高浓度甲醇可控汽化传输对DMFC性能的影响

被动式直接甲醇燃料电池(DMFC)要突出高比能的优势必须首先解决高浓度甲醇进料问题。近年来,基于渗透蒸发膜(PVF)的高浓度甲醇进料技术备受关注,但PVF的作用机制和甲醇蒸汽浓度与电池性能之间的关系尚不明确。通过建立的渗透蒸发装置-气相色谱-电池测试系统联用测试方法,实现了甲醇蒸汽浓度的在线监测和可控调节,研究了PVF活化处理时间、温度、液体甲醇浓度及载气流量对产生的甲醇蒸汽浓度的影响,研究了甲醇蒸汽流量、浓度、水汽含量与DMFC性能之间的关系。结果发现:当总流速50 mL/min、甲醇蒸汽浓度4.35×10~(-3)mol/L、水蒸气含量12.22%时,DMFC性能最佳,其最大功率密度可达32.8 mW/cm~2;在室温下40 mA/cm~2恒流放电128 h后电压仍维持在约310 mV,良好的稳定性为被动式DMFC的可靠运行奠定了基础。     

高温处理对ZnO薄膜及其忆阻性能的影响

本文研究了高温处理对ZnO薄膜及其忆阻效应的影响,发现利用经800℃高温处理后的ZnO薄膜制备的Cu/ZnO/Pt器件依然保持忆阻性能,并观察到无电形成过程的忆阻效应。研究表明,无电形成过程的原因在于高温处理后的ZnO薄膜出现了纳米级通道,使得在沉积顶电极Cu的过程中,形成天然的导电通道,使器件呈现低阻态。     

稀磁半导体ZnX∶Co2+光磁性质的双共价因子和双ξ模型

考虑到d电子t2g轨道与eg轨道局域性的差异,用双共价因子研究了掺Co2+的共价晶体ZnX(X=S,Se)的光学吸收谱.在研究顺磁g因子时,除考虑中心离子的旋-轨耦合贡献外,还计及配体的旋-轨耦合贡献(双ξ模型).研究表明,计算结果与实验值吻合得很好,对于一些共价性较强的化合物晶体,该方法更加有效.     

融合材料领域知识的数据准确性检测方法

材料数据由于小样本、高维度、噪音大等特性, 用于机器学习建模时常常会产生与领域专家认知不一致的结果。面向机器学习全流程, 开发材料领域知识嵌入的机器学习模型是解决这一问题的有效途径。材料数据的准确性直接影响了数据驱动的材料性能预测的可靠性。本研究针对机器学习应用过程中的数据预处理阶段, 提出了融合材料领域知识的数据准确性检测方法。该方法首先结合材料专家认知构建了材料领域知识库。然后, 将其与数据驱动的数据准确性检测方法结合, 从数据和领域知识两个角度对材料数据集进行基于描述符取值规则的单维度数据正确性检测、基于描述符相关性规则的多维度数据相关性检测以及基于多维相似样本识别策略的全维度数据可靠性检测。对于每一阶段识别出的异常数据, 结合材料领域知识进行修正, 并将领域知识融入到数据准确性检测方法的全过程以确保数据集从初始阶段就具有较高准确性。最后该方法在NASICON型固态电解质激活能预测数据集上的实验结果表明: 本研究提出的方法可以有效识别异常数据并进行合理修正。与原始数据集相比, 基于修正数据集的6种机器学习模型的预测精度都有不同程度的提升。其中, 在最优模型上R²提升了33%。     

基于蒙特卡罗模拟的离子导体热力学与动力学特性

基于概率统计理论的蒙特卡罗模拟(MC)在20世纪40年代由冯·诺伊曼等提出,其作为一种重要的数值计算方法,已被广泛应用于离子导体的热力学、动力学等性质的研究.然而,MC模拟在相关计算精度、模拟速度以及模拟流程自动化等方面,仍具有较大的提升空间.本文通过分析其在离子导体计算领域中哈密顿量的构建模式(如基于键价和计算或利用...     

离子嵌入电化学反应机理的理解及性能预测:从晶体场理论到配位场理论

配位场理论融合了晶体场的静电作用和分子轨道的共价作用于1952年首次被提出,是解析热力学、地质矿物学和电化学系统中的结构畸变、热力学性质和磁性等物理/化学问题的基础.其中对于近年来快速发展的单价/多价金属离子电池领域,其电极材料通常是含有d电子的过渡金属化合物,目前仍普遍存在对具有不同配位场过渡金属电极材料中离子脱嵌电...     

稀磁半导体ZnX∶Co2+光磁性质的双共价因子和双ξ模型

考虑到d电子t2g轨道与eg轨道局域性的差异,用双共价因子研究了掺Co2+的共价晶体ZnX(X=S,Se)的光学吸收谱.在研究顺磁g因子时,除考虑中心离子的旋-轨耦合贡献外,还计及配体的旋-轨耦合贡献(双ξ模型).研究表明,计算结果与实验值吻合得很好,对于一些共价性较强的化合物晶体,该方法更加有效.     

材料领域知识嵌入的机器学习

数据驱动的机器学习因其能够快速拟合历史数据中的潜在模式并实现材料性能的精准预测,已被广泛应用于材料性能优化和新材料设计。然而,由于缺乏描述符间关联关系、材料性能驱动机制等材料领域知识的指导,数据驱动的机器学习在实际应用中常常出现与材料基础理论认知或原理不一致的结果。本工作通过分析材料数据的特点和数据驱动的机器学习建模原理,厘清了数据驱动的机器学习应用于材料领域面临的三大矛盾：高维度与小样本数据的矛盾、模型准确性与易用性的矛盾、模型学习结果与领域专家知识的矛盾。藉此提出材料领域知识嵌入的机器学习作为上述矛盾的调和策略。进一步,面向“目标定义–数据准备–数据预处理–特征工程–模型构建–模型应用”的机器学习全流程,通过剖析相关的基础性和探索性工作,探讨了在机器学习各阶段实现材料领域知识嵌入的关键技术。最后,展望了材料领域知识嵌入机器学习的发展机遇和挑战。     

数据驱动的机器学习在电化学储能材料研究中的应用北大核心CSCD

储能电池的关键是材料。继实验观测、理论研究和计算模拟之后,数据驱动的机器学习具有快速捕捉材料成分-结构-工艺-性能间复杂构效关系的优势,有望为电化学储能材料的研发提供新的范式。本文从结构化和非结构化数据驱动两方面,系统评述了机器学习在电化学储能材料研究中的最新进展。全面概括了可用于电化学储能材料机器学习的国内外材料数据库,分析了其数据的收集、共享和质量检测存在的问题;重点阐述了电化学储能材料中机器学习的工作流程和应用,包括结构化数据驱动下数据收集、特征工程和机器学习建模以及图形、表征图像和文献文本这类非结构化数据驱动下的模型构建和应用。进一步,厘清电化学储能材料领域机器学习面临的三大矛盾且给出对策,即高维度与小样本数据的矛盾与协调、模型复杂性与易用性的矛盾与统一、模型学习结果与专家经验的矛盾与融合,并提出构建“领域知识嵌入的机器学习方法”有望调和这些矛盾。本文将为机器学习在电化学储能材料设计和性能优化中的应用提供参考。