电解水制氢耦合碳酸盐还原展望

无机金属碳酸盐是一类具有高附价值和地球储量丰富的矿物质资源,且碳酸盐热分解是制备金属氧化物的主要途径。但是,该类反应通常需要在高温、氧气气氛下焙烧获得,从而造成大量二氧化碳排放,与其相关的碳排放总量超过了全国工业碳排放的50%。为了解决这一问题,无机金属碳酸盐加氢热分解逐渐引起关注。本文首先介绍了碳酸盐加氢热分解的研究进展,进一步结合本文作者课题组近期关于电解水制氢和碳酸盐加氢还原的最新成果,提出电解水制氢耦合碳酸盐还原的观点,其有望成为制备金属氧化物的新型技术路线,对我国重排放过程工业的减排增效具有借鉴意义。     

磁性固体超强酸的制备及催化酯化反应的研究

制备了钴基磁性固体超强酸催化剂，代替硫酸用于酯化反应，对反应的工艺条件进行了优化，结果表明磁性物种的引入对催化剂的催化活性有一定影响，随着磁性物种含量的增加，催化剂的催化活性有所提高，当磁性物种含量为2．44％时催化转化率达最高值97．31％，磁性物种继续增加，转化率反而下降，磁性固体超强酸催化剂的回收率达85％，回收性较好。     

Zn-Al-CO_3水滑石晶粒尺寸控制与光屏蔽作用研究

在旋转液膜反应器中制备成核浆液 ,通过控制晶化温度制备了不同粒径且晶体结构完整的Zn Al CO3水滑石 (LDHs)。将不同粒径的Zn Al CO3LDHs配成质量分数为 0 0 2 %的水分散液 ,测定在紫外 -可见光范围的透过率 ,结果发现 ,随晶化温度的升高 ,LDHs粒径增大 ,样品对紫外及可见光的阻隔作用增强 ;Zn Al CO3LDHs在不同波长下的吸光度与晶体粒子在a轴和c轴方向的尺寸呈线性关系。由外推法求得了Zn Al CO3LDHs对各波长紫外 -可见光产生屏蔽作用的晶粒尺寸阈值。对波长分别为 2 90、3 2 0、40 0、60 0和 80 0nm光波能够产生屏蔽作用的Zn Al CO3LDHs ,其粒子尺寸在a轴方向需分别大于 3 2 92、3 3 77、3 4 77、3 5 5 6、3 5 79nm ;在c轴方向需分别大于 9 73、12 79、16 47、19 3 5、2 0 2 2nm。     

新型层状表面相锆基固体酸催化酯化反应研究

将所研制的层状表面相锆基固体酸催化剂用于一元、二元醇醋酸酯和其他羧酸酯类产品的合成 ,考察了其催化性能。研究发现 :层状表面相锆基固体酸催化剂对所考察的酯化反应具有很好的普遍适用性 ,但其酯化率与醇的性质和结构密切有关。催化反应动力学研究表明乙酸与丁醇、戊醇、己醇的酯化反应均为二级反应 ,且反应活化能均较低 ,分别为 47 4kJ/mol、2 3 3kJ/mol和 19 8kJ/mo     

稀土元素Ce的引入对铜基水滑石结构及催化性能的影响

采用共沉淀法制备出含稀土元素Ce的铜锌铝水滑石,通过XRD、TG、IR、元素分析和HPLC等表征手段对其结构和性能进行了分析.结果表明,Ce相对于Al的含量小于10%的条件下可以得到晶相单一、结晶度较好的含Ce铜基水滑石.含Ce的铜基催化剂在苯酚氧化反应中表现出深度氧化能力,对最终氧化产物--小分子羧酸及CO2的选择性为100%,并能够提高催化剂的稳定性,有效地减弱各金属元素的流失,活性组分铜的流失量仅为纯铜基催化剂的20%,同时反应后重新恢复的水滑石元素组成和晶体结构均没有发生改变.     

烯烃环氧化钼系催化剂的多相化研究进展

介绍了以有机聚合物和无机硅酸盐为载体，负载钼催化剂及其对烯烃环氧化反应催化性能的研究进展；分析了硼酸树脂、乙烯-丙烯橡胶、螯合树脂、苯并吡咯树脂、聚酰亚胺树脂、聚硅氧烷树脂、阳离子交换树脂和聚苯乙烯等有机聚合物为载体的研究情况；评价了以无机硅酸盐为载体，采用溶胶-凝胶、离子交换、同晶取代等方法负载钼对催化性能的影响；展望了多相化烯烃环氧化钼系催化剂的发展前景。     

Ti接枝MCM-48对苯羟化反应的化学亲和选择性及化学稳定性研究

合成了具有较好长程结构和孔结构的Si MCM - 48,以合成后表面接枝改性的方法制备了表面Ti含量不同的Ti接枝MCM - 48催化剂 ,通过X射线衍射 (XRD)、低温N2 吸 -脱附、X射线光电子能谱 (XPS)及原子吸收光谱等对催化剂作了表征 ,Ti接枝MCM - 48仍具有良好的长程有序结构和孔结构 ,其比表面积高于 95 0m2 ·g-1,孔径分布窄 ,随Ti接枝量提高 ,最可几孔径由 2 5nm逐渐降低至 1 9nm。将Ti接枝MCM - 48催化剂用于苯羟化反应 ,研究了其苯羟化性能和结构稳定性 ,结果发现 :Ti接枝MCM - 48对苯羟化反应具有一定活性 ,苯酚选择性高于80 % ,且随表面Ti含量增加 ,苯转化率和苯酚选择性提高。反应后催化剂的孔结构、比表面及孔径分布未受到影响 ,长程有序结构稍有改变     

锆基催化剂合成乙酸乙酯的非等温反应动力学研究

利用锆基催化剂合成乙酸乙酯 ,确定了反应条件。同时根据非等温变体积条件下的动态法 ,液 -固相反应的特点 ,导出了反应速率方程。计算结果表明 ,乙酸乙酯合成反应服从二级动力学模型 ,表观活化能为 77.95 KJ/ mol,频率因子为 6 .435 4× 10 1 0 L· mol-1· min-1 ,反应服从二级动力学模型     

锆基催化剂合成乙酸十二醇酯的非等温反应动力学研究

利用锆基催化剂合成乙酸正十二醇酯 ,确定了反应条件。同时根据非等温变体积条件下的动态法液-固相反应的特点 ,导出了反应速率方程。计算结果表明 ,乙酸正十二醇酯合成反应服从二级动力学模型 ,表观活化能为 35 1.19k J· mol- 1 ,频率因子为 2 .45 0 7× 10 46 L· m ol- 1 · min- 1 ,反应服从二级动力学模型。