低温电化学合成氨催化剂研究进展

传统的高温高压Haber-Bosch法合成氨工艺消耗大量化石能源,并排放大量的温室气体。在常温常压下通过电化学方法将氮还原成氨是一种潜在策略。电化学固氮领域的主要研究方向之一是通过开发有效的氮还原催化剂来提高电流效率和氨产率。基于对50多篇文献的分析,本文综述了近20年来电化学合成氨催化剂的研究进展,通过对低温下电化学合成氨的金属基和非金属基不同催化剂以及催化效率进行总结和比较,关注具有高法拉第效率和高氨产率的几种金基催化剂,以及电解质性质、掺杂改性对于开发高效的过渡金属基、非金属基催化剂的重要性,对比分析了这3类催化剂的优缺点以及发展潜力。     

柴油机颗粒物-氮氧化物减排系统贵金属催化剂研究进展

汽车排放的氮氧化物(NO_x)和碳烟颗粒物(PM)会对环境和人类健康造成严重的危害,但是现有的技术仅能对NO_x或PM的排放实现单独净化。与其他尾气净化技术相比,柴油机颗粒物-氮氧化物减排系统(DPNR)兼具NO_x和PM净化效果,成为下一代NO_x和PM协同净化的首选催化系统。本文综述了DPNR催化反应机理以及系统中NO_x和PM系统净化用的贵金属催化剂的研究进展;总结了Pt基催化剂在不同条件下同时消除NO_x和PM的催化活性,系统地讨论了Ba、K、Mn等元素掺杂对Pt基催化剂的影响。同时归纳比较Ag基、Ru基与Pt基催化剂在PM氧化和NO_x消除方面的区别,为研究开发同时消除NO_x和PM的高效催化剂提供参考。     

铂族金属单原子催化剂的制备、表征技术研究进展

单原子催化不仅将多相催化领域研究从纳米尺度深入到了原子尺度,有助于从原子层次研究和认识非均相催化反应过程,也使得进一步提高活性铂族金属原子利用率、降低催化剂成本成为可能。基于国内外多年来在单原子催化领域取得的研究成果,介绍了铂族金属单原子催化剂的制备方法与表征技术,总结归纳了不同制备方法的参数控制关键、适用范围,以及不同表征数据分析、存在的问题与挑战。在不同表征技术融合创新的基础上,对于铂族金属单原子催化剂的可控制备技术尽早实现工业化应用提出了展望。     

基于层次聚类的贵金属三效催化材料起燃温度识别算法研究

三效催化反应涉及一氧化碳（CO）、碳氢化合物（HC）、氮氧化物（NOx）的同时转化,需要采用每种污染物转化的起燃温度对三效催化反应起燃活性进行描述,给高性能三效催化材料的筛选和开发工作带来了极大的困难。本文采用层次聚类法和均值法分析了三效催化反应起燃活性特征描述符的可行性,研究了氧过量系数和阈值对特征描述符的影响。结果表明：层次聚类法可获得比均值法更具代表性的层次聚类中心温度作为特征描述符,适用于氧过量系数为0.94～0.98的三效催化模拟反应条件,且最佳阈值为6.0,然而,对于氧过量系数>0.98的模拟反应条件,氧过量系数越高,层次聚类法的适用性越差。三效催化反应起燃活性特征描述符的提出和应用有助于不同贵金属三效催化材料性能的平行对比,解决描述三效催化反应起燃活性存在多重数值指标的问题,实现性能指标描述的唯一性。     

热老化对Pd/Al_2O_3选择性催化NH_3反应性能的影响(英文)

研究了在三效催化反应过程中热老化对Pd/Al_2O_3选择性催化NH_3反应性能的影响。在稀/富循环流中进行稳态实验,采用X射线衍射(XRD)、BET比表面积、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(Raman)和透射电镜(TEM)对催化剂的物理化学性质进行表征。结果表明,高温热老化导致活性金属钯的分散度降低、颗粒尺寸增大、Pd~(2+)活性物种的相对比例下降,这些微结构变化促使催化剂的三效活性降低、氨选择性增加。热老化诱导催化剂表面活性钯颗粒明显增大,较大的钯颗粒有助于NO解离生成活性氮物种,进而与氢反应生成NH_3。     

CHA型分子筛在柴油车NOx排放控制的研究进展

CHA型分子筛具有比表面积大、孔隙结构发达、酸性可调控等优势,是柴油车NOx排放控制最具有发展潜力的载体材料。基于对50多篇文献的分析,综述了近20年来CHA型分子筛在柴油车用PNA和SCR催化材料中的应用研究进展,阐述了活性组分、分子筛结构性质、尾气组分等3个方面对CHA型分子筛载体催化剂性能的影响,对CHA型分子筛的研究方向进行了展望。     

铂/钡基NOx存储还原催化材料研究进展

从中国汽车排放法规升级、中国汽车行业发展需求、催化材料的国内外研究基础及应用集成技术研究进展、后处理系统成本控制四个角度,分析了铂/钡基NOx存储还原(NSR)催化材料在我国汽车尾气污染防治行业应用存在的机遇与挑战。     

有机两相法制备巯基羧酸修饰的小尺寸贵金属纳米粒子

以生物相容性较好的巯基羧酸分子为保护剂、NaBH4为还原剂,采用有机两相法制备金属纳米粒子,实现了对纳米粒子的表面功能化。该方法制备的纳米材料粒径小(5 nm),单分散性好。讨论了巯基羧酸与金属前驱体之间的投料比、还原剂NaBH4的量以及巯基羧酸分子链长等因素对纳米粒子形貌的影响。除Au外,该方法还适用巯基羧酸对Ag、Pt和Pd等多种纳米粒子的表面修饰。     

贵金属三效催化剂性能模拟评价方法研究现状

贵金属三效催化剂主要应用于汽油车、压缩天然气车、混合动力车等车型的尾气催化净化,其装车排放及耐久性能的评价是实现高效催化剂研发与应用的关键。基于对近20年来40余篇文献的分析,综述了三效催化剂空燃比特性、起燃特性、储/放氧性能、稳定性的实验室模拟评价方法研究现状,分析了不同模拟评价方法的优势和不足,阐述了模拟评价性能与催化剂装车性能之间的关联性,展望了模拟评价方法研究的重点方向。     

贵金属催化剂在石油化工中的应用

根据反应类型总结了贵金属在石油化工如催化重整反应、加氢催化反应、氧化反应、脱氢催化、异构化反应中的应用。对比分析了不同研究方法得到的共性成果及存在的问题,并对未来贵金属催化剂在石油化工中的应用做了展望。