铁系元素掺杂的Pt基疏水催化剂的制备及活性研究

以炭黑为载体、乙二醇为溶剂, 利用高压微波加热法分别制备了铁系元素(即Fe、Co、Ni三种元素)掺杂的Pt基二元催化剂. 采用TEM、XRD、EDX、XPS等手段分析了催化剂的微观结构. 活性金属粒子在炭黑载体表面分布均匀; Fe、Co、Ni掺杂后, 催化剂中活性金属粒子的粒径分布变窄, 平均粒径明显减小(由4.57nm分别降低至2.17、2.41、2.55nm); 催化剂中Pt存在Pt(0)、Pt(II)、Pt(IV)三种价态. 将催化剂分散于聚四氟乙烯乳液中, 采用自然浸渍法负载于泡沫镍, 制得Pt基疏水催化剂, 考查了其对氢-水液相交换反应的催化活性. 与单一Pt基疏水催化剂相比, 过渡金属掺杂后的二元疏水催化剂对氢-水液相交换反应的催化活性明显提高. 其催化活性由高到低依次为: PtFe/C/FN>PtCo/C/FN>PtNi/C/FN>Pt/C/FN. 催化活性的提高可能主要来源于催化剂活性金属粒径的减小. 此外, H₂O分子在Fe系元素表面的解离行为也有一定的贡献.     

H-D体系的低温精馏分离实验研究

在自制低温精馏氢同位素装置上进行了H-D分离的初步实验.结果表明,以D/H比为1.4×10-4的氢气为原料,进料流量5 mol/h,运行120h后,再沸器的D/H比达1.27×10-2;增加原料气氘浓度,其浓集效果明显提高.随着再沸器中氘浓度增加,柱顶氘浓度增加,脱氘率降低.全回流实验下,再沸器加热功率增加,脱氘率增加,但造成柱压力明显增加.为控制精馏过程操作压力,选择适当的再沸器加热功率是必要的.