核级石墨氧化腐蚀模型研究

高温气冷堆内应用到大量核级石墨材料,对其长期氧化腐蚀行为进行研究至关重要。文章建立了综合考虑石墨内部孔隙率变化及失重率影响的石墨氧化模型,对气体在石墨内部的瞬时氧化腐蚀情况进行了模拟计算。提出氧化深度的概念,研究发现反应温度越高,反应气体在石墨内部的氧化深度越小;并与实验结果及其他模型的计算结果进行了对比,验证了模型的有效性。     

压水堆严重事故过程中堆内氢气源项分析

采用一体化严重事故分析程序ASTEC,分别对丧失给水事故(LOFA)和全场断电事故(SBO)进行了模拟。结合丧失给水事故阐述了Zr、Fe、B4C与水氧化反应的机理,比较了Zr、Fe、B4C氧化反应释放的氢气的质量、速率和氧化反应开始的时间。结果表明,事故早期氢气主要来自Zr的氧化反应,Fe氧化反应产生的氢气约占氢气总产量的10%。另外,还比较了LOFA和SBO事故过程中氢气的释放。结果表明,同一反应堆在不同的严重事故进程中产生的氢气的质量、速率、氧化开始的时刻以及堆内氢气分布可能有很大的差别。因此,在进行事故早期氢气源项风险评价的时候要根据不同的事故进程,具体问题具体分析。     

含氧溶液中毒砂氧化溶解的XAFS研究

毒砂的氧化溶解是环境As污染的重要来源之一。本研究对毒砂的氧化反应过程及产物进行了研究。考察了不同参数:pH、溶解氧(Dissolved Oxygen,DO)对毒砂氧化反应的影响,利用X射线吸收精细结构(X-ray Absorption Fine Structure,XAFS)分析了毒砂氧化过程中As的形态转化。XAFS光谱学数据表明,pH=4时,毒砂发生较强的氧化反应,释放的As(V)被氧化过程中形成的铁氧化物吸附;pH=7时,毒砂氧化释放的As(III)被铁氧化物吸附,表面存在少量的类似雄黄(As S)的物质;而pH=9时,毒砂几乎不发生氧化,表面只存在少量的硫代亚砷。结果表明,pH是影响毒砂氧化的重要因素。中碱性条件下,毒砂氧化反应释放出的Fe快速形成了Fe的氧化物沉淀,包裹在毒砂的表面,阻碍毒砂继续氧化。     

超临界水氧化技术处理磷酸三丁酯的实验研究

放射性废磷酸三丁酯是一种常见的放射性有机废物,其妥善处理对于核工业的可持续发展至关重要。本文采用间歇式超临界水氧化设备,对磷酸三丁酯的氧化分解进行了探究。结果表明,磷酸三丁酯的降解产物无毒害物,气相产物为CO₂,液相产物为CO^2-₃、PO^3-₄及未反应的有机物,证实了超临界水氧化技术处理磷酸三丁酯的可行性。通过对反应温度、反应压力等因素对有机物去除率影响的研究,确定了磷酸三丁酯超临界水氧化反应的最优化反应条件：反应温度450 ℃、反应压力24 MPa、磷酸三丁酯初始浓度0.05 mol/L、过氧化氢过量1倍。在此反应条件下,停留时间为10 min时,有机物去除率可达99.9%。     

Pu催化HNO_2氧化U(Ⅳ)的研究

研究了Pu存在条件下HNO2氧化U(Ⅳ)的反应,并考察了HNO2浓度、反应温度、HNO3浓度、Pu浓度对U(Ⅳ)氧化速率的影响。结果表明:Pu对HNO2氧化U(Ⅳ)的反应具有显著催化作用;获得了Pu催化条件下HNO2氧化U(Ⅳ)的动力学方程:-dc(U(Ⅳ))/dt=kc(U(Ⅳ))c1.3(HNO3)c1.3(NO-2),得到了29℃时的反应速率常数k=(0.69±0.04)L2.6/(mol 2.6·min)。并对反应历程进行了探讨。     

PUREX流程中锝对U(Ⅳ)-肼的稳定性影响

通过分光光度法研究了硝酸体系中锝催化硝酸氧化U(Ⅳ)-肼的反应,结果表明:温度和锝浓度是影响锝催化硝酸氧化U(Ⅳ)速率的主要因素,Tc催化硝酸氧化U(Ⅳ)反应对Tc的级数为1.23,反应活化能Ea=79.2kJ/mol,Tc催化硝酸氧化U(Ⅳ)反应对U(Ⅳ)的级数为0,平均速率常数为1.60×10-4 min-1。肼浓度对锝催化氧化U(Ⅳ)的速率影响较小,Tc-U(Ⅳ)-肼体系中肼的氧化和U(Ⅳ)的氧化同时进行,但U(Ⅳ)早于肼氧化完,随后肼快速氧化完全,与Tc-肼体系相比,肼的氧化速率略有降低,U(Ⅳ)对肼的氧化既有促进作用,又有抑制作用。Tc-U(Ⅳ)-Pu(Ⅲ)-肼体系中,当锝浓度为0.005 mol/L,Pu(Ⅲ)稳定存在的时间小于45min。     

超临界水氧化处理核电站废阴离子交换树脂研究

在间歇式超临界水氧化(SCWO)设备中,对粉碎处理后的阴离子交换树脂水悬浮液在超临界条件下进行了氧化降解处理。实验研究了反应温度、反应压力、反应时间、过氧系数对COD去除率的影响,同时考察了催化剂种类、反应压力和反应温度对氨氮去除率的影响。通过正交试验,得到主要因素对处理效果影响的显著程度排序为:反应温度>反应压力>反应时间>过氧系数。结果表明:在反应温度540 ℃、反应压力26 MPa、反应时间8 min、过氧系数3的条件下,COD去除率为99.65%。针对阴离子树脂中NH₃-N含量高难以去除的问题,选用不同的催化剂CuSO₄、MnO₂、CeO₂添加到反应体系中,结果表明对NH₃-N的氧化效果顺序为CuSO₄>CeO₂>MnO₂,对NH₃-N的最高降解率达到96.53%。     

氧化层对钛吸附与解吸氘的动力学影响研究(Ⅰ)--吸氘动力学

应用反应速率分析方法,测定了钛片和表面有氧化层的钛片在恒容体系和475～680℃范围内吸氘反应的速率常数,得到钛片和400℃氧化5h和2h的钛片吸氘反应的表观活化能分别为(112±2)、(181±4)和(115±3)kJ/mol;钛表面氧化层越厚,表观活化能越大;氧化层具有阻氘性能。     

核级石墨IG-110氧化模型研究

核级石墨IG-110在球床模块式高温气冷堆(HTR-PM)中作为结构材料被广泛应用。在正常运行工况及进气进水等严重事故工况下,核级石墨IG-110不可避免地与氧气等发生氧化反应,其氧化性能对反应堆的安全运行有着重要的作用。本文综合考虑核级石墨在氧化过程中局部孔隙率及氧化速率随失重率的变化,建立IG-110与氧气反应的氧化模型,得到氧化反应过程中各参数随空间和时间的变化。重点分析孔隙率变化和Knudsen扩散对有效扩散系数的影响,确定了在事故分析中较为适用的有效扩散系数形式。     

核级石墨失重率对其氧化速率的影响

采用热重分析方法研究600⁷50℃温度范围内IG-110核级石墨在空气中的氧化行为,分析失重率对其氧化速率的影响。利用随机孔隙模型拟合了IG-110、H-451、NBG-18及NBG-10等4种核级石墨的结构参数,并确定了各自的失重率影响因子表达式。结果表明,随着氧化反应的进行,核级石墨的氧化速率随失重率的增大呈现先增大后减小的趋势,氧化速率的最大值出现在30%750℃温度范围内IG-110核级石墨在空气中的氧化行为,分析失重率对其氧化速率的影响。利用随机孔隙模型拟合了IG-110、H-451、NBG-18及NBG-10等4种核级石墨的结构参数,并确定了各自的失重率影响因子表达式。结果表明,随着氧化反应的进行,核级石墨的氧化速率随失重率的增大呈现先增大后减小的趋势,氧化速率的最大值出现在30%⁴0%失重率范围。使用随机孔隙率模型可以较好地模拟失重率对氧化速率的影响,其中石墨结构参数随核级石墨平均粒径的增加而减少。     

The use of flotation in the purification of radioactive effluents

This paper shows that ferric hydroxide with sorbed radioactive isotopes is floated from aqueous solutions. It is shown that during flotation the radioactive isotopes are hardly desorbed at all. A study is made of the flotability of ferric hydroxide in relation to the alkalinity of the solution, initial concentration of reacting materials, foreign impurities. A suggestion is made as to the chemical character of reaction between the ferric hydroxide and the studied flotation reagent.The article also discusses some experimental data on the flotation of ferric hydroxide precipitates forming during the purification of radioactive effluents.     

放射性废树脂氧化分解处理技术

简要介绍了放射性废离子交换树脂（以下简称废树脂）的来源、特点和传统处理方法。概述国内废树脂氧化分解处理技术及其进展,重点论述湿法氧化分解的工艺原理、反应机理以及工艺流程的发展现状。分析评述废树脂分解液水泥固化技术研究的最新动态及成果。     

Application of a Zircaloy/Steam Oxidation Model to a CFD Code and its Validation against a CANDU Fuel Channel Experiment: CS28-2

Oxidation of a Zircaloy cladding exposed to high-temperature steam is an important phenomenon in the safety analysis of CANDU reactors during a postulated loss-of-coolant accident (LOCA), since a Zircaloy/steam reaction is highly exothermic and results in hydrogen production. As part of a computational fluid dynamics (CFD) simulation of the CS28-2 high-temperature experiment for this accident analysis, two Zircaloy/steam reaction models based on a parabolic rate law are implemented in a commercial CFD code (CFX-10) through a user FORTRAN. It is confirmed that the present oxidation models for the CFX-10 reproduce the results of each empirical correlation in the verification tests well. Then the CFX-10 predictions of a temperature rise and hydrogen production due to Zircaloy/steam oxidation are compared with the results of the CS28-2 experiment. From these validation processes, it is shown that the Urbanic-Heidrick model, which is widely used in CANDU fuel channel codes, is also applicable to a CFX-10 simulation of Zircaloy/steam oxidation in a CANDU fuel channel.     

铀及其合金的水氧腐蚀机理分析

铀及其合金是重要的核材料,其水氧腐蚀研究受到广泛关注。本文系统总结了铀及其合金在真空和大气环境下的氧化反应过程、腐蚀速率和产物,并对不同研究者提出的反应机理进行讨论分析。其中铀-氧反应过程为氧气在表面的吸附、解离,O2-在晶格中进行扩散,O2-在金属和氧化物界面发生反应,其中扩散是反应速率的控制步骤。铀-水体系反应机理存在争议:进行扩散反应的离子是O2-还是OH-还没有一致的认识。铀-氧-水体系的反应是氧气和水气共同作用的结果,反应速率介于前两种体系之间。     

离子注入Cr、Y、Nb对γ-TiAl金属间化合物高温氧化性能的影响

采用MEVVA离子源将Cr、Y、Nb离子分别注入γ -TiAl金属间化合物 ,注入能量 50—6 0keV ,注入剂量为 1× 10 17cm- 2 ,研究γ -TiAl在 10 0 0℃空气中的循环氧化行为。结果表明 ,Cr离子和Y离子注入对γ -TiAl的高温氧化性能均没有明显影响 ;Nb离子注入γ -TiAl,在氧化初期 ,抗氧化性能得到显著提高 ,但随着氧化过程的继续 (超过 10 0h) ,这种改善作用逐渐降低。实验发现 ,通过离子注入和基体合金化向γ -TiAl中加入相同元素 ,由于工艺过程的差异 ,对其高温氧化性能的影响不同。在长时间高温氧化 (10 0 0℃ )条件下 ,离子注入表面改性无法达到提高γ -TiAl抗氧化性能的目的     

用于~(18)N在~9Be、~(197)Au靶上破裂反应研究的探测器系统

描述了用于放射性核束 18N在 9Be、197Au靶上破裂反应研究的探测器系统构成、性能、特点及在线实验的初步结果。     

High temperature oxidation resistance of fluorine-treated TiAl alloys: Chemical vs. ion beam fluorination techniques

The modification of the alloy surface by halogens significantly improves their oxidation behaviour at high temperature. It corresponds to the preferential reaction of the aluminium with the applied fluorine at the oxide/alloy interface and it promotes the growth of an adherent and stable alumina layer.Well-defined fluorine profiles beneath the surface of the material can be achieved by either fluorine beam line ion implantation (BLI²) or plasma immersion ion implantation (PI³). As an alternative to the implantation-based approach, chemical fluorination techniques such as gas-phase treatment and dipping in F-based solutions were also investigated. The fluorine depth-profiles were measured before and after oxidation at 900 °C using non destructive ion beam analyses: Proton Induced Gamma-ray Emission (PIGE), Rutherford Backscattering Spectroscopy (RBS) as well as Elastic Recoil Detection Analysis (ERDA). It enables to control and to optimise the fluorination conditions of technical TiAl alloys for an industrial application.     

树脂超临界水氧化反应器设计及数值模拟

超临界水氧化技术是处理废树脂的途径之一,能够快速、有效处理核电站产生的含放射性核素的废离子交换树脂。本文提出了一种新型的超临界水氧化反应器,并采用计算流体动力学方法,建立了以多孔介质模型为基础的树脂颗粒非均相反应与均相反应耦合的反应器模型,对其中的流动、换热及化学反应过程进行了数值模拟研究。结果表明,各工况下有机物均完全转化为二氧化碳,各工况均能满足生产要求;随加热功率增加,反应物料出口温度、流域最高温度、压降与出口速度均逐渐增加。     

Test of Silicon Strip Detector for Heavy Ion Nuclear Reaction

Nowdays, the silicon strip detectors play an important roles in nuclear experiment. Not only the particle position signal can be supplied, but also the energy signal can be given. However, how to use the silicon strip detector in heavy ion nuclear reaction is different from the usual experiment, so it is necessary to test the silicon strip detector.