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在获得F-T合成本征动力学模型的基础上,对F-T合成Fe-Cu-K业催化剂COS中毒本征失活动力学进行了研究。所考察条件为:合成气中COS浓度分别为51、129和245ppm,空速为1800~2000hˉ1,温度为504~556K,压力为2.3lMPa,催化剂粒度为0.154~0.180mm。中毒过程催化活性模型值与实验值符合较好,且催化剂在合成气中低硫浓度时其失活速率快。并用XRD和TEM考察了催化剂表面硫的形貌。 相似文献
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在内循环无梯度反应器中研究了工业颗粒沉淀Fe/Mn/K催化剂的F-T合成宏观反应动力学。其温度变化范围为265~315℃、压力1.03~2.60MPa、原料气H2/CO比1.47~4.04、空速331~811h(-1)。在此研究范围内观察到水对反应的抑制作用,但无CO2的抑制作用。宏观动力学模型较好地拟合了实验数据且具有与本征动力学模型相同的形式。合成气利用比是原料气氢碳比和温度的函数,而与转化率及总压无关。 相似文献
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用穆斯堡尔谱(MES),考察了助剂La、K、V、Zn对共沉淀Fe-Mn催化剂经焙烧、还原及F-T合成反应等不同过程后体相结构的影响。研究表明.450℃焙烧后,Fe-Mn催化剂由铁磁性和超顺磁性α-(Fe1-xMnx)2O3组成。助剂La、K、V、Zn的加入均可使催化剂晶粒细化,其中尤以La作用最强;还原后,Fe-Mn本底催化剂包含超顺磁α-(Fe1-xMnx)2O3、(Fe1-zMnz)O及α-Fe等物相,上述助剂的加入均可使α-Fe的量减少;同时助剂V、Zn还使催化剂中出现(Fe1-yMny)3O4尖晶石新相;FT合成反应后,本底催化剂由超顺磁α(Fe1-Mnx)2O3、(Fe1-zMnz)O、x-Fe5C2、ε-Fe2.2C及(Fe1-yMny)3O4等物相组成,助剂La、K均使催化剂中碳化物的量增多,其中La主要促进生成ε-Fe2.2C,而K则主要促进X-Fe5C2的生成;助剂V、Zn使碳化物的量减少,氧化物的量增多,且碳化物主要是ε-Fe2.2C。 相似文献
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合成气直接制取二甲醚催化剂的制备因素及其应用 总被引:5,自引:2,他引:3
研究了CuO/ZnO/Al2O3和CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂的制备方法及合成反应条件对合成气直接制取二甲醚反应的影响。结果表明,采用共沉淀沉积法制备催化剂,350°C下焙烧,230~240°C下还原CuO/ZnO/Al2O3催化剂的活性最高。CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂上合成反应的适宜条件:温度270~300°C,压力4.0MPa,空速1500h-1,H2CO=2~2.8(mol比),原料气中CO2的浓度为5%(v)。 相似文献
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将小试开发成功的K-Fe-MnO/Silicalite-2催化剂进行了1.8L的单管扩大试验,采用强制盐浴循环加热及导热,可有效控制CO加氢的强放热效应,使催化剂床层温差控制在20℃以内,取得很好的效果,成功地进行了合成气制低碳烯烃的单管扩大试验,K-Fe-MnO/Silicalite-2催化剂的CO加氢制低碳烯烃性能可达到并超过小试结果,表明控制催化剂床层温差是确保合成气直接制取低碳烯烃单管扩大试验的关键。此外,根据催化剂床层高温区轴向位移的速度可推测催化剂的单程寿命。 相似文献
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研究了Fe(2/3)xNi1-xSO4-助剂/γ-Al2O3催化剂对丙烯叠合反应的催化性能,考察了Fe与(Fe+Ni)的原子比和SO42-与(Fe+Ni)的摩尔比的影响及加入助剂的效果。结果表明,Fe与(Fe+Ni)的原子比为0.72和SO42-与(Fe+Ni)的摩尔比为1.4时,催化剂活性和C12=+选择性最高;助剂P2O5有明显的促进作用。催化剂最佳组成为23.1%Fe0.53Ni0.21SO4-5.75%P2O5/γ-Al2O3。采用该催化剂,在P=3.0MPa,T=60~70℃,LHSV=1~3h-1的条件下,丙烯转化率为97%~87%,C12=+选择性为66%~52%。通过NaOH对催化剂的中毒及对催化活性的关联,推测该催化剂上的丙烯叠合反应是以酸催化反应机理进行的。催化剂的NaOH中毒致死量为0.72mmol/g 相似文献
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KDD-12硫化态钼基催化剂合成低碳醇性能 总被引:7,自引:0,他引:7
在5ml固定床反应器中使用KDD-12催化剂由合成气合成低碳醇的实验表明,压力、温度、空速等对催化剂合成醇性能影响明显,增加压力、空速可以提高低碳醇的收率和合成醇选择性,对合成低碳醇有利;升高反应温度可提高低碳醇收率,但选择性下降。在385℃,14.0MPa,11000h-1条件下,低碳醇收率为416.7ml/Lcat·h,醇选择性为82%,CH3OH/C2醇=2.77。产物分布符合Schulz-Flory定律。该催化剂活性高,反应稳定性好,抗硫中毒能力强,且具有反应过程中不需补充硫的优点。具有较好的工业应用前景。 相似文献
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天然气-H_2O-CO_2转化制取合成甲醇原料气的研究 Ⅰ.反应条件对合成气组 总被引:5,自引:1,他引:4
用新研制的具有高抗结炭性能的负载型镍催化剂SYM-1,模拟工业用变温固定床,进行了CH4-H2O-CO2体系制取合成甲醇用合成气的实验。结果表明,该催化剂对CH4-H2O-CO2反应具有良好的催化活性,能够制得工业合成甲醇用的合成气。甲烷的转化率和产物CO含量随温度升高而增加,随压力增大而下降。其较佳的反应条件为:反应温度900℃;压力0.1~0.7MPa,甲烷空速500~1500h-1;原料配比CH4:H2O:CO2=1:(1.1~1.5):0.3。 相似文献
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在固定床反应器中,采用3种不同粒度的固体酸催化剂,在300℃、8.0 MPa的超临界条件下进行了长链烯烃与苯的烷基化反应实验;建立了包括烷基化反应速率常数、烷基苯脱附速率常数和催化剂失活速率常数3个参数的烷基化反应动力学模型,采用实验数据对模型参数进行估值。对模型的F检验结果表明,建立的烷基化反应动力学模型可靠;不同重时空速和反应时间下的烷基化反应烯烃转化率实验值与计算值基本吻合,表明所建立的烷基化反应动力学模型计算精度高,可较好地模拟固体酸催化的多相烷基化反应过程。 相似文献
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通过处理等温积分反应器的试验数据,研究了馏分油催化脱蜡一级串联失活反应动力学模型。对动力学方程式的参数进行了估值,进而确立了在 Pd/ Zn H Z S M 5 催化剂上馏分油催化脱蜡的失活动力学方程。讨论了 H Z S M5 沸石催化剂浸渍金属 Ni或 Pd/ Zn 和高温水蒸气处理对催化剂失活速率及选择性的影响。 相似文献
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根据长链烷烃催化脱氢反应机理,采用某新型国产长链烷烃脱氢催化剂,建立了工业反应条件下的直链烷烃脱氢制单烯烃表观反应动力学模型和催化剂失活模型。以在轴向连续流动固定床微型反应器中C10~C13直链烷烃脱氢反应的实验数据为基础,采用多元函数包维尔(Powell)法优化计算了反应速率常数、失活速率常数、失活级数与活化能,实验值与计算值拟合效果良好。动力学模型参数分析表明了所建模型动力学与热力学的合理性。 相似文献
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The hydrogen sulfide poisoning of the methanol synthesis C207Cu-based catalyst was investigated at atmospheric pressure, temperature 250 ∼265°C,hydrogen sulfide content 100-280 ppm, based on the methanol composition reaction. The higher the hydrogen sulfide content, the faster the rate of deactivation; the higher the temperature, the faster the rate of deactivation. The intrinsic deactivation rate equations were derived from the experimental data. In addition, the poisoned catalyst was measured by X-ray diffraction. 相似文献
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分子筛催化合成甲基叔丁基醚反应宏观动力学 总被引:5,自引:2,他引:3
在改性β分子筛液相催化异丁烯与甲醇合成甲基叔丁基醚反应本征动力学的基础上 ,考察了催化剂粒度变化对反应的影响 ,建立了宏观动力学方程。用最小二乘法和数值积分法对动力学试验数据进行拟合 ,得到有效扩散系数Def=1 8× 10 - 8exp[-1914 1/(RT) ] ,并将异丁烯转化率实验值与由宏观动力学方程的计算值相比较。结果表明 ,所建立的宏观动力学方程能很好地描述存在内扩散影响的分子筛液相催化醚化反应过程。并采用模型方程预测了反应条件和催化剂粒度对醚化反应结果的影响 相似文献
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Maliheh Ghofran Pakdel Hossein Zohdi-Fasaei Ali Akbar Mirzaei 《Petroleum Science and Technology》2019,37(5):500-505
Determination of catalyst deactivation model plays prominent role in process controlling. The aim of this study is to investigate deactivation models of Fe/Al2O3 catalyst at different temperature during the Fischer-Tropsch synthesis. Data analysis determined the suitability of second-order GPLE model to describe deactivation behavior of the catalyst. Comparing model parameters at different conditions demonstrated that the catalyst deactivation rate increased by temperature elevation. Analysis of the models also revealed that the catalyst deactivation involves two stages, the first stage occurs at high temperatures while the next step happens at low temperatures, and the deactivation energy of both stages was calculated. 相似文献