电沉积 LEU UO2 靶件生产医用99Mo的工艺研究

⁹⁹Mo是一种重要的医用放射性同位素。采用低浓铀（LEU）靶件生产裂变⁹⁹Mo是发展趋势。本工作进行了电沉积UO₂靶件制备、靶件溶解以及⁹⁹Mo化学分离等工艺研究，确定了电沉积LEU UO₂靶件制备医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程。研究表明，于不锈钢管内壁上电沉积UO₂，在pH=7、电流0.5~2 mA/cm²、温度75~90 ℃、镀液中U浓度5 mg/mL条件下，经过约210 h电沉积，不锈钢管内壁上UO₂沉积层质量达到42 mg/cm²；采用6 mol/L HNO₃溶解UO₂镀层。采用α-安息香肟沉淀法实现⁹⁹Mo与大量裂变产物的初步分离，采用阴离子交换法与活性炭色层法联用实现⁹⁹Mo的纯化；纯化后的⁹⁹Mo溶液中，杂质¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、²³⁸U活度与⁹⁹Mo活度比值分别为4.47×10^-6%、7.40×10^-7%、8.67×10^-7%、2.57×10^-6%、1.69×10^-14%，均小于《欧洲药典》规定值，满足医用要求。本工作建立了电沉积LEU UO₂靶件生产高纯医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程，为今后采用LEU技术生产医用裂变⁹⁹Mo，进而实现其自主规模化生产打下了基础。     

制备~(125)I的堆照循环回路模拟系统调试

利用中国先进研究堆(CARR)辐照制备~(125)I的循环回路为全封闭的不锈钢细长管路系统。在入堆安装使用前,需对系统进行严格的调试实验,并测试系统的密封性,使其满足设计要求。本研究根据CARR的场所条件要求,设计~(125)I制备循环回路模拟系统并进行调试,包括真空调试和氙气充气收气实验。采用长管路分段调试验证系统真空度并测定真空泄漏率;系统安装调试合格后,充入不同压力的天然氙气进行循环回收模拟实验。结果表明,设计的~(125)I循环回路系统为细长多弯曲管路,系统密封性好,经氦质谱检漏测定值小于10-6 Pa·m~3/s;天然氙气在系统中的导气实验结果表明,回收时间约为120s,符合堆照生产~(125)I的要求。实验结果证实了系统入堆安装调试的可行性,可为建立反应堆辐照制备~(125)I回路系统提供参考。     

电沉积LEU UO_2靶件生产医用~(99)Mo的工艺研究

~(99)Mo是一种重要的医用放射性同位素。采用低浓铀(LEU)靶件生产裂变~(99)Mo是发展趋势。本工作进行了电沉积UO_2靶件制备、靶件溶解以及99Mo化学分离等工艺研究,确定了电沉积LEU UO_2靶件制备医用裂变99Mo的工艺流程。研究表明,于不锈钢管内壁上电沉积UO_2,在p H=7、电流0.5~2 m A/cm2、温度75~90℃、镀液中U浓度5 mg/mL条件下,经过约210 h电沉积,不锈钢管内壁上UO_2沉积层质量达到42 mg/cm~2;采用6 mol/L HNO_3溶解UO_2镀层。采用α-安息香肟沉淀法实现~(99)Mo与大量裂变产物的初步分离,采用阴离子交换法与活性炭色层法联用实现99Mo的纯化;纯化后的99Mo溶液中,杂质~(131)I、~(90)Sr、~(95)Zr、~(103)Ru、~(238)U活度与~(99)Mo活度比值分别为4.47×10~(-6)%、7.40×10~(-7)%、8.67×10~(-7)%、2.57×10~(-6)%、1.69×10~(-14)%,均小于《欧洲药典》规定值,满足医用要求。本工作建立了电沉积LEU UO_2靶件生产高纯医用裂变99Mo的工艺流程,为今后采用LEU技术生产医用裂变99Mo,进而实现其自主规模化生产打下了基础。     

氚纯化装置的研制及性能验证研究

铀是一种传统的贮氚材料，在铀粉瓶中贮存的氚会不断衰变产生氦气，导致使用时氚的纯度下降，影响标记化合物产率。本研究设计了氚纯化装置，对装置进行安装调试，并对该装置中的铀床进行活化，利用该装置测定铀吸收氘单质气体的p-t曲线及在400~550 ℃范围的解吸氘气体的p-t曲线。应用调试好的系统对长期存放贮氚铀粉瓶中的氚进行纯化。结果表明，设计的氚纯化装置系统密封性好，经氦质谱检漏测定值为7.8×10^-13 Pa•m³/s；利用该装置测定氘的吸附饱和曲线，氘完全解吸时铀对氘的吸附量为240 mL/g。验证实验回收了久置铀粉瓶中的氚为1.44×10¹³ Bq，利用氦气体积推算出久置铀粉瓶中含氚质量百分率为53.1%。实验结果证实了系统纯化氚的可行性，可为氚标记化合物制备提供可靠的氚源。     

间歇循环回路法生产^125I的工艺研究

125I是一种应用十分广泛的放射性同位素,其半衰期为60 d,主要释放27 keV的X射线。随着用于肿瘤近距离植入治疗的125I种子源的开发应用,国内对于125I的需求量有了很大的增长,市场前景十分可观。125I的生产一般使用气体氙靶在反应堆内进行辐照,停堆取出靶件后,用碱液浸取靶筒内的     

医用裂变99Mo分离纯化工艺中131I-和131IO-3的去除

为评价已建立的裂变⁹⁹Mo分离纯化工艺，即AgNO₃沉淀法、α-安息香肟沉淀法、阴离子交换色层法与活性炭色层法联用工艺流程，对放射性碘的去除效果，本研究以¹³¹I为放射性示踪剂，研究两种不同放射性碘化学形态¹³¹I^-与¹³¹IO^-₃在⁹⁹Mo分离纯化工艺中的行为及其去除效果。结果表明，对于¹³¹I^-，AgNO₃沉淀能够去除模拟溶液中98.2%¹³¹I^-，α-安息香肟沉淀法分离⁹⁹Mo工艺能够去除97.9%¹³¹I^-，AG1-×8树脂上阴离子与I-发生交换可以除去Mo样品中99.9%的¹³¹I^-，活性炭色层法通过吸附作用除去75%的¹³¹I^-，最终¹³¹I^-的累积去污系数为1.90×10⁶，¹³¹I^-的去除率大于99.99%。对于¹³¹IO^-₃，加入AgNO₃对其去除没有影响，ɑ-安息香肟沉淀法能除去99%以上的¹³¹IO^-₃，AG1-×8树脂上阴离子与¹³¹IO^-₃发生交换可以除去Mo样品中99.9%的¹³¹IO^-₃，活性炭色层法能除去约70%¹³¹IO^-₃，最终¹³¹IO^-₃的累积去污系数为2.52×10⁵，¹³¹IO^-₃的去除率大于99.99%。已建立的裂变⁹⁹Mo分离纯化工艺流程对¹³¹I^-与¹³¹IO^-₃均具有出色的去除效果。     

Al2O3色层法从低浓铀靶件中分离99Mo条件研究

在裂变⁹⁹Mo的生产工艺中,常用Al₂O₃色层法分离纯化⁹⁹Mo。为建立Al₂O₃色层法从低浓铀(LEU)靶件中分离裂变⁹⁹Mo的工艺,考察吸附时间、温度、酸度、预处理方式等对Al₂O₃吸附Mo效果的影响。研究采用Al₂O₃色层法从不同浓度HNO₃溶液中分离Mo。测定Al₂O₃色层法对Al和主要杂质元素Sr、Ru、Zr、Te、Cs、I的去污系数。研究结果表明,在0.05~0.1 mol/L HNO₃介质中Al₂O₃对Mo有出色的吸附性能,Mo吸附率在99%以上,在NH₄OH溶液中Al₂O₃不吸附Mo。经500 ℃活化3 h预处理得到的Al₂O₃-C具有更大的比表面积,且在HNO₃浓度大于0.1 mol/L时相比于150 ℃活化3 h预处理得到的Al₂O₃-B以及未经高温预处理得到的Al₂O₃-A对于Mo有更好的吸附性能。采用该工艺,通过Al₂O₃色层法从模拟的LEU靶件溶液中提取Mo,Mo回收率大于90%,Al₂O₃色层法对裂变杂质元素Ru、Sr、Zr、Te、Cs等的去除率均大于99.99%,对¹³¹I的去除率大于92%。由此可见,Al₂O₃在HNO₃介质中对Mo的吸附率高,能够有效地去除⁹⁹Mo产品中的杂质核素,适用于从低浓铀靶件中分离裂变⁹⁹Mo。     

γ辐照对AG1-×8树脂吸附Mo(Ⅵ)的性能研究

为评价γ辐照对AG1-×8树脂吸附⁹⁹Mo的影响,选择吸收剂量分别为37.5、275、825 kGy的AG1-×8树脂,通过静态和动态实验,研究AG1-×8树脂对Mo(Ⅵ)的吸附性能。结果表明,经γ辐照后,AG1-×8树脂表面形态未发生变化及破损;AG1-×8树脂对Mo(Ⅵ)的静态分配系数随吸收剂量的增加而减小;AG1-×8树脂辐照前后对Mo(Ⅵ)的静态分配系数在NH₄OH介质中不随介质浓度变化,而在硝酸、氢氧化钠、碳酸铵介质中随浓度的增加而减小;在1 mol/L氨水介质中,AG1-×8树脂辐照前后对Mo(Ⅵ)吸附行为符合Langmuir等温模型,吸附过程为自发、吸热过程,饱和吸附容量分别为74.07、71.02、70.97、57.57 mg/g;Mo(Ⅵ)在NH4OH中吸附、用1 mol/L 碳酸铵溶液解吸,Mo(Ⅵ)回收率随吸收剂量的增大而降低。     

医用裂变~(99)Mo分离纯化工艺中~(131)I~-和~(131)IO_3~-的去除

为评价已建立的裂变~(99) Mo分离纯化工艺,即AgNO3沉淀法、α-安息香肟沉淀法、阴离子交换色层法与活性炭色层法联用工艺流程,对放射性碘的去除效果,本研究以~(131)I为放射性示踪剂,研究两种不同放射性碘化学形态~(131)I~-与~(131)IO_3~-在~(99) Mo分离纯化工艺中的行为及其去除效果。结果表明,对于~(131)I~-,AgNO3沉淀能够去除模拟溶液中98.2%~(131)I~-,α-安息香肟沉淀法分离~(99) Mo工艺能够去除97.9%~(131)I~-,AG1-×8树脂上阴离子与I~-发生交换可以除去Mo样品中~(99).9%的~(131)I~-,活性炭色层法通过吸附作用除去75%的~(131)I~-,最终~(131)I~-的累积去污系数为1.90×106,~(131)I~-的去除率大于~(99).~(99)%。对于~(131)IO_3~-,加入AgNO3对其去除没有影响,ɑ-安息香肟沉淀法能除去~(99)%以上的~(131)IO_3~-,AG1-×8树脂上阴离子与~(131)IO_3~-发生交换可以除去Mo样品中~(99).9%的~(131)IO_3~-,活性炭色层法能除去约70%~(131)IO_3~-,最终~(131)IO_3~-的累积去污系数为2.52×105,~(131)IO_3~-的去除率大于~(99).~(99)%。已建立的裂变~(99) Mo分离纯化工艺流程对~(131)I~-与~(131)IO_3~-均具有出色的去除效果。     

制备125I的堆照循环回路模拟系统调试

利用中国先进研究堆（CARR）辐照制备¹²⁵I的循环回路为全封闭的不锈钢细长管路系统。在入堆安装使用前，需对系统进行严格的调试实验，并测试系统的密封性，使其满足设计要求。本研究根据CARR的场所条件要求，设计¹²⁵I制备循环回路模拟系统并进行调试，包括真空调试和氙气充气收气实验。采用长管路分段调试验证系统真空度并测定真空泄漏率；系统安装调试合格后，充入不同压力的天然氙气进行循环回收模拟实验。结果表明，设计的¹²⁵I循环回路系统为细长多弯曲管路，系统密封性好，经氦质谱检漏测定值小于10^-6 Pa•m³/s；天然氙气在系统中的导气实验结果表明，回收时间约为120 s，符合堆照生产¹²⁵I的要求。实验结果证实了系统入堆安装调试的可行性，可为建立反应堆辐照制备¹²⁵I回路系统提供参考。