脉冲电晕放电等离子体-活性炭协同去除废水中重金属离子和有机物

为了同时去除废水中的重金属离子和有机污染物,以镉离子(Cd2+)和酸性橙7(AO7)为目标污染物,研究比较了活性炭(AC)、脉冲电晕放电等离子体(PCDP)以及PCDP结合AC(PCDP-AC)3种体系对废水中Cd2+和AO7的去除效果。考察了脉冲放电电压、载气种类、溶液初始pH值和电导率对Cd2+和AO7去除的影响。结果表明:PCDP-AC体系可以同时有效地去除废水中的Cd2+和AO7,且去除效果明显好于AC和PCDP单独处理;增加脉冲放电电压,可以提高Cd2+和AO7去除率;氧气作为载气的去除效果高于空气或氮气作为载气的去除效果;酸性条件下AO7的去除率好于碱性条件,而Cd2+的去除率在碱性条件下好于酸性条件;增加溶液初始电导率,会导致Cd2+和AO7去除率下降。     

脉冲放电等离子体/活性炭协同降解染料废水及过氧化氢的生成

为了提高脉冲放电等离子体(pulsed discharge plasma,PDP)对染料废水的降解率,以酸性橙II(acid orange,AO7)作为目标污染物,建立了多针-板电极形式的PDP与活性炭(activated carbon,AC)相协同的循环脱色体系,即PDP/AC协同体系。研究考察了PDP/AC协同体系中AC的添加、AC粒径、电极间距、溶液p H值、载气种类、载气体积流量等关键参数对AO7降解率的影响,同时考察了相同操作参数条件下以去离子水为介质且放电60 min时间后PDP/AC协同体系中的过氧化氢(hydrogen peroxide,H_2O_2)生成浓度,以说明各参数变化对系统活性物种浓度的影响。研究结果表明:PDP/AC协同体系降解AO7废水的效果优于PDP单独体系;粒径为1~2 mm的AC添加更有利于AO7降解,降解率可以提高20.4%,但此时AC损耗较大;同时,PDP/AC协同体系的H_2O_2生成浓度高于PDP单独体系的H_2O_2生成浓度,且粒径为1~2 mm的AC添加体系中可以产生更多的H_2O_2;15 mm电极间距比8 mm电极间距更不利于系统中AO7的降解和H_2O_2的生成;酸性溶液条件下AO7降解率较高且相应的H_2O_2生成浓度较高;载氧气体积流量为2 L/min时,AO7降解效果最佳,降解率可达到81.5%,该条件下水溶液中的H_2O_2生成浓度可达0.531 6 mmol/L。     

采用强电离放电法降解废水中难降解有机物

为降解废水中难降解有机污染物,采用强电离放电将氧离解、电离成低温氧等离子体,并将其注入废水处理反应塔中,在反应塔中主要进行四步关键的等离子体反应。首先,低温氧等离子体中O_2~+与水分子反应生成微量·OH;然后,O_3与微量·OH反应形成高反应速率常数的过氧羟基自由基引发剂HO_2·;接着,高浓度O_3在引发剂HO_2·作用下生成氧化力强、反应速率很高的足量高浓度·OH;因此·OH将无选择、快速地将废水中难降解有机污染物降解成无害小分子有机物,最终矿化成CO_2、H_2O。实验结果表明:低温氧等离子体仅用2.5 min把废水中难降解有机污染物质量浓度从145.0 mg/L降至25.5 mg/L,去除率达到83.5%。与常规污水处理技术相比,采用强电离放电形成低温氧等离子体降解废水中难降解有机物方法具有设备投资和运行成本低以及污水处理系统简单等特点,将为受难降解有机物污染的废水回用提供一种经济、实用的新方法。     

高压脉冲放电协同复合型催化剂去除甲醛的实验

采用高压脉冲放电协同复合型催化剂对甲醛进行去除实验。通过溶胶凝胶法、分步浸渍-溶胶凝胶法制备Ti-Mn基等一系列催化剂,并对催化剂进行XRD、SEM、FT-IR表征。考察催化剂中Ti添加量、Ti和Mn的负载顺序对甲醛去除率的影响,分析脉冲放电对催化剂结构、形貌的影响。结果显示:在放电电压24k V,放电频率40Hz,同时添加含量比为1∶4的Ti和Mn制备的TiO_2-MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂与放电等离子体协同去除甲醛效果最好,去除率可达97.5%。脉冲放电能够改变催化剂的结构和晶形,放电之后的TiO_2-Mn Ox/γ-Al_2O_3催化剂表面粗糙度降低,细小的微孔增多,且放电低温等离子体能提高催化剂的活性,使催化剂活性吸附位增加,进一步加强了对甲醛的去除。     

催化剂协同脉冲放电等离子体处理甲硫醚气体的实验研究

为了探讨催化剂与脉冲放电等离子体共同作用来处理恶臭气体的效果,采用V2O5/γ-Al2O3催化剂与脉冲放电等离子体共同作用来处理了恶臭气体甲硫醚,并探讨了反应中催化剂与脉冲放电等离子体的协同性及工艺参数对降解反应的影响。实验结果表明:电晕放电具有改变催化剂气-固相吸附平衡、减少吸附容量的作用,处理恶臭气体时可通过添加催化剂吸附-气体浓缩环节来提高降解反应的能量利用率;催化剂与脉冲放电等离子体共同作用比单一脉冲放电等离子具有更高的甲硫醚去除率,同时催化剂的填充通过改变介电性及电场强度使反应获得更大的能量,催化剂颗粒表面发生的强烈放电促进了降解反应的进行;在一定电压范围内,通过提高峰值电压、增加气体停留时间可有效提高甲硫醚去除率;当峰值电压为22 k V、甲硫醚体积分数为315×10-6、体积流量为550 m L/min时,甲硫醚去除率可达84.12%。催化剂协同脉冲放电等离子体能够有效处理恶臭气体甲硫醚。     

双脉冲放电等离子体水处理H_2O_2的生成规律

放电等离子体水处理过程中,反应器中生成的活性物种对降解水中持久性有机污染物起着至关重要的作用。为此重点研究了在气液固三相混合体双极性脉冲放电条件下,典型活性物种H2O2的产生规律,测试了不同电压、气源、填料特性等实验条件下等离子体反应器中生成的H2O2;对比了不同脉冲电源形式下H2O2质量浓度ρH2O2的差异。实验结果表明,ρH2O2随放电时间、放电电压、气体体积流量、单脉冲注入能量的增加而增加;填料表面峰密度增加有利于液相H2O2的产生;填料粒径对ρH2O2有一定的影响,直径9mm的填料呈现出较好的特性;另外,注入能量相同时,双极性脉冲电源放电产生活性物种的性能远远优于单极性脉冲电源。     

DBD协同负载复合金属氧化物活性炭催化降解甲基橙废水

为了提高介质阻挡放电(DBD)产生臭氧的利用效率以及DBD对甲基橙废水的降解效率,制备了负载铁锰复合金属氧化物的活性炭,并加入DBD反应器中,建立了DBD协同负载型活性炭催化处理废水体系。考察了负载型活性炭投加量、放电电压、废水p H值和反应器通气量等因素对甲基橙去除效率的影响,探讨了DBD协同负载型活性炭催化降解甲基橙废水的机理。研究结果表明:相对于单独DBD臭氧处理,加入负载型活性炭后甲基橙降解效率显著提高18%,且化学需氧量(COD)和总有机碳(TOC)的去除率分别达到43%和23%,其它放电参数、气体参数及废水参数亦影响甲基橙的降解;通过实验证明DBD协同负载型活性炭催化去除甲基橙的主要机理是其催化臭氧产生的以·OH自由基为主的强氧化性物质。研究结果证明DBD可与负载型活性炭产生协同催化效应,有效降解甲基橙染料废水,并提升废水中臭氧的利用效率。     

脉冲放电等离子体水处理体系中·OH的作用

为了证明羟基自由基(·OH)在脉冲放电等离子体降解有机物过程中具有重要作用,以苯酚作为目标物,研究了在添加了不同自由基捕收剂条件下,分别以空气和氧气(O2)为载气的脉冲放电等离子体体系中苯酚的降解效率和能量效率,并对相同实验条件下纯水体系中脉冲放电产生的过氧化氢(H2O2)浓度进行了测定。研究结果表明:在空气和O22种载气下,随着添加的捕收剂(Na2CO3和正丁醇)浓度的增加,脉冲放电过程中苯酚的降解效率和能量效率呈下降趋势,证明·OH在脉冲放电降解有机物过程中具有重要作用。此外,添加正丁醇后的H2O2测定结果验证了捕收剂对·OH的捕收作用。     

双极性脉冲放电等离子体处理染料废水时化学需氧量去除效果相关因素分析

在双极性脉冲放电等离子体用于染料废水的降解过程中,废水化学需氧量(chemical oxygen demand,COD)的变化是在更深层次上反映该技术对有机污染物的降解能力的重要指标。为此,重点研究了在气液固三相混合体双极性脉冲放电条件下典型染料废水COD的去除规律,测试了不同电压、气体流量、初始浓度等条件下染料废水COD的变化。实验结果表明:当负载电压较高时,染料废水的COD值会先升高然后不断降低;而负载电压较低时,COD值会在一定程度内缓慢上升;气体流量越高,COD的去除效果越好;废水初始浓度增加,COD的去除率略有下降;初始电导率增加,COD的去除率降低;对具有不同官能团的染料废水进行放电处理发现,双极性脉冲放电对于各种结构的染料均有良好的处理效果。     

催化剂协同脉冲放电等离子体处理甲硫醚气体的实验研究EI北大核心CSCD

为了探讨催化剂与脉冲放电等离子体共同作用来处理恶臭气体的效果,采用V2O5/γ-Al2O3催化剂与脉冲放电等离子体共同作用来处理了恶臭气体甲硫醚,并探讨了反应中催化剂与脉冲放电等离子体的协同性及工艺参数对降解反应的影响。实验结果表明:电晕放电具有改变催化剂气-固相吸附平衡、减少吸附容量的作用,处理恶臭气体时可通过添加催化剂吸附-气体浓缩环节来提高降解反应的能量利用率;催化剂与脉冲放电等离子体共同作用比单一脉冲放电等离子具有更高的甲硫醚去除率,同时催化剂的填充通过改变介电性及电场强度使反应获得更大的能量,催化剂颗粒表面发生的强烈放电促进了降解反应的进行;在一定电压范围内,通过提高峰值电压、增加气体停留时间可有效提高甲硫醚去除率;当峰值电压为22 k V、甲硫醚体积分数为315×10-6、体积流量为550 m L/min时,甲硫醚去除率可达84.12%。催化剂协同脉冲放电等离子体能够有效处理恶臭气体甲硫醚。     

气液混相水中脉冲放电过氧化氢生成规律的研究

水中脉冲放电技术可产生过氧化氢(H2O_2)等高氧化电位的活性物质,在工业废水处理、生物灭菌和医疗领域具有广阔的应用前景。为此采用介质涂覆的柱-筒电极结构,在气/液混相条件下,探究了通气种类(氧气和氩气)与气体流速对H2O_2生成速率和光-电特性的影响。实验结果表明通气时气泡内部的微放电有利于活性物质生成,不同气体流速会影响H2O_2的生成速率。过高的气体流速会导致液相扰动影响放电通道形成,降低H2O_2产率。不同通气种类对H2O_2生成也有较大影响,由于氧气电子亲和能较大,相比氩气更易吸附电子,导致氧气气流经过放电通道时出现通道"截断"现象。氧气发生放电反应生成氧化电位较高的自由氧原子与水剧烈反应生成羟基自由基(·OH)从而使H2O_2的产率提升较为明显。在该研究条件下氧气体积流量为0.6L/min时,H2O_2生成速率最大;通入氩气时,上升气流在液面处积聚大量的气泡,气泡内放电现象较为明显,但与通氧气相比,通氩气对放电过程中H2O_2生成速率提升较小,该研究条件下氩气体积流量为0.3 L/min时H2O_2生成速率最大。     

脉冲等离子体反应器放电特性研究

脉冲放电等离子体被广泛用于气态污染物处理的研究,放电参数直接影响反应器内等离子体状态,进而影响污染物的去除效果,研究不同条件下的放电特性可为脉冲等离子体技术的应用提供参考.本文利用线板式脉冲等离子体反应器, BPFN型高压脉冲电源供电, 研究了电源电容、极板间距及介质阻挡对放电特性的影响.结果表明:增大电源电容可以有效地提高电源能量效率;增大极板间距,峰值电压VP增大,峰值电流IP减小,脉宽减小,波形更加理想;陶瓷板阻挡放电可解决间隙火花放电,使脉冲电晕放电空间分布均匀,在大范围内提高电源能量效率.     

Ca(OH)_2对H_2O_2碱性体系下NO脱除促进作用研究

本文搭建小型鼓泡试验系统,研究了H_2O_2在碱性条件下的脱硝机理,对比了不同金属对H_2O_2脱硝效果的催化作用与催化机理,探究了NaOH-Ca(OH)_2-H_2O_2体系脱除烟气中NO的关键试验参数。结果表明:在小型试验台上H_2O_2分解产生的×O_2~-对NO有显著的氧化脱除效果;Ca(OH)_2可以促进H_2O_2分解产生×O_2~-;NaOH-Ca(OH)2-H_2O_2体系中添加Ca(OH)_2最佳质量分数为0.1%,吸收液最佳温度为45℃;在单独脱除NO时,NaOH-Ca(OH)_2-H_2O_2体系NO脱除效率最高可以达到90%;在流量为100 m~3/h的中试喷淋塔试验台上进行稳态试验,NaOH-Ca(OH)_2-H_2O_2体系最高NO脱除效率可以维持在71.1%。     

调制脉冲等离子体的放电特性及降解异戊烷的实验研究

为了提高放电等离子体降解VOCs的处理量,降低反应装置在放电过程中的温度,实验利用调制脉冲电源驱动多层平板式介质阻挡放电装置产生低温等离子体,考察了放电过程中的温度变化以及O_3产量,并进行了异戊烷降解的实验研究。结果表明:调制脉冲放电可以分为放电阶段和放电间歇两个阶段,放电能量主要集中在放电阶段;减小占空比有利于减少欧姆热效应,降低反应器的温度,提高O_3产生的能量效率;调制脉冲放电可以有效地利用放电阶段产生的自由基以及活性物质,在占空比20%时,能量效率可以达到9.8 g/(kWh)。     

高电压环境工程应用研究关键技术问题分析及展望

高压(HV)放电技术通过施加高压电场来产生大量自由电子和活性物质,使之能控制和去除环境污染物。为此,介绍了高压放电在脱硫、脱硝、除尘、挥发性有机气体(VOCs)去除、臭氧发生、水处理和灭菌等方面的应用。高压放电脱硫脱硝采用流光电晕形式在气相或异相中氧化气态污染物,后者效率高于前者。随其处理风量的不断增加,应研发脉冲电源和交直流叠加(AC/DC)电源以提高反应器能量密度和脱除能力。静电除尘技术发展历史长,其除尘能力进一步的提高受到本体设计不合理、电源技术落后和2次扬尘等问题的限制。以电除尘指数取代传统Deutsch公式,并指导本体设计选型和电源优化,能有效提高除尘效率。高压放电还可用于臭氧发生,短脉冲电源研发、气源组分添加和装置冷却是其研发重点。高压放电能处理VOCs和污染废水,前者以放电结合催化为主,后者则兼有液下和沿面放电,目前仍需提高能量利用效率。放电除了能杀灭微生物外,还能在保持活性的前提下收集微生物。高压放电技术仍需向工业示范和联用发展。     

高压脉冲电场中填充活性氧化铝催化降解水中有机污染物

为了能够进一步提高脉冲高压放电过程对于水中有机物的去除效果,考察了在放电反应器内添加活性氧化铝和玻璃珠颗粒后对于水中苯酚的降解效果。这些颗粒催化剂被待处理苯酚溶液淹没,并在反应器内通入气体。实验结果表明在不同的放电电压下添加了活性氧化铝后,苯酚的去除率都有所提高,并且随着电压的增加,苯酚的去除率逐渐增加。在反应器内通入氧气后,苯酚的降解率明显上升。在放电电极之间添加了活性氧化铝颗粒之后,催化降解了更多的苯酚,并且改善了电极之间的放电条件,减少了能量损失,提高了能量利用效率。     

CF_3I在微水条件下的放电分解组分研究

CF_3I可以作为SF6的替代气体而应用于各类气体绝缘设备中,而H_2O对CF_3I放电分解组分的影响还鲜有研究。故通过密度泛函理论(DFT),对处于常温常压下含有微量水分的CF_3I放电分解过程进行仿真分析,以求完善CF_3I的替代理论。首先,根据热力学理论求得CF_3I等主要分子的结构模型,并在此模型的基础上计算各个CF_3I分解反应进行的难易程度,获得CF_3I分子最可能的分解途径,并得到纯CF_3I气体的动态平衡过程;其次分析H_2O在放电环境下生成OH·和H·的反应路径;最后探讨在微水的影响下,CF_3I与H_2O在放电过程中可能发生的主要反应及产生的主要产物。研究结果表明:CF_3I直接吸附电子后分解成CF_3·和I-所需吸收的能量是最少的,因此该途径最为可行;H_2O分解产生H·和OH·最少,分别需要吸收377.58 k J/mol和488.29 k J/mol;微水的存在使得分解组分多样化和复杂化,破坏了CF_3I自身的动态平衡,由此降低CF_3I气体的局部放电起始电压进而减弱了其绝缘性能。     

气液两相脉冲放电反应器的设计及其对酸性橙Ⅱ的降解效果

为了满足难降解有机物的处理要求,提出了喷嘴-筒式气液两相脉冲放电反应器的设计思想。为降低成本、便于放电现象的观察,圆柱状反应器采用透明有机玻璃加工而成,喷嘴高压电极和圆柱状高压电极为不锈钢材料。对该反应器进行了实验,观察到在液面上形成了较均匀的气、液两相放电。采用酸性橙II制备了模拟染料废水,研究了该反应器对模拟染料废水的降解效果。结果表明喷嘴-筒式气液两相脉冲放电可有效降解模拟染料废水中的酸性橙Ⅱ。随着脉冲峰值电压由-26 kV下降到-36 kV,模拟废水中酸性橙II的降解率提高了10%,对偶氮类染料降解起着重要作用的臭氧(O3)生成量增加了6 mg/L。在脉冲峰值电压为-36 kV,脉冲频率为50 Hz,放电喷嘴电极与液面距离为0,放电30 min时,反应器的能量效率可达到2.05×10-3 mol/J。研究结论为进一步研究多喷嘴-筒式电极形式的高压脉冲放电等离子体体系放电作用提供了依据。     

脉冲放电等离子体-流光光催化协同作用的动力学分析

高级氧化技术的联用可以提高水体中有机物的矿化效率,为此,基于脉冲放电过程中产生的紫外光效应,研究将玻璃珠负载的TiO2膜催化剂放置于一多针-板电极形式的脉冲放电等离子体体系中,建立脉冲放电等离子体-流光光催化协同体系,分析其协同作用机理。研究考察了不同载气、溶液初始pH值和添加不同浓度自由基捕收剂(碳酸钠)等实验条件下,单独脉冲放电等离子体体系和脉冲放电等离子体-流光光催化协同体系中苯酚氧化的准一级动力学常数。结果表明,在各实验条件下,脉冲放电流光均能诱导TiO2的光催化活性;氧气(O2)作为载气和酸性溶液条件有利于提高协同体系中苯酚的降解速率;在单独脉冲放电体系和脉冲放电等离子体-流光光催化协同体系中,对有机物降解起主要作用的是羟基自由基(.OH)。     

活性炭纤维在脉冲放电水处理中的催化作用

为了探索脉冲放电水处理反应器与活性炭纤维联合应用的可行性以及活性炭纤维在脉冲放电过程中的作用,将活性炭纤维加入气液串联放电反应器中对模拟污染物甲基橙进行了联合降解,并对活性炭纤维在脉冲放电过程中表现出的催化作用进行了研究。实验结果表明:脉冲放电和活性炭纤维联合处理,大幅度提高了降解率近24%,说明活性炭纤维与脉冲放电联合具有协同效应;脉冲放电和吸附饱和活性炭纤维联合处理与单独脉冲放电处理相比降解率提高16.7%,活性炭纤维的催化作用显著;加入H2O2对OH的形成具有增强作用,同时提高了UV和O3的利用率而且还有利于活性炭纤维的再生。