介孔分子硅剂改善茶浓缩膜结构特性应用研究

为有效提高功能性茶浓缩反渗透膜的回收效率和抗污性能,探究了3种介孔分子硅材料(MCM-41、SBA-15和MCFs)对浓缩膜面聚酰胺层聚合形成过程的结构影响。结果表明,添加质量分数0.02%经磺化预处理的MCM-41于间苯二胺水相可接枝酰氯基团,形成的聚酰胺结构层峰谷粗糙跨度仅为220 nm且交联紧致,膜抗拉伸强度增加37.8%;SBA-15和MCFs相膜面峰谷跨度达500~780 nm,横向褶皱和团聚,结构存在孔道塌陷;改性膜在3 h内对茶多酚、茶多糖、茶蛋白即可达到最大浓缩度,减少50%浓缩时间;MCM-41和SBA-15膜长时间运行的浓缩降率仅为2.8%~6.1%,48 h下降率比显示改性膜达标使用时长增加112.5%~137.5%,亲水性和抗污堵能力均大幅提升,可有效满足功能化茶浓缩精度。     

盖子环替换及定点突变提高菜豆环氧化物水解酶对邻甲基苯基缩水甘油醚的催化性能

菜豆环氧化物水解酶1和2（PvEH1、PvEH2）能够动力学拆分外消旋邻甲基苯基缩水甘油醚（rac-oMGE），从而保留(R)-oMGE。基于对PvEH1和PvEH2结构的同源模拟和分析，发现二者分子中的盖子环差异较大，故本文选择盖子环作为研究目标。经融合聚合酶链式反应（FPCR），获得了PvEH2的盖子环区域被PvEH1对应区域替换的杂合酶Pv2Pv1。用全细胞酶E. coli/pv2pv1催化rac-oMGE，当(S)-oMGE刚好水解完全时，产物(S)-3-邻甲苯基-1,2-丙二醇（(S)-oTPD）的ee_p由PvEH2的58.3%提高至75.5%。为进一步提高酶的性质，在Pv2Pv1中选取11个氨基酸位点进行丙氨酸(A)突变，获得最优突变子E. coli/pv2pv1^K176A，活性为E. coli/pv2pv1（4.2U/g）的2.1倍，且当S构型的底物刚好完全水解时，(S)-oTPD的ee_p进一步提高为80.3%。分子对接分析发现，盖子环替换和K176位点突变为A，均使(R)-oMGE环氧环中的C_α更易受到酶中D101位点的攻击。利用E. coli/pv2pv1^K176A催化150mmol/L rac-oMGE水解制备(R)-oMGE（ee_s＞99%）和(S)-oTPD（ee_p=80.4%），二者的产率Y_S和Y_P分别为32.7%和60.1%，时空产率STY_S和STY_P为1.6g/(L·h)和3.3g/(L·h)。本实验为改善EH的催化性质提供了一种有效策略。     

矿粉颗粒表面微观形貌对过滤性能的影响

为研究矿粉表面微观形貌对过滤性能的影响,将-200目80%的5种不同的铁精矿粉A、B、C、D、E在过滤压力0.06 MPa、过滤时间3 min的条件下进行过滤试验;并测定5种铁精粉的最大分子水和最大毛细水,用扫描电镜观察其微观形貌。试验结果表明:5种矿粉的滤饼水分、最大分子水和最大毛细水由大到小依次均是A、B、C、D、E,并且与矿粉的表面微观形貌密切相关。矿粉颗粒表面粗糙,吸附较多细小颗粒,其比表面积和表面能较大,毛细管作用较强,所含的最大分子水和最大毛细水较大;毛细管作用强使得过滤速率降低,毛细水的脱除难度增大,最终导致滤饼水分较高。     

离子液体/低共熔溶剂在煤基液体分离中的应用

为了实现煤基液体各组分利用价值最大化，本文综述了离子液体和低共熔溶剂对组分组成复杂的煤基液体进行高效萃取分离的研究进展。首先介绍了离子液体和低共熔溶剂的性质及分类；其次根据分离目标的不同，将离子液体和低共熔溶剂对煤基液体典型组分的萃取分离分为四个方面进行阐述：煤基液体提酚、燃料油萃取脱硫、燃料油萃取脱氮、芳烃和脂肪烃的分离。分析表明，离子液体和低共熔溶剂对实际煤基液体的提酚效果较好，能分离出绝大多数的酚类化合物；燃料油萃取脱硫时，离子液体和低共熔溶剂对实际煤基液体的单次脱硫率均不高，需3～5次重复萃取后才能获得理想效果；燃料油中的碱性及非碱性含氮化合物很难被同一种离子液体或低共熔溶剂一次性分离出，导致实际油品的脱氮率较低；大多数离子液体和低共熔溶剂进行芳烃和脂肪烃的分离时不能获得理想的分配系数和选择性，尚无法用于实际芳烃和脂肪烃的分离。氢键、π-π、CH-π、范德华力等分子间相互作用的差异是实现离子液体或低共熔溶剂进行煤基液体典型组分分离的主要原因。依据分离对象，设计合适的离子液体和低共熔溶剂，提高实际煤基液体分离时的萃取率和选择性；分析并解决离子液体和低共熔溶剂用于实际煤基液体各组分分离时可能出现的问题，势必会推进煤基液体高值化分离的工业化进程。     

柱[5]芳烃对偶氮二异丁腈分子识别的研究及应用

以三氟化硼乙醚为催化剂、1,4-对甲氧基苯和多聚甲醛为原料合成具有高亲和性的全甲氧基柱[5]芳烃,通过核磁共振氢谱、紫外可见光谱、荧光光谱等检测手段研究了全甲氧基柱[5]芳烃对偶氮二异丁腈的分子识别能力。结果表明,全甲氧基柱[5]芳烃和偶氮二异丁腈可在氯仿中形成1∶1的主客体络合物,同时,全甲氧基柱[5]芳烃对偶氮二异丁腈具有刺激响应性,可作为荧光分子探针检测偶氮二异丁腈。     

纳米材料

新纳米片材料导电性可控制或用于可穿戴电子器件据报道,日本物质材料研究机构(NIMS)和筑波大学的研究小组开发出一种具备导电性的新纳米片材料,仅由硼和氢构成。材料中的氢原子呈特殊排列方式,这种结构会引起分子吸附,从而大大改变导电性。这种新材料质量轻、柔韧性好,而且其导电性可控制,有望应用于可穿戴电子器件及新机理的传感器等。