76Ge同位素的离心级联分离制备

高丰度⁷⁶Ge同位素在基础物理研究、医用放射性同位素领域有广泛应用,⁷⁶Ge富集的高纯锗探测器可用于探测无中微子双β衰变。为实现⁷⁶Ge同位素的分离制备,本文以四氟化锗（GeF₄）为介质,使用气体离心法开展研究。采用阶梯级联模型的计算结果表明,5轮分离可将⁷⁶Ge的丰度从天然丰度7.73%提升至90%以上。在21级阶梯级联实验平台上进行离心分离实验,调节流量、分流比等工况参数,制定分离流程,探索实验规律并优化实验方案。最终经过5轮分离,获得百克量级的丰度为94.21%的⁷⁶Ge同位素产品,为国产离心级联制备高丰度⁷⁶Ge产品及其工业化生产提供参考。     

以七氟丙烷为介质离心分离碳同位素

以七氟丙烷（C₃HF₇）为分离介质，通过气体离心法研究碳同位素的分离制备。利用国产气体离心机开展单机离心分离实验，通过气体质谱仪分析C₃HF₇样品，计算不同工况条件下的分离系数和单机分离功率，分离系数可达1.12。在单机实验结果的基础上，采用相对丰度匹配级联（MARC）模型，对富集¹³C的生产进行级联计算。选取分离功率最大的实验工况作为计算参数，通过三次级数分别为30、60、75的级联分离，可以将¹³C的丰度从天然丰度富集至30%以上。综合考虑单机实验和级联计算的结果，以C₃HF₇为介质离心分离碳同位素可行。     

以二氧化碳为介质扩散分离碳同位素的可行性研究

为进一步提高气体扩散法分离¹³C同位素的效率,在前期初步实验的基础上,开展单级扩散分离参数优化实验研究,并进行高丰度¹³C同位素制备的级联方案初步设计。在相对优化的实验参数条件下,气体扩散分离二氧化碳的基本全分离系数可以达到1.01以上。对单级分离实验数据进行计算,初步拟合出供料流量与膜前后压强的函数关系。采用多元分离理论对扩散分离二氧化碳进行级联分析计算,以天然二氧化碳为原料,可通过两次级联分离获得高丰度¹³C同位素。第一次阶梯级联分离的重馏分¹³C同位素丰度大于42%,并将其作为第二次阶梯级联分离的供料,第二次阶梯级联分离的轻馏分¹³C同位素丰度大于90%。     

离心法生产131Xe同位素技术研究

为利用离心分离方法将¹³¹Xe同位素丰度浓缩到90%以上，本研究采用多组分矩形级联算法进行级联计算，分析中间组分的分离特性，研究级联长度、供料位置、级联分流比等参数对分离效果的影响。对分离¹³¹Xe同位素的矩形级联分离方案进行优化，制定生产丰度为90%以上的¹³¹Xe运行方案，通过解决¹³¹Xe同位素分离过程中的级联工况调整与稳定、中间组分浓缩等关键技术，最终经8遍分离获得丰度为93.786%的公斤级¹³¹Xe产品，证明级联生产高丰度¹³¹Xe产品的可行性。     

68Ge校正源的制备工艺

采用胶体法制备用于正电子发射型计算机断层显像（PET）衰减校正的⁶⁸Ge校正源。将环氧树脂与放射性⁶⁸Ge溶液均匀混合,蒸发掉其中的水分,然后装入、密封在不锈钢管内制备成⁶⁸Ge校正源。对制备的⁶⁸Ge校正源进行了质量检验,实验结果表明,⁶⁸Ge校正源密封良好无泄露、表面无污染、活性区活度分布均匀性小于±5%,各项技术指标达到国外同类产品的水平。     

加速器制备68Ge产额计算方法

⁶⁸Ga是最具临床应用价值的金属正电子核素之一,通过⁶⁸Ge/⁶⁸Ga发生器生产⁶⁸Ga是一种比较便捷的方式,而母体核素⁶⁸Ge主要由加速器生产,其中使用较多的一种生产方式是通过质子辐照Ga-Ni合金靶件获得⁶⁸Ge。准确模拟⁶⁸Ge产额,对于Ga-Ni合金靶件制备、加速器辐照方案选择和生产准备均有重要意义。本研究提出了一种基于蒙特卡罗方法的加速器生产⁶⁸Ge的理论产额计算方法,计算了不同条件下质子束流轰击Ga-Ni合金靶件的能量损耗和⁶⁸Ge理论产额,并通过加速器辐照实验验证了计算结果的可靠性。相关结果可为不同能量质子束流辐照条件下的Ga-Ni合金厚度设计提供参考,对实验结果具有指导意义。     

以正辛烷为介质离心分离碳同位素

以正辛烷(C₈H₁₈)为分离介质,利用离心机进行了一系列单机分离实验,研究了其单机分离性能。通过质谱分析,得到了不同供料压强、滞留量下的基本全分离系数、分流比等单机参数：基本全分离系数接近或大于1.10,最高可达1.13。在单机实验数据的基础上,采用相对丰度匹配级联（MARC）的计算模型,对正辛烷离心分离级联的参数进行了初步估算,估算结果显示,采用联级分离可将¹³C浓缩至约11%。     

富集中间组分同位素的级联—— “T”级联

除了常规矩形级联和阶梯级联等模型外，还有一些其他的级联模型，使用这些特殊级联可以达到特殊分离目的。本文提出一种用于中间组分同位素分离的特殊级联“T”级联。该级联模型可以通过一点供料三点取料的模式，直接提取中间组分同位素。以氙同位素为例，进行理论计算，“T”级联可以一遍分离直接获取丰度90%以上的¹³¹Xe同位素，略高于双级联分离能力。结果表明，“T”级联适合进行中间组分同位素的一遍提取分离。     

同位素标记原儿茶酸-(13COOH)的合成研究

设计了以3,4-二甲氧基溴苯为原料，经格利雅反应制备得到格式试剂，通入¹³C标记的¹³CO₂气体，制备得中间体3,4-二甲氧基苯甲酸-（¹³COOH）。将中间体用BBr₃脱除甲基后得到粗产品，粗产品再经过活性炭脱色，冷却结晶得到原儿茶酸-（¹³COOH）。设计的合成路线操作简单，工艺流程短，副产物少，收率可达45%，¹³C同位素丰度稀释低。产物经HPLC、MS、¹H-NMR 和¹³C NMR表征，结果表明：制备的原儿茶酸-（¹³COOH）化学纯度＞99%，¹³C同位素丰度＞98%，作为重要的示踪剂，可为医药和化工领域研究提供基础。     

分离装置结构优化对稳定同位素分离经济性的影响研究

为评价分离装置结构或参数优化对级联经济性的影响,提出以单台分离装置年纯利为经济性判据,并以此为评判标准,以级联分离SiF₄获取²⁸Si、²⁹Si同位素为例,对分离装置的结构优化进行了经济性分析。计算并对比了结构优化前后的单台分离装置年纯利。结果表明,分离装置结构优化后,单台分离装置年纯利增加了12.3%。优化分离装置的结构能够较大幅度地提高级联分离稳定同位素的经济性。     

以三氯化硼为介质离心分离硼同位素

为了实现硼同位素的分离制备，采用气体离心法，以三氯化硼为工作介质进行离心分离研究。通过单机分离实验，对三氯化硼样品进行质谱分析，得到不同供料流量、分流比条件下的基本全分离系数，并在此基础上进行富集硼-10的离心分离级联计算。结果表明，以三氯化硼为工作介质离心分离硼同位素可行；三氯化硼的基本全分离系数可达1.08；使用30级矩形级联或60级相对丰度匹配级联一次分离可以获得丰度大于60%的硼-10同位素产品，二次分离可以获得丰度大于90%的硼-10同位素产品。该研究的开展可为离心法生产高丰度硼同位素产品提供参考。     

气体扩散法生产硼-10同位素的经济性分析

10 B同位素在中子屏蔽和探测中有重要的作用,目前大规模生产硼同位素的方法主要是化学交换精馏法.随着10 B市场需求的增加,在国产化取代进口的背景趋势下,探索硼同位素分离方法的优化和创新有重要意义.本研究分析了气体扩散法用于10 B同位素分离的经济性,并根据市场实际情况估算产品成本.首先分析以B F3为介质的单级扩散分...     

基于动态模拟计算的低温精馏分离13C同位素丰度分析

低温精馏法分离碳同位素（¹²CO/¹³CO）的分离系数仅为1.007，且分离操作工况苛刻，富集平衡时间长，为降低工业化装置运行风险，实现¹³C同位素富集的动态过程理论预测是工业化技术研究中亟需解决的问题。为此，本文通过采用Aspen Dynamics模拟研究CO低温精馏分离碳同位素的动态过程，获取¹³C同位素在全回流、浓缩富集、连续精馏操作条件下的丰度分布等值图，实现¹³C同位素在时间和空间两个维度内丰度变化过程的可视化。将上述操作条件下的动态模拟值与试验值进行对比分析，结果显示，两者吻合较好，且富集平衡时塔底¹³C丰度和富集平衡时间的相对误差均在15%以下，验证了所建立的低温精馏分离¹³C同位素动态模拟计算方法的准确性，可进一步用于高丰度¹³C同位素生产装置中丰度变化过程的理论预测。     

Abundance Analysis of13C Isotope Separation by Cryogenic Rectification Based on Dynamic Simulation

The carbon isotope (¹²CO/¹³CO) separation has a separation coefficient of only 1.007, which has typical characteristics of severe separation conditions and long equilibrium time. In order to reduce the operational risk of industrial devices, the theoretical prediction of the dynamic process of¹³C isotope enrichment is an urgent problem to be solved in industrial technology research. Therefore, the dynamic simulation of carbon isotope separation by CO cryogenic rectification was carried out by using Aspen Dynamics. Through the simulation, the abundance distribution of¹³C isotope was obtained under the conditions of total reflux, concentration and continuous rectification operation, and the visualization of the abundance change of the¹³C isotope in the two dimensions of space and time was realized. On the other hand, comparing the dynamic simulation values with the experimental data, the results show that they are agree well, and the relative errors of the enrichment equilibrium abundance and equilibrium time are both less than 15%, which indicate that the accuracy of the dynamic simulation calculation method of¹³C isotope for cryogenic rectification separation is verified, which can be further used to theoretically predict the abundance enrichment process in the production plant of high abundance¹³C isotope.     

62Ni同位素的分离制备

微型核电池是目前航天器仪器、设备理想的电源。⁶³Ni是镍电池的核心工作物质。通过在反应堆中辐照高丰度的稳定同位素⁶²Ni,能产生放射性同位素⁶³Ni。为保证⁶²Ni的丰度达到要求,本文开展了⁶²Ni同位素的分离制备研究,进行了磁场及束流输运计算,对离子源及接收器口袋进行了改进设计,制定了电磁分离法分离高丰度⁶²Ni的工艺流程。利用现有的电磁同位素分离器,开展了用电磁分离法分离高丰度、高纯度⁶²Ni稳定同位素的实验,最终获得了丰度≥90%的⁶²Ni同位素。