微乳法制备铑基催化剂及C_2含氧化合物的合成

采用微乳沉积法和微乳浸渍法将纳米Rh粒子负载在纳米硅胶(NS)载体上制成双纳米尺度的Rh/NS催化剂;采用微乳浸渍法制备了Rh-M n/NS催化剂,并用于催化CO加氢合成C2含氧化合物;初步考察了制备条件对Rh-M n/NS催化剂催化CO加氢性能的影响。实验结果表明,相对于普通浸渍法,由微乳技术制备的Rh/NS催化剂的性能较好,采用微乳沉积法制备的Rh/NS催化剂,乙酸收率较高;增加NS载体用量和n(水)∶n(壬基酚聚氧乙烯(5)醚)及延长接触时间可明显提高Rh-M n/NS催化剂对C2含氧化合物的选择性,但活性降低。分析了采用微乳浸渍法制备的Rh-M n/NS催化剂活性很低的原因。     

Ni系碳二馏分选择加氢催化剂的制备和表征

用浸渍法和微乳液法制备了Ni含量相同的Ni/Al2O3催化剂,在固定床反应器中评价了Ni/Al2O3催化剂在碳二馏分选择加氢反应中的催化性能,采用低温N2吸附-脱附、X射线衍射、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等方法对催化剂进行了表征。实验结果表明,在原料气组成和反应条件相同的情况下,微乳液法制备的Ni/Al2O3催化剂的活性和选择性明显高于浸渍法制备的Ni/Al2O3催化剂;微乳液法制备的Ni/Al2O3催化剂在75℃下乙炔转化率和乙烯选择性分别为96.95%和49.54%。表征结果显示,与浸渍法制备的Ni/Al2O3催化剂相比,微乳液法制备的Ni/Al2O3催化剂的活性组分粒径更小、在载体上分散更均匀,且活性组分与载体之间有相互作用。     

浸渍溶剂对Rh-Mn-Li/SiO_2催化剂CO加氢性能的影响

采用CO加氢反应、CO-TPD、TPSR和XPS等技术,考察了水、甲醇、乙醇和异丙醇等浸渍溶剂对Rh-Mn-Li/S iO2催化剂CO加氢性能的影响。结果表明,以乙醇为浸渍溶剂的催化剂表现出最高的C2含氧化合物时空收率(YC2-oxy)和C2含氧化合物选择性(SC2-oxy),分别达686.1 g/(kg-cat.h)和73.8%;以甲醇和异丙醇为浸渍溶剂的催化剂上YC2-oxy也较高,但是SC2-oxy都比前者低;水溶液浸渍制备的催化剂有着较高的SC2-oxy,但是其YC2-oxy较低。以醇类为浸渍溶剂的催化剂的高活性与金属活性组分在催化剂表面富集而导致的更多活性中心的形成有关。催化剂表面非解离的CO比率增加有利于C2含氧化合物选择性的提高。     

微乳液法制备纳米Ni-Cu/Al_2O_3碳二选择加氢催化剂及其性能

采用微乳液法和浸渍法制备了负载型纳米非贵金属选择加氢催化剂Ni-Cu/Al2O3,对Ni-Cu/Al2O3催化剂的物化性质进行了表征,并评价了Ni-Cu/Al2O3催化剂在碳二馏分选择加氢反应中的催化性能。表征结果显示,微乳液法制备的Ni-Cu/Al2O3催化剂的活性组分颗粒粒径约为8nm,分散性好,表面效应显著,活性组分主要负载在载体的表面。实验结果表明,微乳液法制备的Ni-Cu/Al2O3催化剂在碳二选择加氢反应中具有很好的活性和选择性,在反应温度为71℃时,乙炔转化率为99.88%,乙烯选择性为72.50%,丙二烯和丙炔的转化率为92.85%,丙烯选择性为97.38%;微乳液法制备的Ni-Cu/Al2O3催化剂的催化加氢性能优于浸渍法制备的Ni-Cu/Al2O3催化剂。     

合成气制C2含氧化物的Rh-Mn-Li-Fe/SiO2催化剂的优化研究

Rh-Mn-Li-Fe/SiO2是合成C2含氧化合物的性能优异的一种催化剂.载体SiO2来源的优化研究发现,纯度较高、孔径较大的硅胶制备的催化剂性能较好.催化剂铑负载量的优化研究表明,1%～2%Rh负载量的催化剂具有催化生成C2含氧化合物的最高效率.     

专利文摘

合成邻苯二酚的催化剂的制备及应用方法———本发明公开了一种用于合成邻苯二酚的催化剂的制备方法和该催化剂用于合成邻苯二酚的方法。催化剂制备以粒状活性炭 (直径 3ｍｍ)为载体 ,浸渍ＰｄＣｌ2 的盐酸溶液 ,制得Ｐｄ/活性炭催化剂。再将制得的催化剂装入不锈钢管内 ,两头装瓷环 ,用电阻丝加热 ,常压下通入环已二醇的水溶液、氢气 ,从而脱氢制得邻苯二酚。本发明制备工艺简单、操作方便 ,催化合成邻苯二酚时 ,催化剂活性高、产品选择性好、收率高 ,在环已二醇 :水为 1∶9(重量比 ) ,反应温度 330℃ ,环已二醇转化率达 96.0 4 % ,邻苯二…     

负载型纳米Pt催化剂的制备及其催化合成对氨基苯酚

针对硝基苯加氢合成对氨基苯酚(PAP)反应,于反相微乳液体系中,采用重新分散沉积负载法和改进的微乳-溶胶凝胶负载法制备了不同Pt粒径的Pt/SiO2催化剂,考察了Pt粒径对反应活性及选择性的影响。实验结果表明,采用改进的微乳-溶胶凝胶负载法制备的Pt/SiO2催化剂,Pt粒子在载体表面分散得更均匀,且粒径较小。在Pt/SiO2催化剂制备过程中加入一定量的草酸及改变H2PtCl6溶液浓度,均对Pt粒径有一定的调控作用。以制备的不同Pt粒径的Pt/SiO2为加氢反应催化剂、以S2O82-/ZrO2固体酸为重排反应催化剂进行硝基苯加氢合成PAP反应。实验结果表明,随Pt粒径的减小,硝基苯转化率及PAP的选择性均明显提高,当Pt粒径为5.1nm时,PAP的选择性最高,为48.5%。     

载体制备方法对Co/TiO_2/SiO_2催化剂结构及费托合成反应性能的影响

分别采用浸渍法、沉淀法、醇盐水解法、水解回流法制备TiO2/SiO2复合氧化物,采用等体积浸渍法制备费托合成Co/TiO2/SiO2催化剂。通过XRD、Raman、FT-IR、TPR等表征手段考察载体制备方法对催化剂结构的影响,通过费托合成反应考察载体制备方法对催化剂反应性能的影响。实验结果表明,载体中TiO2的引入,调整了钴与SiO2之间的相互作用,使钴物种实现了适宜的还原度与分散度,进而提高了催化剂的费托合成反应活性,降低了甲烷的选择性并提高了C5+烃的选择性。     

以活性炭为载体制备Pd和Pt加氢脱硫催化剂

别以椰壳活性炭、果壳活性炭和木质活性炭为载体,采用等体积浸渍法制备了Pd/C和Pt/C催化剂。以二苯并噻吩(DBT)为模型含硫化合物,考察了不同种类活性炭负载的贵金属催化剂加氢脱硫(HDS)催化性能。结果表明,增加活性炭表面酸性含氧基团或碱性基团数量都有助于提高Pt和Pd的分散度。DBT在Pd/C和Pt/C催化剂催化下进行HDS反应时,直接脱硫(DDS)路径选择性高于加氢反应路径(HYD)选择性,其中Pt/C催化剂的HDS催化活性和DDS路径选择性都显著高于Pd/C催化剂。Pd/C和Pt/C催化剂的HDS催化性能主要取决于载体表面官能团的种类和分布。Pd和Pt催化剂的HYD反应路径选择性和稳定性都随载体表面酸性含氧基团的增加而增加,但它们断裂C-S的活性却有所降低;增加载体表面碱性基团数量则有助于提高催化剂断裂C-S的活性,但不利于其稳定性。     

Pt-Sn/SiO_2催化剂上乙酸加氢制乙醇催化反应北大核心CSCD

通过负载型催化剂的制备、催化剂性能评价和反应条件考察,对Pt-Sn/SiO_2催化剂用于乙酸加氢制乙醇催化反应进行了研究。实验结果表明,采用真空络合浸渍法制备的催化剂用于乙酸加氢制乙醇时,乙酸转化率和乙醇选择性均高于共浸渍法和分步浸渍法制备的催化剂,以氯铂酸为铂源好于硝酸铂,用活化硅胶载体制备催化剂的性能优于SBA-15分子筛和改性Al2O3。随反应温度升高,乙酸转化率增加,而乙醇选择性先升高后降低;随氢酸摩尔比增大,乙酸转化率和乙醇选择性均先升高后降低。以活性硅胶为载体,用氯铂酸-氯化锡金属源组合,采用真空络合浸渍法制备Pt和Sn负载量均为3.0%(w)的Pt-Sn/SiO_2催化剂,在温度260℃、压力1.4 MPa、氢酸摩尔比20、乙酸重时空速0.4 h-1的条件下进行乙酸加氢反应,乙酸转化率为90.30%,乙醇选择性为79.20%,乙酸乙酯选择性为20.80%。     

TiO_2-SiO_2复合氧化物的制备及其催化性能的研究进展

综述了采用溶胶-凝胶法、沉淀法、水热法、微乳液法、化学气相沉积法和液相浸渍法制备TiO_2-SiO_2复合氧化物的研究进展,详细分析了溶胶-凝胶法的不同制备条件对TiO_2-SiO_2复合氧化物性质的影响,添加SiO_2可改善TiO_2的比表面积和热稳定性。同时简要概述了TiO_2-SiO_2复合氧化物在光催化、异构化、氧化和酯交换反应以及作为催化剂载体方面的应用,并提出了目前研究中存在的问题及解决途径。     

甲烷空气催化部分氧化制合成气与含氮合成气制二甲醚的研究

采用常规浸渍法制备了经镧和镁改性的镍基催化剂 ,以铜锌铝甲醇合成催化剂和HZSM 5分子筛通过机械混合制备了二甲醚合成催化剂。采用固定床流动反应色谱装置研究了甲烷空气催化部分氧化制合成气的催化性能 ,同时开展了以含氮合成气制备二甲醚的研究。结果说明 ,镍基催化剂对甲烷空气部分氧化制合成气在常压下具有高的转化率 ,随压力升高 ,转化率明显下降 ,并且催化剂严重积炭 ,通过向反应体系添加H2 O和CO2 可以提高加压条件下的CH4转化率并抑制催化剂积炭 ,还可获得n(H2 ) /n(CO)接近 2的合成气 ,满足合成二甲醚的要求。采用含氮合成气制备二甲醚 ,在压力 7.0MPa ,空速 10 0 0h-1条件下 ,催化剂连续使用 2 0 0h性能基本稳定 ,CO转化率在 93%左右 ,DME选择性在 77%左右 ,DME收率在 72 %左右     

精对苯二甲酸尾气中乙酸甲酯低温氧化Pt-Pd双贵金属催化剂的性能

采用浸渍法制备了一系列Pt-Pd双贵金属催化剂,并加入Fe,W,V,Ag,Co,Cu,A1,A10,A11(A1,A10,A11为过渡或稀土金属元素)等金属助剂对催化剂进行改性,考察了助剂、浸渍液的pH、浸渍顺序对催化剂催化氧化乙酸甲酯活性的影响;溴甲烷对催化剂的中毒作用以及CO和水对乙酸甲酯氧化反应的影响。实验结果表明,助剂对乙酸甲酯的氧化反应均有促进作用,其中A1的促进效果尤为显著,Ag的促进作用较弱;浸渍液的pH应小于4,先浸渍Pt-Pd后浸渍金属助剂的双贵金属催化剂活性较高;在Pt-Pd双贵金属催化剂中加入A10和A11助剂后,其抗溴甲烷中毒能力明显提升;模拟尾气中CO对乙酸甲酯的氧化反应有抑制作用,水对氧化反应影响不大,当水和CO同时存在时,催化剂催化乙酸甲酯氧化的能力略有提高。     

3996重质馏分油加氢精制催化剂的研制

考察了不同物化性质及孔结构的载体对重馏分油加氢精制催化剂性能的影响,以及浸渍液的配制和浸渍方法对金属分布的影响,试验结果表明,选择孔容和比表面积较大,堆密度在,胡孔分布集中的载体,改进浸渍液的配制方法,优化其化学组成,在浸渍金属溶液前极用预浸工艺等,可改善载体与金属间的相互作用,明显提高催化剂的脱氮加氢性能,小试定型及工业放大的催化剂3996具有比表面积大,孔容大,孔分布集中,金属分布均匀,堆密度适中,强度好,活性高和使用寿命长等特点,在200mL小型加氢装置上进行了2000h稳定性试验,结果表明,3996催化剂的加氢脱氮性能达到当前国际同类催化剂的先进水平,并具有良好的活性稳定性。     

钯炭催化剂的研究进展

介绍了4种钯炭催化剂的制备方法,即浸渍法、浸渍沉淀法、离子交换法和化学气相沉积法,综述了载体预处理、浸渍、还原等钯炭催化剂制备方面的研究进展,探讨了贵金属钯的颗粒大小、分布以及分散度等因素对钯炭催化剂性能的影响,展望了钯炭催化剂的发展趋势。     

负载贵金属的HMCM-56催化剂上C_9~+重芳烃加氢脱烷基反应

采用等体积浸渍法制备了负载不同贵金属的M/HMCM-56催化剂(M=Pt,Re,Pd)用于工业C9+重芳烃加氢脱烷基制苯、甲苯和二甲苯(BTX),研究了贵金属负载量(质量分数)对催化剂性能的影响;选取活性组分Re进一步制备了二元复合活性组分催化剂Re-NiO/HMCM-56,用XRD、H2-TPR、氮吸附和吡啶吸附红外光谱等技术研究了活性组分复合及浸渍顺序对催化剂物性结构及性能的影响。实验结果表明,随贵金属负载量的提高,C9+重芳烃转化率增加,BTX选择性和收率降低;Re/HMCM-56催化剂的性能较为优异,Re负载量为0.3%时,BTX收率高达52.68%。Re负载量为0.3%、NiO负载量为6.0%的Re-NiO/HMCM-56催化剂中Re与NiO未产生协同催化作用形成更有利于反应进行的新活性中心;引入Re减弱了NiO与HMCM-56分子筛的相互作用,使更多的NiO以颗粒状态存在,同时也抑制了催化剂的B酸和L酸中心;加入NiO抑制了B酸中心,促进了L酸中心的形成;Re和NiO的浸渍顺序对催化剂物性结构和性能的影响较小。     

Co负载量对Co/SBA-15催化剂在Fischer-Trosch合成反应中性能的影响

采用初湿浸渍法制备了不同Co负载量的Co/SBA-15催化剂。通过N2吸附-脱附、透射电子显微镜、X射线衍射和程序升温还原等方法对催化剂进行了表征。在固定床反应器中评价了催化剂的Fischer-Tropsch合成反应性能。实验结果表明,负载Co后,载体的介孔结构保持完好。负载的Co填充或堵塞了载体的部分孔道,催化剂的BET比表面积和总孔体积下降,平均孔径增大。Co负载量(质量分数)为20%时,Co物种的粒子尺寸最小、分散度最高。Co负载量在40%以内时,随Co负载量的增加,与载体之间强相互作用的Co物种增多,催化剂的还原难度增大。Co负载量为40%时,CO的转化率最大;Co负载量为20%时,C5+烃的收率最大。最佳的Co负载量为20%。