分子筛催化合成甲基叔丁基醚反应宏观动力学

在改性β分子筛液相催化异丁烯与甲醇合成甲基叔丁基醚反应本征动力学的基础上 ,考察了催化剂粒度变化对反应的影响 ,建立了宏观动力学方程。用最小二乘法和数值积分法对动力学试验数据进行拟合 ,得到有效扩散系数Def=1 8× 10 - 8exp[-1914 1/(RT) ] ,并将异丁烯转化率实验值与由宏观动力学方程的计算值相比较。结果表明 ,所建立的宏观动力学方程能很好地描述存在内扩散影响的分子筛液相催化醚化反应过程。并采用模型方程预测了反应条件和催化剂粒度对醚化反应结果的影响     

甲苯、甲醇在碱性沸石上侧链烷基化反应的研究 Ⅱ.X型沸石交换度对侧链反应的影响

以催化剂的评价和表征结果为依据，探讨了交换度、总碱度和总产率三者的关系。认为随着沸石中钾离子交换度的提高，分子筛表面总碱度急剧上升，甲苯、甲醇的侧链反应性能逐渐增强，但总收率存在一峰值，这说明苯乙烯和乙苯的总产率不是无限制地随着沸石阳离子交换度的提高而提高。总碱度与总收率成正比关系，总碱量有一最大值，苯乙烯和乙苯的总产率有一峰值，最大值和峰值是相对应的。     

F－T合成蜡的研究进展

Ｆ－Ｔ合成蜡的研究进展裴曼琳，张志新，周敬来，阎世润（中国科学院山西煤炭化学研究所太原０３０００１）ＰｅｉＭａｎｌｉｎ，ＺｈａｎｇＺｈｉｘｉｎ，ＺｈｏｕＪｉｎｇｌａｉａｎｎＳｈｉｒｕｎ（ＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆｃｏａｌＣｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｃｈｉｎｅｓｕ...     

助剂对F－T合成Fe－Mn共沉淀催化剂的影响 Ⅲ．催化剂的MES表征

用穆斯堡尔谱（ＭＥＳ），考察了助剂Ｌａ、Ｋ、Ｖ、Ｚｎ对共沉淀Ｆｅ－Ｍｎ催化剂经焙烧、还原及Ｆ－Ｔ合成反应等不同过程后体相结构的影响。研究表明．４５０℃焙烧后，Ｆｅ－Ｍｎ催化剂由铁磁性和超顺磁性α－（Ｆｅ１－ｘＭｎｘ）２Ｏ３组成。助剂Ｌａ、Ｋ、Ｖ、Ｚｎ的加入均可使催化剂晶粒细化，其中尤以Ｌａ作用最强；还原后，Ｆｅ－Ｍｎ本底催化剂包含超顺磁α－（Ｆｅ１－ｘＭｎｘ）２Ｏ３、（Ｆｅ１－ｚＭｎｚ）Ｏ及α－Ｆｅ等物相，上述助剂的加入均可使α－Ｆｅ的量减少；同时助剂Ｖ、Ｚｎ还使催化剂中出现（Ｆｅ１－ｙＭｎｙ）３Ｏ４尖晶石新相；ＦＴ合成反应后，本底催化剂由超顺磁α（Ｆｅ１－Ｍｎｘ）２Ｏ３、（Ｆｅ１－ｚＭｎｚ）Ｏ、ｘ－Ｆｅ５Ｃ２、ε－Ｆｅ２．２Ｃ及（Ｆｅ１－ｙＭｎｙ）３Ｏ４等物相组成，助剂Ｌａ、Ｋ均使催化剂中碳化物的量增多，其中Ｌａ主要促进生成ε－Ｆｅ２．２Ｃ，而Ｋ则主要促进Ｘ－Ｆｅ５Ｃ２的生成；助剂Ｖ、Ｚｎ使碳化物的量减少，氧化物的量增多，且碳化物主要是ε－Ｆｅ２．２Ｃ。     

Pt／SAPO-11临氢异构催化剂的改进

以商品SAPO-11分子筛为基础,通过分子筛草酸脱铝预处理、添加粘结剂、载体预吸附氨、改变金属含量、催化剂活化条件及硫化处理等设计制备了一系列催化剂。在连续流动的反应装置上,以正庚烷为原料的临氢异构化反应评价结果验证了金属与酸功能匹配和相互作用的重要性。提出烷烃异构化需要适宜的酸中心密度,较高的金属分散度,以及较短的金属中心与酸中心距离等有利于提高异构化选择性的观点。在此基础上,对硅、铝、磷的比例和分子筛晶化条件进行调控,合成出酸密度和晶粒均较小的SAPO-11分子筛,获得了金属分散度高、金属中心与酸中心作用密切的Pt/SAPO-11催化剂。临氢异构反应评价结果表明,该催化剂具有较高的异构化选择性,正庚烷转化高达70%时异构化选择性仍可达到90%以上,同时具有优异的稳定性与再生性能,显示出良好的工业应用前景。金属的高分散度、金属与酸中心之间的强相互作用和分子筛择形作用是该催化剂异构化选择性高的根本原因,并推测其作用机制可能与传统的双功能作用机理不同。     

分子筛催化合成MTBE反应失活动力学

在改性β分子筛液相催化异丁烯与甲醇合成MTBE反应动力学的基础上,考察了内扩散阻力和催化剂失活对醚化反应的影响。假设符合平行失活机理,建立了带内扩散阻力的失活动力学方程,通过实验数据拟合确定了失活动力学参数。计算结果表明,醚化失活机理符合平行失活机理,异丁烯与甲醇合成MTBE的同时,发生副反应生成积碳是失活的原因。该失活动力学方程能很好地拟合试验数据,统计检验表明在置信度为99%以下是适合的。用所建失活模型预测了反应温度、催化剂颗粒度及进料时间对催化剂相对活性、有效因子和异丁烯转化率的影响。     

合成甲基叔丁基醚的沸石分子筛催化剂的研究

对合成甲基叔丁基醚 (MTBE)反应的几种沸石分子筛进行研究 ,认为催化剂的活性主要受催化剂的酸强度及酸中心数影响。催化剂酸性强 ,催化活性虽高 ,但MTBE选择性差 ;而中强酸中心是醚化反应的最佳酸中心。选择性与催化剂的结构和酸强度有关 ;对选择性较好的催化剂改性 ,增加中强酸的酸中心数 ,可以提高其活性。催化剂的使用寿命与催化剂酸性及结构有关。HY型和HUSY型分子筛的活性最高 ,但选择性差 ,寿命最短。而Hβ和HZSM -5分子筛活性较低 ,但选择性好 ,寿命较长。改性后的 β分子筛性能最佳。     

Raney铁催化剂研究进展

论述了Raney铁催化剂的制备、表征、应用方面的研究进展 ,指出与Raney镍催化剂相比较在形成机理、活性应用等方面的特殊性 ,并将Raney铁催化剂加氢活性之外的骨架性能拓宽应用于浆态相F T合成反应。     

厚壁MCM-41中孔分子筛的合成

在水热条件下,以硅酸钠、活性氧化铝为硅源和铝源,表面活性剂ＣＴＭＡＢ为结构模板剂,对合成过程的凝胶组成、晶化温度、晶化时间等因素进行正交试验,成功地合成出相对结晶度高的厚壁ＭＣＭ－４１中孔分子筛材料。采用ＸＲＤ、低温Ｎ２吸附（ＢＥＴ）等测试手段对合成的ＭＣＭ－４１样品进行表征。考察了影响ＭＣＭ－４１孔壁厚度的主要因素。结果表明,向体系中加入适量的稀硫酸和有机酸,有效地控制了体系的ｐＨ,提高了ＭＣＭ－４１的相对结晶度和孔壁厚度。通过优化合成条件,合成出孔径３１８ｎｍ、比表面大于１０００ｍ２·ｇ－１、孔壁厚度２８２ｎｍ的ＭＣＭ－４１中孔分子筛。     

MFT法煤制合成汽油

0前言煤炭是我国的主要能源,而石油资源则相对较少.目前公路运输在国民经济中仍占有重要地位.随着经济的发展,对汽油的需求越来越大.同时,化工原料也趋于紧张.因此,针对我国能源结构的背景和条件,从煤炭出发制取液体燃料及其他化工原料的研究,开发一种高效,洁净,先进的煤炭转化技术,将是一项具有重大战略意义的研究课题.