δ-Pu(111)表面CO吸附位的第一原理研究

采用密度泛函理论(DFT)结合周期模型方法研究了CO分子在δ-Pu(111)面的吸附行为。计算结果表明,CO/Pu(111)最稳定的吸附方式为C端hcp心式垂直吸附,其吸附能为-1.764 eV(自旋极化)和-1.791(无自旋极化)。fcc心式垂直吸附为次稳定吸附态,吸附能与hcp心式垂直吸附相差很小。CO与Pu配位数目是决定化学吸附的主要因素,配位的Pu原子数目越多,化学成键越稳定,两者间的相互作用主要源于CO分子杂化轨道和Pu原子杂化轨道的贡献。在较低温度下CO在Pu(111)表面倾向于以分子态吸附。     

12顶点闭合型碳硼烷异构体的结构和稳定性密度泛函理论研究

采用密度泛函理论DMol~3/DNP方法对十二顶点闭合型碳硼烷C_2B_(10)H_(12)异构体的几何结构进行优化,分析了异构体的稳定性、电荷分布以及前线分子轨道。结果表明3个异构体都有对应的稳定构型,并保持了闭式二十面体骨架结构。稳定性随着2个C原子之间距离增大而增加,即稳定性为对位间位邻位。负电荷主要集中在2个C原子上,成为主要的亲核取代反应中心。异构体具有立体芳香性,取代C原子具有对位、间位定位效应。B原子电荷密度规律,位于C原子间位的B原子负电荷密度最高,对位稍次,邻位最低。异构体分子前沿轨道和△E_(LUMO-HOMO)所预示的化学稳定性与结构能量稳定性趋势一致。     

[188Re(CO)3(H2O)3]+标记用双功能联接剂的制备、标记及性质

合成了几个具有代表性的适于[188Re(CO)3(H2O)3] 标记用的双功能联接剂分子,并对其羰基铼的标记条件进行了优化.结果表明:在最优条件下,上述标记物的放化纯均大于95%.放置实验和体外竞争实验表明:标记物皆有很好的稳定性,在48 h内,放化纯无明显改变.该类分子有望用于生物活性分子羰基铼标记工作中.     

177Lu放射性治疗药物研究新进展

分别具有β^-、 α、俄歇电子以及内转换电子衰变的放射性核素,在放射性药物研发以及临床评估中得到广泛应用,其中¹⁷⁷Lu放射性治疗药物的研究在近年来得到了迅猛的发展,文献报道数量持续增长,¹⁷⁷Lu放射性治疗药物引发了放药研究领域的强烈关注。本文对近两年¹⁷⁷Lu标记的抗体、多肽、纳米颗粒,以及小分子放射性治疗药物临床前及临床研究最新进展进行综述。其中处于临床前研究的药物通过药物设计增强了靶向性,改进了药代动力学及生物性质;处于临床研究阶段的药物具有良好的安全性,对肿瘤发挥明显抑制作用,对延长患者生存期及提高患者的生存质量起到积极作用;对已有临床用药方式进行补充,如核素联合治疗、放化免疫联合治疗、诊疗一体化以及分批次用药方式;对临床用药的人体计量学数据进行补充,如¹⁷⁷Lu-RM2在GRPR前列腺癌治疗中的人体剂量学。     

VO基态(X4∑-)的势能函数与光谱常数

应用群论及原子分子反应静力学方法推导VO基态(X4∑-)分子的离解极限.采用不同的算法,包括密度泛函B3LYP、B3P86、BP86、B3PW91法和MP2、MP4法,结合不同基组计算VO基态分子的平衡核间距、能量和振动频率.结果表明:用B3LYP法,对O原子使用6-31+G基组,V原子使用6.31++G**基组时,算出的平衡几何结果、分子离解能和谐振频率和实验值最吻合.用该优选法和基组扫描计算VO(X4∑-)单点能,用Murrell-Sorbie函数拟合相应电子态的完整势能函数,并计算光谱常数.结果表明,用Murrell-Sorbie函数算的光谱常数ωe,ωeXe,Be,αe,与实验结果很吻合,且优于前人工作,证明Murrell-Sorbie函数可准确描述VO基态.     

Re（O）配合物的制备及相关性质分析

通过L18（6^1×3^6）多因素多水平正交实验探讨了Re（O）配合物制备过程中各因素对实验结果的影响,进行了对比标记试验以得到高标记率的^188Re（O）APPA,借助于紫外可见光谱的系列对比试验考察了草酸在其间的作用,制备了^188Re（O）HIPPA、^188Re（O）PADA等系列^188Re（O）配合物,测定了相关Re（O）配合物的稳定性及脂水分配系数。试验结果表明,^188Re（O）配合物的制备过程中,少量稳定高铼酸盐作为载体引入,起到稳定配合物的作用;草酸作为反应促进剂,可以降低还原电势,一定程度上也可作为配体交换反应的前提配体。     

~(153)Sm-TTHMP的合成及在小鼠体内的分布

制备了三乙烯四胺六甲撑膦酸（TTHMP）的^153Sm标记物，研究了其标记条件、体外稳定性、化学计量组成、兔SPECT骨扫描及在小鼠体内分布。结果表明，在pH＝7．0－8．5时，高配体时有助于标记物的形成；标记物稳定性高，7d内放化纯度基本保持不变；本实验条件下制备的标记物的化学计量组成为n（^153Sm）：n（TTHMP）＝1：1，兔骨骼显像和小鼠体内分布表明，标记物主要为骨骼系统摄取。     

使用中硫煤生产的问题及其工艺技术措施

由于我国原煤的品位逐年下降,煤中含硫量越来越高,给生产带来了很大的难度.重点就煅烧水泥熟料中由于煤中含硫量升高而出现的问题,进行了现象描述及原因分析,并通过配料方案的调整、窑炉用风的匹配、操作参数的优化等工艺措施,实现了稳定生产.     

131I标记卟啉化合物结合光动力治疗对肿瘤生长的抑制作用

利用放射性核素¹³¹I标记了卟啉化合物TPPOH和TPPNH₂得到¹³¹I-TPPOH和¹³¹I-TPPNH₂。建立了接种人肝癌细胞系SMMC-7721的裸鼠皮下肿瘤模型。将¹³¹I-TPPOH和¹³¹I-TPPNH₂直接注入肿瘤,考察了卟啉化合物、¹³¹I和光照对肿瘤生长的抑制效果。结果显示,¹³¹I-TPPOH和¹³¹I-TPPNH₂在注射14 d后仍大量滞留在肿瘤组织中。在β射线和光动力的双重作用下,两种¹³¹I标记的卟啉化合物均表现出对肿瘤生长较强的抑制能力。以上结果提示,基于“卟啉+¹³¹I+光动力治疗”结合的概念可开发一种新的实体肿瘤治疗剂。     

153Sm-HEDTMP的标记及小鼠体内分布研究

制备了经乙基乙二胺三甲撑膦酸(HEDTMP)的^153Sm标记物，研究了标记物的标记条件、体外稳定性、化学计量组成、免SPECT骨扫描及小鼠体内分布。结果表明，弱碱性介质、高配体量有助于标记物的形成，中性、弱碱性介质和高配体量有利于标记物的稳定，实验条件制备的标记物的化学计量组成为^153Sm：HEDTMP=1：1，免骨显像和小鼠体内分布表明标记物主要由动物骨铭系统摄取，是非常有希望的骨肿瘤缓解治疗剂。