模拟高放废物玻璃固化体在处置条件下的浸出行为研究（Ⅰ）

用模拟高放废物硼硅酸盐玻璃固化体和介质（包括膨润土、凝灰岩、沸石、氧化铁粉、去离子水和模拟地下水）构成模拟处置条件下的９个浸泡体系，研究了在有介质存在条件下，玻璃固化体浸泡后的失重，玻璃体的元素浸出和浸出液的ｐＨ值变化；研究了温度和ｐＨ对浸出的影响，求出了玻璃、水反应的表观活化能为７３．０ＫＪ／ｍｏｌ。对高放废物处置库的回填材料的选择提供了优选方案。     

模拟高放玻璃固化体处置条件下浸出行为研究

根据国际上推荐多重地质屏障体系作为高放废物地质处置方案,本工作实验研究了模拟高放玻璃固化体在5种地质介质(由花岗岩、膨润土、水泥、Fe3O4组成)中两年内的浸出行为。实验结果显示,玻璃固化体在花岗岩介质中的质量损失最小,在膨润土介质中的质量损失最大。扫描电镜分析结果显示,在浸出后的玻璃固化体表面,Na、Si和Mg元素含量随时间延长而减少,而Ba、Al和Fe元素含量随时间延长而在表面略显富集。模拟高放玻璃固化体处置条件下浸出行为研究@张华 @杨建文 @李宝军 @罗上庚IAEA合作项目(10637)…     

模拟高放废物玻璃固化体在处置条件下的浸出行为研究（Ⅱ）

模拟高放废物玻璃固化体在处置条件下的浸出行为研究（Ⅱ）吴兆广，罗上庚，于承泽，盛嘉伟（中国原子能科学研究院）柳得橹（北京科技大学）关键词高放废物，玻璃固化体，浸出试验，表面分析１引言为了预测高放废物长期处置的安全性，需要研究玻璃固化体的浸出过程和浸出...     

国外高放废液玻璃固化体浸出行为的研究及发展

本文介绍了高放废液玻璃固化体的一般浸出过程，对高放废液玻璃固化体与模拟高放废液玻璃固化体的浸出情况进行了比较；探讨了在高放废液玻璃固化体浸出行为研究中的几个主要的发展方向，包括新的浸泡方法的建立，研究溶液中胶体及微生物对固化体浸出的影响及其它的一些发展动向。     

高放废物模拟地质处置研究平台建立、运行及初期成果

高放废物的妥善处置是核能可持续发展的前提,在国际范围内受到高度重视,地质处置是普遍接受的方案.高放废物模拟地质处置研究平台由25套模拟多重屏障系统及其共用的低氧环境构成,可以模拟多种不同处置条件下的核素浸出情况.完成部分系统的装填运行.结果表明,多种元素的浸出受到了多重屏障的抑制,并随着时间的推移浸出浓度趋于稳定;不同的处置温度、玻璃体类型、围岩类型、膨润土含素玻璃粉均对重要核素的浸出有显著影响;多种包装材料的耐蚀性能差异显著.下一步实验中,根据现有的研究结果,对玻璃体、膨润土、包装材料等的装填进行优化,对取样系统进行改进,完善总体的实验方案,研究多种处置条件对元素的浸出影响.     

高放废液玻璃固化体和矿物固化体性质的比较

对高放废液玻璃固化体和矿物固化体的性能作了比较和分析。矿物固化体较玻璃固化体有下列优势 :体积小、高放废液组分掺入量高、核素浸出率低。高放废液矿物固化体的稳定性分析表明 ,它们十分适合于地下处置库的潮湿和温度变化的环境。虽然单种矿物只能处理部分高放废液组分 ,但多种矿物集合起来可荷载高放废液的全部组分     

高放废物模拟地质处置研究平台的建立、运行及初期成果

高放废物的妥善处置是核能可持续发展的前提,在国际范围内受到高度重视,地质处置是普遍接受的方案。高放废物模拟地质处置研究平台由25套模拟多重屏障系统及其共用的低氧环境构成,可以模拟多种不同处置条件下的核素浸出情况。完成部分系统的装填运行。结果表明,多种元素的浸出受到了多重屏障的抑制,并随着时间的推移浸出浓度趋于稳定;不同的处置温度、玻璃体类型、围岩类型、膨润土含素玻璃粉均对重要核素的浸出有显著影响;多种包装材料的耐蚀性能差异显著。下一步实验中,根据现有的研究结果,对玻璃体、膨润土、包装材料等的装填进行优化,对取样系统进行改进,完善总体的实验方案,研究多种处置条件对元素的浸出影响。     

国外高放废液玻璃固化体侵出行为的研究及发展

本文介绍了高放废液玻璃固化体的一般浸出过程，对高放废液玻璃固体体与模拟高放废液玻璃固化体的浸出情况进行了比较，探讨了在高效废淮玻璃固化体浸出行为研究中的几个主要的发展方向，包括新的浸出方法的建立，研究了溶液中胶体及微生物对固化体浸出的影响及其它的一些发展动向。     

高放废液玻璃固体化和矿物固化体性质的比较

对高放废液玻璃固化体和矿物固化体的性能作了比较和分析。矿物固化体较玻璃固化体有下列优势；体积小、高放废液组分掺入量高、核素浸出率低。高放废液矿物固化体的稳定性分析表明，它们十分适合于地下处置库的潮湿和温度变化的环境。虽然单种矿物只能处理部分高放废液组分，但多种矿物集合起来可荷载高放废液的全部组分。     

地下水穿透情形下玻璃固化体的蚀变研究

玻璃固化体在高放废物处置库中的长期处置行为，是处置库安全评价的关键环节之一。本研究模拟极端情形下，地下水穿透包装容器与固化体接触后，固化体中元素的浸出和蚀变行为。结果表明，地下水与固化体接触后，各元素的浸出浓度迅速增大，在200 d后逐渐下降并趋于稳定；温度对固化体中不同元素浸出速率的影响不同，B和Si的浸出速率随温度的增加而增大，U和Re的浸出速率随温度的降低而增大；固化体蚀变程度随温度的升高而加重，但其蚀变层的形成会阻滞元素在其中的扩散，客观上降低了固化体蚀变速率；富Si处置环境有利于抑制固化体中元素的浸出。     

开挖损伤区（EDZ）对核素迁移的影响

随着核电的发展,核电站产生的乏燃料处理处置受到了大众的高度关注。通过对嬗变法、稀释法和隔离法等方法的综合对比,目前,高放废物深地质处置是国内外公认处理核废物的最佳办法。在处置库建造阶段,由于开挖使得围岩中应力重新分布,围岩发生扰动,岩体内部原生裂隙出现扩展、连通,产生新生的微裂隙,岩体的渗透系数变大,这种区域即为开挖损伤区（excavation damaged zone, EDZ）。EDZ位于高放废物处置库工程屏障和远场围岩中间,是放射性核素迁移的重要迁移通道。地下水流经深部围岩裂隙与扰动层破碎带发生水岩反应导致成分发生变化,进而影响高放废物中核素释出速率与迁移参数,需要在地下实验室开挖过程中获取大尺度裂隙围岩及扰动层破碎带,建立核素释出和迁移装置,获得地下水侵入深部围岩裂隙与扰动破碎带导致高放废物核素释出与迁移参数变化规律,对于整个地质处置场的安全评价具有重要意义。研究人员通过实验和计算机软件进行模拟分析发现,EDZ区的裂隙水、Eh pH、裂隙充填物、裂隙中的胶体以及裂隙中的腐殖酸等,均会对核素迁移产生影响。开展EDZ对高放废物体核素源项释放的影响研究和深部围岩条件下核素迁移行为研究,掌握关键核素在深部地质条件下的释出规律及其在EDZ区域和裂隙中的迁移规律,优化迁移模型,将为地下实验室运行阶段开展核素迁移实验提供技术储备,为我国高放废物处置库场址比选、概念设计和安全评价提供技术支撑和科学依据。     

SiO2和B2O3含量对模拟高放废物玻璃结构的影响

硼硅酸盐玻璃具有特别高的化学稳定性、较好的热稳定性、较大的放射性废物包容量等优点,被广泛作为固化高放废液的基础玻璃料。废物玻璃固化体的结构与其组成存在一定的内在依存关系,它将对废物玻璃的性质产生影响。以组分含量作为变量,所引起的废物玻璃固化体的某些结构特征的变化,是探索影响高放废物玻璃固化体性能的内在线索。为了获取废物玻璃组分含量对其结构特征参数（非桥氧键数）的影响规律,以对废物玻璃固化体的性能进行估计,进而指导设计高效处理高放废液的玻璃固化体配方,以某模拟高放废物玻璃固化体的配方为基础,通过改变其中SiO₂和B₂O₃含量制备一系列的废物玻璃样品,并进一步采用拉曼光谱法对废物玻璃的硅酸盐网络结构单元（Qn,Q和n分别代表四面体单元和每个四面体结构单元所具有的桥氧键数）进行分析,讨论SiO₂和B₂O₃含量对此废物玻璃固化体网络结构的影响。结果表明：随着SiO₂含量（SiO₂的质量与剩余氧化物质量的比值）由0.721增加到1.037,废物玻璃固化体中桥氧键的比例随之而增多,同时玻璃网络结构的聚合度（N,非桥氧/桥氧的比例）减小,但是,随着B₂O₃的含量（B₂O₃的质量与剩余氧化物质量的比值）由0.117增加到0.143,再到0.176,桥氧键的比例先减小后增大。在本实验的范围内,废物玻璃固化体的密度变化不明显,无析晶现象。     

Ca^(2+)盐溶液在高庙子膨润土中的扩散研究北大核心CSCD

高放废物地质处置库近场地下水可能会对处置库内的屏障体系产生影响,降低处置库的安全稳定。为研究地下水中盐离子在处置库内缓冲回填体系的扩散规律,本文开展了静态无外荷载条件下内蒙古高庙子(GMZ)膨润土在Ca^(2+)盐溶液中自发渗吸的吸附扩散室内试验。从土的微观结构和经典扩散理论对Ca^(2+)在不同干密度和初始饱和度的膨润土试样中的自发扩散规律进行了分析。研究结果表明,在膨润土初始饱和度相同的情况下,试样阻滞系数随其干密度增加而增大,此时Ca^(2+)的扩散能力减弱;当膨润土干密度相同时,随着初始饱和度的增加基质吸力作用减弱,阻滞系数减小,Ca^(2+)的扩散能力减弱。     

高水平放射性废物处理处置标准分析

本文阐述了我国高水平放射性废物处理处置标准的重要性,对国内外高水平放射性废物处理处置标准现状进行了阐述和分析,针对高放废物处理处置标准体系、高水平放射性废液成份分析、高放废液固化体性能要求及检验方法、高放废物处理处置工程经济及深地质处置等方面的标准化问题进行了研究分析,提出了开展高水平放射性废物处理处置标准化工作的意见和建议。     

膨润土与水相互作用初步研究

为研究膨润土与水作用后对高放废物地质处置安全性产生的影响,将不同蒙脱石含量的临安钠基膨润土和兴和钙基膨润土置于水中长期浸泡3 000 h。结果表明:二种膨润土的膨胀指数皆随着蒙脱石含量的增加而增加,且最大膨胀指数与蒙脱石含量间的对数值呈线性关系;膨胀平衡后上清液中一价阳离子浓度大于二价阳离子的浓度,且随着蒙脱石含量的增加而增加,数据表明Na⁺浓度与膨润土中蒙脱石含量的对数值呈线性关系;上清液烘干后残留物质量随蒙脱石含量增加而增加,XRD图谱表明其中已存在蒙脱石。这些结果可作为进一步开展地质处置中缓冲材料与地下水相互作用的研究基础。     

Corrosion Behavior of a Powdered Simulated Nuclear Waste Glass in the Presence of Bentonite

Static corrosion tests of a powdered simulated waste glass were performed in deionized water with and without bentonite at 90°C for periods of up to 130 days. The glass irradiated with thermal neutron for activating Cs in the glass was used as a glass specimen in order to determine the sorption of Cs on bentonite. In the corrosion tests without bentonite, it was observed that normalized elemental mass loss: (NL) values for soluble elements (B, Li, Na and Mo) were larger than those for Si by a factor of three and continued to increase after saturation of Si. In the corrosion tests in the presence of bentonite, it was observed that the glass corrosion was enhanced, and a large amount of Cs was sorbed on bentonite.

The experimental results were analyzed by use of some corrosion models. The analysis showed that diffusion of the soluble elements is expected to be a dominant process for the glass corrosion, as well as the dissolution/precipitation reactions. In addition, it is expected that the glass corrosion in the presence of bentonite is largely affected by both ion-exchange equilibrium of the aqueous phase with Na-montmorillonite and precipitation of sepiolite from dissolution of dolomite.     

模拟高放玻璃固化体在多重介质下的腐蚀行为

考察了模拟高放玻璃固化体在多重介质下关键元素的浸出和玻璃表面的腐蚀行为。在90 ℃下，北山二长花岗岩、高庙子膨润土和北山地下水按一定质量比加入微型反应釜中，将玻璃片放入膨润土中，反应从7 d持续至720 d。利用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）/电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）分析溶液中元素的浸出浓度。采用扫描电子显微镜和电子能谱分析玻璃断面的形貌和腐蚀界面的元素分布。结果表明，玻璃体腐蚀实验180 d后，各元素的浸出浓度趋近饱和。玻璃的腐蚀在初期较为缓慢，90 d后在玻璃表面有明显的腐蚀层形成。实验360 d后，玻璃表面发生非均匀腐蚀，在断面形成楔形的腐蚀区域。在多重介质下，玻璃体的平均腐蚀速率为0.4 μm/d。     

X射线荧光光谱法测定模拟高放废液玻璃固化体中26种主、次及微量元素

研究了低稀释比（３：１）熔融制样－Ｘ射线荧光光谱法测定模拟高放废液玻璃固化体中２６种主、次及微量元素。将经验系数法和康普顿散射线内标法相结合，用以校正元素间的基体效应。方法精密度（ＲＳＤ）为０．５％—１０％。     

高放废物处置库近场裂隙水流-传热-处置室间距相互作用的三维数值分析

为研究高放废物地质处置库近场裂隙水流-传热-处置室间距的相互作用机理,采用3DEC软件计算裂隙水流-传热-处置室间距相互作用对处置库近场温度分布影响。结果表明:(1)在处置室间距相同条件下,流动的裂隙水显著改变了处置库近场温度场,使岩体温度降低,缩短模型达到稳态所需要的时间。(2)处置室间距增大,温度叠加效应减弱,处置库近场温度越低,并且废物罐表面膨润土温度越低,裂隙出水口水温越低,模型达到稳态所需要的时间越短。(3)水平和垂直裂隙水流共同传热使处置库近场裂隙水流下游区域温度显著高于裂隙水流上游区域。(4)处置室间距为6 m和8 m时,水平裂隙出水口水温高于垂直裂隙,处置室间距为10 m时,水平裂隙出水口水温低于垂直裂隙。     

NiSO4和K4[Fe(CN)6]预处理对模拟高放废液碱矿渣水泥固化体力学性能的影响

研究了模拟高放废液加入NiSO4和K4[Fe(CN)6]对碱矿渣水泥固化体抗压强度的影响。实验结果表明：NiSO4和K4[Fe(CN)6]的引入使得固化体凝结时间变慢、抗压强度下降;调整激发剂掺量到2％(NaOH提供的Na2O量) 3％(Na2SiO3提供的Na2O量)时(以Na2O占矿渣质量比例计),沸石掺量为15％,采用加压成型工艺,可有效提高固化体抗压强度。