新型W-HMS催化剂的直接合成、表征及催化性能

采用直接合成方法将W~(6+)固载到六方介孔全硅HMS分子筛上,制成新型W-HMS非均相催化剂。利用UV-Vis漫反射和吡啶(Py)-FTIR方法对W-HMS催化剂进行了表征,研究了该催化剂在环戊烯选择氧化制备戊二醛反应中的催化性能,并探讨了该多相催化反应的机理。实验结果表明,钨物种含量对W-HMS催化剂的结构和催化性能有显著的影响,当n(Si)∶n(W)=30时,该催化剂表现出优良的催化性能,环戊烯的转化率和戊二醛的选择性分别达到100.0%和76.3%。UV-Vis漫反射表征结果显示,该催化剂中钨物种以高度分散状态存在于催化剂骨架中,并且钨物种主要以孤立的[WO_4]~(2-)四面体、单聚或低聚的形态存在;Py-FTIR表征结果显示,高度分散的钨物种提供了更多的酸中心,可推测为该反应的活性中心,并且较强的B酸中心有利于环戊烯的催化氧化。     

草酸盐胶态共沉淀法制备甲烷催化燃烧CexNiyO高效催化剂

采用草酸盐胶态共沉淀法制备了系列用于甲烷催化燃烧反应的铈镍复合氧化物催化剂.结果表明,该法制备的催化剂具有比其它制备方法高的比表面,同时由于表面高分散的镍物种与体相中的固溶体的相互作用使其在甲烷燃烧中表现出良好的低温活性.     

草酸酯催化加氢制备乙二醇研究进展

综述了近年来碳一合成路线中草酸酯催化加氢制备乙二醇的研究进展。分别介绍了以Ru等贵金属催化剂为主的液相均相加氢法和以铜基催化剂为主的非均相气相或液相加氢法,详细介绍了各类催化剂在草酸酯催化加氢方面的特点。并且就目前国内外对草酸酯氢化动力学方面的研究予以总结,给出了草酸酯加氢过程典型的动力学过程。最后比较了分别以草酸二甲酯和草酸二乙酯为原料路线的优缺点。     

纳米金属铜催化剂上CO/O2/H2O直接制取H2O2

采用液相化学还原法制备了一种Cu/Al2O3催化剂,使用BET、TEM、N2O化学吸附等表征手段对催化剂进行了表征,并研究了其在CO/O2/H2O直接法制H2O2反应中的应用.结果表明,该催化剂具有较高的反应活性,反应结果显示最高过氧化氢生成速率达到0.326mmol/(g·h)-1.     

二元醇分子内环化制内酯的研究进展

综述了近年来由二元醇通过脱氢法和氧化法分子内环化制内酯的研究进展,分别从Cu基催化剂和贵金属催化剂方面介绍了脱氢法,从生物法、计量氧化法、电化学方法和催化氧化法4个方面介绍了氧化法。详细介绍了以无污染的分子氧或双氧水为氧化剂的催化氧化法,重点讨论了各种可以重复利用的多相催化剂。最后概述了各类方法的主要优缺点,并展望了二元醇制内酯的未来发展方向。     

高性能纳米碳材料改性Cu/ZnO/Al2O3甲醇水蒸气重整制氢催化剂

以活性碳、石墨、纳米碳纤维,活性碳纤维,碳纳米管等纳米碳材料为结构助剂,制备出用于甲醇水蒸气重整制氢的新型高效Cu/ZnO/Al2O3催化剂,并与传统Cu/ZnO/Al2O3催化剂在相同条件下的催化性能进行比较.结果表明,纳米碳材料作为改性剂提高了Cu/ZnO/Al2O3催化剂的低温活性和选择性,其中活性碳纤维显著提高了Cu/ZnO/Al2O3催化剂的低温活性和稳定性.     

含锡催化剂在Baeyer-Villiger氧化反应中的应用进展

综述了近年来含锡催化剂在Baeyer-Villiger反应(酮转化为相应的酯或内酯的反应)中的应用研究进展,分别介绍了Sn-β沸石、Sn-MCM-41、水滑石负载锡、坡缕石负载锡等非均相催化剂及锡的全氟化辛烷磺酰胺配合物、苯胺和苯甲醇取代的有机锡配合物等均相催化剂。由于非均相催化剂能回收重复利用,着重介绍了各种非均相催化剂的优缺点及催化作用机理。其中,Sn-β沸石由于具有较多的小孔,有利于Sn的嵌入,从而有效提高了反应的转化率,而Sn-MCM-41、水滑石负载锡、坡缕石负载锡等催化剂虽合成方法简单,但其活性均低于Sn-β沸石催化剂。     

含W介孔分子筛的原位合成及其在环戊烯选择氧化制戊二醛反应中的催化性能

将WO3物种原位引入介孔分子筛MCM-41、MCM48、HMS和SBA-15的骨架内,得到了具有选择氧化活性中心的W-MCM-41、W-MCM-48、W-HMS以及W-SBA-15分子筛,并用BET、XRD、SEM及TEM等手段进行了表征.该系列新型催化剂在环戊烯催化氧化合成戊二醛的反应中表现出优异的催化性能,达到甚至超过均相钨酸的水平,其中戊二醛的选择性均超过70%,收率亦达到65%以上,具有极好的工业应用前景.     

选择氧化中新型Keggin结构硅钨酸盐催化剂的研究进展

综述了近十年来新型Keggin结构硅钨酸盐及其一系列衍生物催化剂的合成及其在选择氧化反应中应用的研究进展。分别介绍了具有空位的硅钨酸盐、过渡金属取代的硅钨酸盐、二聚型硅钨酸盐、有机-无机杂化硅钨酸盐及负载型硅钨酸盐催化剂,其中负载型硅钨酸盐催化剂不仅保留了均相催化剂活性高的优点,且克服了以往负载型催化剂活性物种易流失的缺点,在烯烃的环氧化反应中表现出较好的催化活性及可重复利用性能。     

新型介孔TiO2的制备及其光催化性能研究

用新颖的鼓泡控制水解法,以P123为模板剂,合成出新型葡萄状介孔TiO2光催化材料.用SEM、TEM、XRD、N2吸脱附等温线对催化剂的结构和形貌进行了表征.同时以苯酚降解为探针反应考察了催化剂的光催化性能.结果表明,所制备的葡萄状介孔TiO2具有和P25接近的光催化性能,这主要与其具有较大的比表面积和良好的介孔结构有关.另一方面,在寿命实验中,所制备的催化剂与P25相比,具有优越的易回收、活性稳定等特点,这主要由其特殊的微米级宏观结构决定.