纳米Co/rGO磁性复合吸附材料的制备及对Cu2+的吸附性能

以改进Hummer法制备的薄片状氧化石墨烯(GO)为载体和模板负载钴离子，然后采用原位还原法制得纳米金属Co/石墨烯磁性复合吸附材料(Co/rGO)，并将其应用于对Cu2+的吸附和脱除，以期为高效可复用的铜离子脱除剂的合成与应用提供指导。实验结果证实，Co/rGO复合材料具有超顺磁性，能够很方便的使用磁铁进行分离并在无磁场情况下振荡分散。Co/rGO复合材料对Cu2+具有稳定的吸附/脱附性能，实验条件下对Cu2+的最大吸附容量达到117.5 mg/g且5 min内实现吸附平衡，远优于其原料GO的60 min吸附容量27.6 mg/g。本工作系统考察了NaOH加入量、络合剂种类、溶剂种类等关键因素对Co粒子在rGO载体上形貌和分布特性的影响，比较了不同合成条件下的复合材料对Cu2+吸附效果的影响，并对优选条件下制备的Co/rGO复合材料进行了FT-IR, XRD, SEM表征。研究结果表明，纳米Co/rGO磁性材料对Cu2+的吸附过程更符合Freundlich模型，属于多层吸附。室温下吸附焓ΔH=17.81 kJ/mol，吸附反应平衡常数Kθ=3.65。当初始Cu2+浓度为39.22 mg/L时，对Cu2+的吸附率为93.47%，五次吸附/脱附循环后吸附容量仍保持在初始值的94%，每次吸附后溶液中残余Cu2+浓度均满足钴电解液对杂质铜离子的浓度去除要求(5 mg/L)或GB 8978-1996污水综合排放标准3级(2 mg/L)，有望在相关领域发挥作用。     

超级电容器用活性炭电极表面氧化改性后的电化学性能

以椰壳活性炭和杏壳活性炭为原料,采用浓硝酸液相氧化改性处理后,制成以 KOH 为电解液的超级电容器的炭电极。采用低温 N_2吸附法表征了活性炭的孔结构性质,并采用循环伏安法和交流阻抗法考察了活性炭电极的电化学性能。实验表明,经浓硝酸氧化处理后,活性炭的比表面积和孔容降低,平均孔径增大。但由于氧化处理后材料赝电容的增加,椰壳活性炭和杏壳活性炭的放电容量不但没有降低.反由原来的114 F·g~(-1)和98 F·g~(-1)分别增大到166 F·g~(-1)和157 F·g~(-1)。同时,浓硝酸氧化降低了活性炭电极的表面电荷迁移电阻和时间常数。     

铁盐对制备MIL-100(Fe)的影响及其光催化性能

三价铁盐和二价亚铁盐作为合成MIL-100(Fe)的铁源,对所合成产物的结晶度、形貌以及尺寸具有重要影响。以二价亚铁盐作为原料,利用室温水相合成法可获得八面体形状、高结晶度、高比表面积MIL-100(Fe)纳米颗粒;以三价铁盐作为原料,只能获得尺寸更小、低结晶度的Fe-BTC金属-有机聚合物纳米颗粒。采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱仪、紫外-可见漫反射光谱仪、紫外-可见分光光度计等对MIL-100(Fe)和Fe-BTC纳米颗粒的晶体结构、形貌、光吸收以及对罗丹明B(RhB)吸附和光催化降解性能进行测试表征。结果表明:Fe²⁺被弱碱性溶液缓慢氧化成Fe³⁺,进而形成MIL-100(Fe)的无机次级结构单元μ_3-OFe(Ⅲ)O_6,是合成高结晶度MIL-100(Fe)的关键。以FeCl_3为原料时,由于Fe³⁺与BTC^3-快速反应,不利于形成μ_3-OFe(Ⅲ)O_6次级结构单元,因此产物为Fe-BTC纳米颗粒聚合物。Fe-BTC纳米颗粒粒径更小,且聚集态的纳米颗粒表面具有大孔或介孔结构,更有利于吸附物种以及光降解物种的扩散,因此,Fe-BTC对RhB的吸附和光催化降解性能优于MIL-100(Fe)。     

亚铁盐制备高结晶度MIL-100(Fe)纳米材料及其光降解有机染料性能

为了高效、低成本合成光催化性能优异MOFs纳米颗粒,首先将均苯三甲酸与氢氧化钠反应制备均苯三甲酸三钠盐水溶液,之后与亚铁盐(氯化亚铁和醋酸亚铁)水溶液在室温下搅拌24h,合成高结晶度和高稳定性的MIL-100(Fe)纳米颗粒。采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱仪、紫外-可见分光光度计等对MIL-100(Fe)纳米颗粒的晶体结构、形貌、光吸收和光催化性能进行测试表征,结果表明在紫外光照射下,MIL-100(Fe)/H2O2体系具有优异的光催化降解罗丹明B和甲基橙等有机染料性能。     

纳米Fe3O4- 活性炭混合超级电容器电化学性能的研究

研究了以纳米Fe₃O₄和活性炭(AC)为电极材料的超级电容器. 以FeSO₄·7H₂O和氨水为原料, 采用微波法制备出平均粒径为36nm的Fe₃O₄纳米粒子. 组装了以6mol/L KOH溶液为电解液的Fe₃O₄/KOH/Fe₃O₄、AC/KOH/AC、Fe₃O₄/KOH/AC三种类型的模拟电容器. 用循环伏安、恒流充放电和交流阻抗法对电容器进行了电化学性能测试. 结果发现, 混合电容器的工作电压可达到1.2V. 电流密度为0.5mA/cm²时, 正/负极质量比为1.5的Fe₃O₄/KOH/AC电容器的能量密度达到9.25Wh/kg, 与AC/KOH/AC电容器相比, 能量密度提高了53.4%.     

纳米纤维负载型纳米零价铁基材料在环境修复中的应用研究进展

针对纳米零价铁(nZVI)复合材料存在易团聚和难分离回收等缺陷,导致其降解效率下降、使用寿命变短等问题,首先介绍了nZVI的制备方法及负载型nZVI基材料在治理土壤污染和水体污染等领域的最新研究成果,分析了nZVI去除污染物的反应原理;重点总结归纳了聚丙烯酸/聚乙烯醇复合纳米纤维膜、壳聚糖复合纳米纤维膜、聚苯胺纳米纤维膜、碳纳米纤维膜等纳米纤维负载型nZVI基材料的制备方法及其去除污染物效果;最后提出以静电纺丝纳米纤维为代表的载体材料,可以有效抑制nZVI团聚,提高分离回收性能及拓宽其实际应用范围,是负载型nZVI基材料应用于环境修复的新型有效载体。     

苎麻基活性炭纤维超级电容器材料的制备

以天然植物纤维苎麻为原料.采用ZnCl_2化学活化法,制备不同活化温度下的活性炭纤维,并组装成超级电容器,通过低温氮气吸附测定了活性炭纤维的BET比表面积和孔结构,发现比表面积随活化温度的升高而减小.电化学测试结果表明经过650℃活化的活性炭纤维超级电容器在50 mA/g恒流放电时比电容达253 F/g,并且具有较低的内阻和较好的功率特性以及较长的循环寿命.     

钯在硝酸高铈铵溶液中的溶解工艺及宏观动力学研究

钯(Pd)是重要的战略金属，具有优异的理化性质，广泛应用于石油化工、汽车制造、航空航天和电子信息等领域。因其自然储量低，难以满足社会发展的需求，研究含钯二次资源回收技术，实现金属钯的循环利用具有重要意义。本工作针对传统湿法回收钯技术存在的酸耗高、NO_x排放量大等问题，提出了环境友好的硝酸高铈铵浸出新体系，考察了浸出剂浓度、酸度、添加剂浓度、反应温度、搅拌速度等因素对钯粉在硝酸高铈铵溶液中的溶解率的影响。结果表明，金属钯在混合体系中的溶解受到Pd表面吸附的显著影响。在没有Cl^-的情况下，金属钯表面吸附氧或者吸附NO₃^-形成了表面钝化，阻碍了Ce⁴⁺与Pd原子的反应，5 h溶出率仅为0.2%。添加Cl^-后，通过竞争吸附能够有效破坏表面钝化层，构成突破点，从而加速钯的溶解反应。NO₃^-与Cl^-构成竞争吸附，更高浓度的硝酸根需要更高浓度的Cl^-启动溶解反应。优选浸出反应条件如下...     

室温快速合成HKUST-1应用于醇选择性催化氧化

利用溶剂诱导成核法,将HKUST-1前驱液滴加入甲醇溶液,在室温条件下即可快速合成HKUST-1晶体。X-射线衍射结果表明所合成的HKUST-1具有很高的结晶度;扫描电子显微镜显示该HKUST-1具有规则的八面体形貌,尺寸为2～3μm; N2吸附实验表明HKUST-1的BET比表面积高达1 100 m2/g。利用HKUST-1含有大量的未饱和Cu2+,以HKUST-1和2,2,6,6-四甲基哌啶氧自由基(TEMPO)组成的催化体系,研究了HKUST-1/TEMPO对苯甲醇选择性氧化成苯甲醛的反应。催化结果表明,HKUST-1/TEMPO体系在无外加碱添加剂时,在三氟甲苯溶剂中,可将苯甲醇高效、高选择性氧化成苯甲醛。HKUST-1和TEMPO均是催化苯甲醇转化成苯甲醛的催化剂,两者缺一不可。HKUST-1催化前后结构未发生明显变化,催化剂循环利用4次后,对苯甲醇的转化率仍保持在80%以上,是优异的异相催化剂。     

有机单体空间构型对共轭微孔聚合物催化性能的影响

以TEMPO自由基功能化2,5-二溴-N-(2,2,6,6-四甲基哌啶)苯甲酰胺为有机单体，与平面三角构型(D3h对称性)的1,3,5-三乙炔苯和四面体构型(Td对称性)的四(4-乙炔基苯)甲烷分别通过Sonogashira-Hagihara偶联反应获得CMP-3-TEMPO和CMP-4-TEMPO。扫描电子显微镜照片(SEM)显示两种TEMPO功能化CMPs形貌上有显著差异，CMP-3-TEMPO为不规则的棒状和块状微米聚合物，CMP-4-TEMPO为尺寸较均一的微米球聚合物。固态电子顺磁共振谱(EPR)证明了CMP-3-TEMPO和CMP-4-TEMPO均含有TEMPO自由基。两种CMPs催化剂均可将5-羟甲基糠醛(5-HMF)选择性催化氧化成2,5-二甲酰基呋喃(2,5-DFF)，但在催化效率和循环利用率方面存在显著差异。有机配体的空间立体构型对CMPs的形貌和催化性能有重要影响，选择具有空间立体构型的有机单体，所合成的CMP-4-TEMPO具有更稳定的结构，催化循环性能更优异。