工作利用萃取色层法和低本底液闪测量法建立了一种核电厂废树脂中⁹⁰Sr和⁵⁵Fe快速分析方法,该方法Sr的化学回收率为94.94%,最小可探测比活度为5.1 Bq/kg,采用两种分离方法Fe的化学回收率分别为96.60%、87.23%,最小可探测比活度分别为10.83、11.76 Bq/kg。     

放化分离-液闪测量联合分析核电厂废树脂中的^(55)Fe和^(63)Ni北大核心CSCD

建立了一种核电厂放射性废离子交换树脂中^(55)Fe和^(63)Ni的联合分析方法。将废树脂样品经芬顿氧化消解后,先用氢氧化钠沉淀法沉淀^(55)Fe和^(63)Ni,再用阴离子交换树脂联合丁二酮肟沉淀对杂质离子进行分离纯化,纯化后用液体闪烁计器测量。本方法对废树脂中^(60)Co、^(65)Zn、^(54)Mn等干扰核素的去污因子均大于10^(3)。本方法对^(55)Fe和^(63)Ni的平均化学回收率分别为86%和90%,对废树脂中^(55)Fe和^(63)Ni的检测限分别为5.7 Bq/g、6.8 Bq/g。用加标样品对分析方法进行验证,预期值和测量值的偏差小于±10%。实验测得某核电厂一组一回路实际废树脂样品中^(55)Fe和^(63)Ni的平均活度浓度分别为(76.2±1.4)kBq/g和(120.0±5.1)kBq/g。     

中国核动力院核基地外围空气CO 2中14C分布特征及所致公众年有效剂量评价

基于2014—2017年中国核动力院核基地外围环境空气中¹⁴C的监督性监测数据,对关键居民组各种途径的待积有效剂量进行了粗略的估算。结果表明:综合楼与南坝工会空气中¹⁴C活度浓度差异有统计学意义,综合楼与木城水厂空气中¹⁴C活度浓度差异有统计学意义,南坝工会与木城空气中¹⁴C活度浓度差异无统计学意义,表明排放出来的¹⁴CO₂在空气中扩散混合很快。综合楼附近居民组中成人、青少年、儿童、幼儿经各途径的¹⁴C年平均摄入量分别为40.55、40.52、29.10、19.80 kBq/a;年待积有效剂量分别为23.31、22.91、23.08、19.44 μSv/a。其中成人组成员所受¹⁴C致待积有效剂量最大为23.31 μSv/a,但此待积有效剂量也仅占评价剂量目标值(0.25 mSv)的9.3%以下。由此可以得出,核基地核施设正常运行工况下,¹⁴C对核基地外围环境的影响很小。     

14C大面积平面源的研制

为了解铝阳极氧化膜的吸附性能对制备¹⁴C大面积平面源的影响，研究不同厚度（4~12 μm）的铝氧化膜对¹⁴C的吸附效率，吸附槽中溶液的量对¹⁴C的吸附效率、平面源均匀性的影响，以及¹⁴C溶液比活度对吸附率的影响，并对研制的¹⁴C平面源进行均匀性、牢固性检测，以及发射率定值。结果显示，研制的¹⁴C平面源（100 mm×150 mm）均匀性<10%，牢固性<0.01%；使用2πα、2πβ表面发射率标准装置测量¹⁴C平面源，坪区达到400 V，每100 V坪斜为0.3%，小能量损失修正因子为0.2%；测量不确定度为2%（k=2）。研制的¹⁴C平面源技术参数满足相关平准源标准的要求。     

压水堆核电厂液态流出物中55Fe的排放与监测方法

本文调研分析压水堆核电厂液态流出物中排放⁵⁵Fe的来源、排放的统计参考值和⁵⁵Fe的分析方法,提出开展核电厂液态流出物中⁵⁵Fe监测的建议。统计分析了美国41座压水堆核电厂在2005～2017年液态流出物中⁵⁵Fe的排放量,其发电量归一化排放量的几何平均值范围为5.18×10^-6～8.14×10^-5 GBq/GWh,所有压水堆电厂液态流出物中⁵⁵Fe排放量的几何平均值为1.52×10^-5 GBq/GWh,各年度⁵⁵Fe排放量在液态流出物中占比在12%以上,排第1至第4位。根据我国典型压水堆核电厂液态流出物排放体积,估算了液态流出物中⁵⁵Fe的排放浓度,约10.7 Bq/L。建议推进核电厂液态流出物中⁵⁵Fe监测方法的建立和完善。通过对⁵⁵Fe监测方法的调研,推荐采用固相萃取树脂的快速分析方法。     

压水堆核电厂流出物中14C的排放限值探讨

研究分析了压水堆核电厂中¹⁴C的产生途径与排放量,调研了美国和欧洲运行压水堆核电厂气态流出物和液态流出物中¹⁴C的排放水平,分析了我国国家标准《核动力厂环境辐射防护规定》(GB 6249—2011)对美国和欧洲运行压水堆核电厂流出物排放¹⁴C的包络性,同时分析了多堆厂址、AP1000和EPR等新堆型电厂的运行需求对目前标准规定的¹⁴C排放限值管理带来的挑战,提出了¹⁴C的减排和资源化利用建议。     

宁德核电厂周围环境空气中(14)^C的监测与评价北大核心CSCD

开展环境空气中(14)^C的监测是核电厂辐射环境监督性监测的重要内容。本文给出了宁德核电厂周围环境空气中(14)^C的取样与监测方法,分析了2013—2021年间监测结果变化及趋势,对比分析了运行前辐射本底调查结果、对照点监测结果及国内外其他核电厂的监测结果,并与宁德核电厂气态流出物排放量进行了相关性研究。分析表明,核电厂周围各监测点位空气中C的比活度均值范围为0.229~0.230 Bq/g(碳),其中距离厂址最近的牛郎岗监测点的结果可能受到核电厂排放的影响。分析了(14)^C比活度的年周期变化规律,结果表明,除牛郎岗监测点外,(14)^C的比活度一般在7—9月相对较高。     

14C同位素研究进展

¹⁴C是一种重要的放射性示踪剂，能够揭示物质的分布、代谢机制及迁移路径，广泛应用于生物医药、农业、地质和环境等领域。近年来¹⁴C标记化合物的需求不断增长，其应用研究领域不断拓展。本文总结了¹⁴C同位素的来源、制备和分离纯化方法，¹⁴C标记化合物的制备和结构鉴定方法，以及¹⁴C标记化合物在相关研究领域的应用情况，着重探讨了¹⁴C同位素分离纯化技术的发展现状和趋势，希望在解决¹⁴C排放污染的同时，实现¹⁴C的资源化利用，并促进¹⁴C应用研究的进一步发展。