介-微孔HY/MCM-41复合分子筛的合成及应用研究

以微孔HY浆液为母液,合成了一种介-微孔复合分子筛HY/MCM-41。通过XRD,BET,NH3-TPD等手段对复合材料进行了表征,并对复合分子筛的水热稳定性进行了考察。结果表明,复合材料同时具有中孔分子筛MCM-41和微孔HY型沸石的特点,并且和纯MCM-41分子筛相比,复合分子筛的酸性明显增强,并且水热稳定性提高。利用一段串联加氢裂化工艺,考察了复合分子筛的催化性能。200ml固定床加氢装置评价结果表明,在控制原料>350℃馏分油转化率为75%的条件下,加氢裂化生成油C5+液收为98.51%,最大量柴油馏分的收率为69.09%,中油选择性80.5%,能满足工业装置最大量生产柴油的需要。     

复合分子筛催化剂上重油加氢裂化反应研究

分别以介孔-微孔复合分子筛MCM-41/Beta和AlSBA-15/HY为载体,Ni-W为活性组分,制得两种负载型催化剂,以减压蜡油为原料考察了两种催化剂的加氢裂化性能。结果表明,NiW/MCM-41/Beta和NiW/AlSBA-15/HY都具有很高的加氢裂化活性,此外,NiW/AlSBA-15/HY还具有中间馏分油选择性高及目的产品质量优的特点,能够满足加氢裂化装置最大量生产中间馏分油的要求。     

MCM-41/Y介孔-微孔复合分子筛的合成及其加氢裂化性能研究

以Y分子筛、水玻璃和硫酸铝为原料,采用二元混合表面活性剂,水热晶化合成了MCM-41/Y介孔-微孔复合分子筛,并用XRD,SEM,TEM,N2吸附-脱附和Py-IR等多种分析手段对其进行了分析表征。同时以MCM-41/Y复合分子筛和无定形硅铝为酸性组分,以W-Ni为活性金属组分,制备了加氢裂化催化剂MYC,并在200 mL加氢评价装置上进行了加氢性能评价。结果表明,MCM-41/Y复合分子筛中存在着复合的MCM-41六方介孔相和Y微孔相;加氢裂化催化剂MYC催化活性较好,在反应压力15 MPa、氢油体积比1 500∶1、体积空速1.5 h-1的条件下,中油选择性为74.82%,C5+液体收率为98.56%,65～165℃重石脑油的芳潜为43.6%,165～370℃柴油的十六烷值为62.2,大于370℃尾油BMCI值为7.1,分别可作为优质的重整装置进料、柴油调合组分及乙烯裂解原料。     

复合分子筛催化剂的重油加氢裂化性能

采用水热法合成具有中孔和微孔结构的复合分子筛MCM-41-HY,并对分子筛的结构进行表征。以该复合分子筛为主要裂化组分,通过浸渍法负载金属钨镍,制备催化剂MY-1。以大庆原油馏程为231～501℃的混合VGO为原料,在200mL固定床自动加氢装置上,利用一段串联加氢裂化工艺,考察复合分子筛的裂化性能。评价结果表明,在控制原料中大于350℃馏分油转化率为75%的条件下,加氢裂化生成油C_5+液体收率为98.89%,柴油馏分的收率为68.70%,中间馏分油选择性为83.21%。     

β/MCM-41分子筛的合成及其萘异丙基化催化性能

以通过碱处理的卢分子筛作为硅铝源,以CTAB为模板剂,合成了β/MCM-41介孔-微孔复合分子筛.利用XRD、SEM,N2吸附-脱附等技术对其进行了表征,并考察了β/MCM-41复合分子筛的制备条件.采用微型固定床反应装置考察了β/MCM-41复合分子筛对萘异丙基化反应的催化性能.结果表明,优化的β/MCM-41复合分子筛制备工艺条件为:碱度2.0 mol/L,碱处理时间0.5 h,晶化温度130℃,晶化时间24 h,晶化体系pH值9.0.与ZSM-5、MOR、β、MCM-41相比较,β/MCM-41复合分子筛对萘异丙基化反应具有较好的催化性能.     

介-微孔复合分子筛的优化合成及应用

采用多次水解合并晶化结合母液循环使用的方法合成介-微孔复合分子筛AlSBA-15/HY,与常规合成方法相比,该法合成效率提高1倍,原料成本降低,减少了废酸水排放。采用浸渍法将Ni-W活性组分担载在AlSBA-15/HY载体上,制备复合分子筛加氢裂化催化剂NiW/AlSBA-15/HY。以大庆减压蜡油为原料,在200 mL一段串联加氢装置上,考察该催化剂的裂化性能。结果表明,在反应温度385 ℃、氢分压12.5 MPa、氢油体积比1 000、体积空速1.4 h-1的条件下,柴油馏分收率为52.84%,中间馏分油选择性为79.4％,重石脑油芳烃潜含量为43.5％,尾油BMCI值5.0,说明所制得的催化剂加氢裂化活性和中间馏分油选择性高,目标产品质量优。     

L/MCM-41介微孔复合分子筛合成的影响因素

以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为模板剂,采用两步晶化法先合成L分子筛,再合成 L/MCM-41复合分子筛,合成过程中采用了离子交换技术。用 XRD、BET 等测试手段对合成样品进行表征。考察了合成体系pH值、模板剂用量、晶化温度对合成产物的影响。结果表明,用硫酸调节合成体系 pH 值在10~11范围,以及 n(CTAB)/n(SiO₂)=0.25、120℃ 晶化2 d 的条件下,合成得到的 L/MCM-41复合分子筛孔径比微孔分子筛大,为3.04 nm;与水热晶化法合成的MCM-41相比,壁厚由0.55 nm 增大到1.81 nm;水热稳定性也明显提高,在100℃沸腾状态下结构保持时间由原来的低于2 h 延长到8 h。     

有机蒙脱土与MCM-41介孔分子筛的共同填加对聚丙烯基复合材料性能的影响

以纳米有机蒙脱土(OMMT)、MCM-41纳米介孔分子筛(不含模板剂)、OMMT/MCM-41混合物(m(OMMT):m(MCM-41)=1:1)为填料(增强组分),通过双螺杆挤出机制备了聚丙烯(PP)基纳米复合材料;考察了填料种类及添加量对纳米复合材料性能的影响。实验结果表明,以OMMT/MCM-41混合物为填料时,两种粒子起到了协同增强、增韧的作用;当OMMT/MCM-41混合物的添加量(以体系的总质量计)为2.0%时,PP基纳米复合材料的拉伸强度和冲击强度达到最大值,分别为45.1MPa和38.6kJ/m2,比PP分别提高了30%和53%;同时添加OMMT和MCM-41的PP基纳米复合材料的热稳定性高于单独填加OMMT或MCM-41的PP基纳米复合材料。     

ZSM-5/MCM-41微-介孔复合分子筛的微波合成及表征

以碱液处理的ZSM-5分子筛反应液为硅铝源、十六烷基三甲基溴化铵为介孔模板剂,通过微波法快速合成了具有微-介孔结构的ZSM-5/MCM-41复合分子筛。考察了反应时间、反应温度和体系p H对合成产物的影响,优化了合成条件,并利用XRD、SEM、TEM、N2吸附-脱附等手段对合成产物进行了表征。实验结果表明,反应温度为120℃时,在0.5 mol/L的Na OH溶液中,利用微波消解ZSM-5分子筛原粉30 min后,调节体系p H为10.5,继续晶化30 min,可得到ZSM-5/MCM-41复合分子筛。相比于传统水热法,微波法的合成效率提高了20倍以上。所得ZSM-5/MCM-41复合分子筛中既保留了ZSM-5分子筛的微孔结构,也形成了典型的MCM-41分子筛的介孔结构,且所得ZSM-5/MCM-41复合分子筛的孔体积、比表面积较ZSM-5分子筛提高了近3倍。     

Ni/(ZSM-5/MCM-41)催化剂的制备及其催化庚烷异构性能

以ZSM-5为硅源、NaOH为碱源、十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为模板剂,采用水热合成法制备ZSM-5/MCM-41复合分子筛,并浸渍负载金属Ni,制得金属-酸中心双功能催化剂;利用X射线衍射光谱、N2吸附-脱附、氨程序升温脱附和透射电镜等表征手段,考察碱溶条件及Ni负载量对催化剂结构和性能的影响;进而考察催化剂对正庚烷异构化反应的催化性能。结果表明：ZSM-5/MCM-41复合分子筛的最佳NaOH浓度为1.5 mol/L,最佳碱溶温度为40 ℃,最佳碱溶时间为30 min;得到的复合分子筛的酸性适宜且具有典型的微孔/介孔复合结构;负载Ni后,金属Ni均匀地分散在复合分子筛表面;使用2%Ni/(ZSM-5/MCM-41)催化正庚烷异构化反应,在反应温度290 ℃下,正庚烷的转化率达65.44%,异庚烷的选择性达70.59%。     

hysicochemical Properties and Catalytic Performance of a Novel Aluminosilicate Composite Zeolite for Hydrocarbon Cracking Reaction

A novel micro-micro/mesoporous aluminosilicate ZSM-5-Y/MCM-41 composite molecular sieve with a MCM-41 type structure was synthesized through a novel process of the self-assembly of CTAB surfactant micellae with silica-alumina source originated from alkaline treatment of ZSM-5 zeolite. The physical properties of the ZSM-5-Y/MCM-41 composite molecular sieve were characterized by XRD, Py-FTIR and N2 adsorption-desorption techniques. Different kinds of molecular sieves including ZSM-5, Y zeolite, Al-MCM-41, ZSM-5/MCM-41 and ZSM-5-Y/MCM-41 as cracking catalysts were investigated, using 1,3,5-triisopropylbenzene (1,3,5-TIPB) as the probe molecule. Catalytic tests showed that the ZSM-5-Y/MCM-41 composite molecular sieve exhibited higher catalytic activity compared with the microporous ZSM-5 zeolite, Y zeolite, mesoporous Al-MCM-41 molecular sieve and ZSM-5/MCM-41 composite molecular sieve under the same conditions. The remarkable catalytic activity was mainly attributed to the presence of the hierarchical pore structure and proper acidity in the ZSM-5-Y/MCM-41 composite catalyst. Meanwhile, a carbenium ion mechanism was put forward for the cracking of 1,3,5-TIPB.     

Physicochemical Properties and Catalytic Performance of a Novel Aluminosilicate Composite Zeolite for Hydrocarbon Cracking Reaction

A novel micro-micro/mesoporous aluminosilicate ZSM-5-Y/MCM-41 composite molecular sieve with a MCM-41 type structure was synthesized through a novel process of the self-assembly of CTAB surfactant micellae with silica-alumina source originated from alkaline treatment of ZSM-5 zeolite.The physical properties of the ZSM-5- Y/MCM-41 composite molecular sieve were characterized by XRD,Py-FTIR and N_2 adsorption-desorption techniques. Different kinds of molecular sieves including ZSM-5,Y zeolite,Al-MCM-41,ZSM...     

具有FER结构复合分子筛的合成与催化性能

采用碱溶液降解法降解 FER 分子筛作硅源,获得具有 FER 结构的微、介孔复合分子筛材料。采用 XRD、SEM、N₂吸附-脱附、DTG、NH₃-TPD 等手段对该复合分子筛材料进行了表征,并以甲醇转化作为探针反应,考察了其催化性能。结果表明,复合分子筛材料同时具有 FER 微孔和 MCM-41介孔的特点,其介孔相与纯 MCM-41相比孔壁增厚;通过改变降解时间可以制备适度微/介孔比例和酸性质的复合分子筛材料,从而在甲醇转化反应中获得较高的烯烃收率。     

含锡MCM—41型分子筛的合成与表征

采用水热晶化法首次合成出具有ＭＣＭ－４１型结构的中孔杂原子ＳｎＭＣＭ－４１分子筛，ＸＲＤ、骨架ＩＲ，紫外漫反射，固体魔角核磁等测试结果表明，锡原子处于分子筛骨架上。苯酚羟基化反应显示，ＳｎＭＣＭ－４１具有一定的选择催化氧化性能。     

Hydroconversion of rapeseed oil to hydrocarbons in the presence of MFI/MCM-41 micro–mesoporous materials synthesized by the hydrothermal microwave method

Catalysts containing an MFI zeolite and an MFI/MCM-41 composite synthesized by the hydrothermal microwave method have been first studied in rapeseed oil hydroconversion. Catalysts provide the production of valuable petrochemicals, namely, high-octane components of motor fuels and С₂–С₄ olefins. Synthesized MFI zeolite mostly catalyzed the formation of aromatic hydrocarbons (ArH); incorporation of this zeolite into the matrix of mesoporous silicate MCM-41 leads to a decrease in the ArH content in the liquid hydrocarbon products owing to an increase in the yield of liquid aliphatic hydrocarbons. Promotion of the MFI zeolite synthesized by the hydrothermal microwave method with zinc ions leads to the formation of a catalyst providing the formation of liquid products consisting of ArH.     

杂原子介孔分子筛Ba-MCM-41的制备及其吸附脱氮性能

采用水热合成法制备了介孔MCM-41和Ba-MCM-41分子筛,并利用X射线衍射、N2吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱对介孔MCM-41和Ba-MCM-41分子筛进行了表征.将Ba-MCM-41分子筛用于对模拟油的静态吸附脱氮试验,结果表明,当模拟油用量为15 mL时,较适宜的吸附脱氮条件为分子筛用量0.3 g、吸附温度...