TiO2光催化联合低温等离子体技术处理氮氧化物的研究

文中基于溶胶—凝胶法制备单面负载TiO_2薄膜的石英介质板,并采用NaOH液体电极,构建了光催化协同的气液两相介质阻挡放电系统,研究了0.2～1.4 mol/L NaOH溶液作用下,气液两相DBD的放电特性与NO处理率的变化及反应机理。研究发现,DBD中产生的337.1～394.1 nm紫外辐射可有效激发TiO_2,产生光生自由电子和空穴对,NaOH溶液可增加液相电极电导率及气液两相界面OH-离子浓度。而光生空穴及气液界面OH-离子可促进羟基的产生。结果表明,在气液两相DBD中引入320 nm厚度TiO_2薄膜及1 mol/LNaOH,NO去除率最高可达93.8%。     

滑动弧等离子体技术用于环境治理领域的研究进展

叙述了滑动弧放电的产生方法、物理属性和基本原理,以及滑动弧反应器结构及反应器在废气和废水处理等环境污染治理工程中的应用情况。利用自制的气液两相流滑动弧放电等离子体降解机理实验装置,对制药废水和DSD酸的浓缩废液进行了初步处理试验,结果表明,高浓度有机废水通过主处理器后,CODCr、BOD5、NH3—N等去除率均可达99％以上,具有良好的应用前景。     

重复脉冲气液两相滑动弧的放电特性

为推广滑动弧放电在工业领域的应用,探究了重复脉冲电源作用下气液两相滑动弧放电的特性。通过实验研究,记录了放电电压电流波形及放电图像,比较了气相和气液两相滑动弧放电在不同气体体积流量下的平均放电功率、发射光谱强度及电子激发温度。实验结果表明,气相及气液两相滑动弧平均放电功率受气流体积流量的显著影响,进气体积流量在14 L/min时放电功率达到峰值;OH基团特征谱线强度和电子激发温度随气体体积流量下降;高能电子密度随气体体积流量增大而显著增强。水汽的加入降低了平均放电功率以及电子激发温度,但增加了放电区域中OH基团含量。分析表明:该研究的滑动弧放电等离子体具有较高的OH基团含量和电子能量,有利于其在工业废气处理领域的广泛应用。     

气液滑动弧放电降解4-氯酚溶液的研究

用10kV高压产生直接与废水接触的气液滑动弧放电非平衡等离子体降解水中4-氯酚。实验研究表明:由于液滴的存在改变了电极间的介电常数和局部电场,气液滑动弧放电的电压波形比纯气流滑动弧放电更加不规则,起弧电压更低:从溶液COD降解效果来看,当不锈钢作为电极材料时, 4-氯酚降解效果比铝和铜电极材料好;当空气作为载气时,经过76min的等离子体处理,溶液的COD值由1679.2mg／L降到190mg／L,相当于COD降解率为88．68％;增大气液混合比能够提高4-氯酚的降解效果;同时检测了H2O2和O3的生成量和溶液pH、电导率的变化。     

不同溶液浓度下气液两相介质阻挡放电特性实验及仿真研究

采用实验与仿真结合的方式研究高频激励下柱-板电极结构在不同溶液浓度条件下的放电特性.通过实验方式测量气液两相介质阻挡放电(DBD)的放电特性,得到了不同溶液浓度和外加电压幅值条件下的电学特性和发光特性.在此基础上,结合气液两相放电物理过程,建立了与本实验对应的等效电路模型,通过实验与电场仿真结合的方式确定了模型参数,并在Simulink中建立电路仿真模型.通过仿真得到不同浓度和电压幅值下的电压电流波形及Lissajous图形,经仿真与实验结果对比,验证了仿真模型的正确性.利用上述模型进一步提取实验中无法直接获取的放电参量,如气隙电压、液相电压、放电通道电流及能量占比等.结果表明:溶液浓度对于实验得到的回路电压电流波形及发光特性影响不显著,然而通过仿真发现,气相及液相消耗能量的占比受其影响较大.随着溶液浓度的升高,尽管气相和液相功率都增大,但液相功率增加速度更快,导致液相能量占比显著增加,而通过提升激励源电压可提高气相能量占比,从而在一定程度上抑制液相获得的能量.     

大气压下气液两相介质阻挡放电的放电特性

丝网辅助气液两相介质阻挡放电(DBD)的研究目前主要集中在开放环境下废水治理应用方面,并且研究集中在放电电学特性方面,对于光谱分析研究较少,对于丝网网孔尺寸和大气相对湿度的影响规律研究比较少。为此以废气治理为目的,在封闭的大气环境下研究丝网网孔尺寸和空气相对湿度对气液两相DBD放电特性的影响,以及比较驱动电压频率对气液两相DBD和传统板板DBD放电特性的不同影响。实验结果发现,丝网网孔尺寸对放电功率有重要影响,空气相对湿度为85%时放电功率达到最大值,各自峰值频率下,气液两相DBD放电功率、电子激发温度等参数数值明显高于传统平板电极DBD。     

碱液协同介质阻挡放电处理含氮氧化物废气

低温等离子体脱除氮氧化物是近年来废气净化领域的研究热点。为此基于能够实现大面积均匀稳定低温等离子体的氢氧化钠液体电极介质阻挡放电,研究了气体停留时间、气体体积流量和氢氧化钠溶液浓度对氮氧化物去除率的影响。研究发现,氮氧化物去除率随气体体积流量和氢氧化钠溶液浓度的增加而显著增加,在1 L/min气流体积流量、3mol/L碱液浓度反应条件下,氮氧化物去除率达到了87%～91%;气体停留时间为30s以上时,氮氧化物去除率达到饱和值90%。研究中采用发射光谱法对低温等离子体中活性基团的类型及分布特征进行了诊断分析。结果表明,液相电极为氢氧化钠溶液的介质阻挡放电比液相为水的放电产生更多的羟基,羟基反应在氮氧化物去除过程中起主导作用。氢氧化钠液体电极介质阻挡放电在NOx去除方面具有良好应用前景。     

气液相等离子体放电水处理反应器及苯酚降解分析

气液相等离子体放电技术在有机废水处理方面具备了特定的优势。为此,提出了一种双水电极气液相低温等离子体水处理反应器结构,对其放电机理及特性进行了分析。并在此基础上设计了一台输出电压峰值4.8kV、输出电流峰值100 mA的高压电源样机,利用双水电极放电反应器对苯酚溶液进行处理。在一定的实验条件下,苯酚溶液的化学需氧量(COD)去除率达到65%。实验结果表明:双水电极等离子体放电污水处理系统能快速去除有机废水中COD。     

多路滑动弧的放电特性实验研究

为了提高相同电源下滑动弧的放电功率,增加滑动弧滑移的区域面积,对多路滑动弧的放电特性进行了研究。首先将多路放电原理与针针电极滑动弧放电相结合,建立了放电实验系统;然后根据不同电极间距和空气流量、流向设计了多种实验方案,并进行电信号采集和高速相机同步拍摄;最后根据实验结果对比了两路滑动弧放电和击穿特性的不同,并分析了不同因素的影响。结果表明:两路滑动弧中第1路与第2路滑动弧的电弧形态不同,重新击穿时刻不一致,但放电模式相同;两路滑动弧放电时第2路滑动弧只发生短路击穿;两路滑动弧放电在电极间距分别为9mm和3mm、空气体积流量为20L/min条件下第1路滑动弧是第2路滑动弧功率的2.36倍;而不同流向会导致每一路滑动弧功率随时间的变化趋势相反;两路滑动弧功率在空气体积流量120L/min下总功率达到最大值665 W,是相同工况下单路滑动弧功率的1.44倍。因此多路滑动弧放电能够有效提升滑动弧的放电功率,研究结果也可为滑动弧后续研究提供参考。     

多针-板脉冲放电气液混合反应器气液中活性物质的生成和转移特性

为了研究脉冲放电条件下气液混合反应器两相中活性物质的生成和转移特性,采用多针对板混合反应器,通过发射光谱测定不同背景气体下放电过程中气液界面产生的羟基自由基(·OH)、氢自由基(·H)、氧自由基(·O)的变化规律,通过化学方法研究了液相中活性物质过氧化氢(H2O2)和臭氧(O3)形成的特性规律,以及脉冲峰值电压、处理时间和溶液pH对H2O2和O3形成的影响,分析了气液两相活性物质的转移过程机理。结果表明:在低电压条件下,利用多针对板混合反应器可以实现更多通道的均匀放电,使活性物质的产量大量增加;随着脉冲峰值电压的升高、处理时间的加长和溶液pH值的增加,H2O2和O3的质量浓度随之升高;对液相中H2O2和O3的质量浓度的影响程度从大到小的气体依次是氧气、空气、氩气、氮气。     

Single-stage plasma-chemical process for particulates, NO/sub x/, and SO/sub x/ simultaneous removal

In a previous study, we investigated the simultaneous removal of NO/sub x/ and SO/sub x/ using a plasma-chemical hybrid process and showed nearly 100% of NO/sub x/ and SO/sub x/ removal. In this study, we investigated simultaneous removal of NO/sub x/, SO/sub x/, and particulates using a single-stage wet-type plasma reactor. This reactor consists of a discharge wire and pyrex cylinder, wrapped by the copper mesh where Na/sub 2/SO/sub 3/ and NaOH solutions flow along the inner wall of the cylinder from the top to the bottom of the reactor. Particulates are charged by pulse corona and collected on the inner wall, and then removed by solutions flow. This method is effective for extremely low. and high-resistivity particles to cause reentrainment or back corona. The plasma was used to oxidize NO to NO/sub 2/, Na/sub 2/SO/sub 3/ solution to reduce NO/sub 2/ to N/sub 2/ and Na/sub 2/SO/sub 4/, and NaOH solution to neutralize nitric and sulfuric acids in the solutions. Without Na/sub 2/SO/sub 3/ and NaOH solutions, 95% of NO removal and no SO/sub 2/ conversion were achieved at 2.5 W. With water, 97% of NO and 64% of NO/sub x/ removal were achieved at 2.6 W, and more than 95% of SO/sub 2/ removal was achieved regardless of the discharge power. With Na/sub 2/SO/sub 3/ and NaOH solutions, 98% of NO and 75% of NO/sub x/ removal were achieved at 2.9 W, and more than 93% of SO/sub 2/ removal was achieved regardless of the discharge power. For the purpose of enhancement of surface reaction on NO/sub 2/ reduction with Na/sub 2/SO/sub 3/, Raschig rings were placed beneath the plasma section with the effective lengths of 5, 10, and 15 cm. As a result, no significant NO/sub x/ removal was obtained in comparison with no Raschig rings. Regarding the removal efficiency of diesel soots using the plasma-chemical hybrid reactor, more than 90% of particulate removal efficiency was obtained.     

应用蒸汽相变协同脱除细颗粒和湿法脱硫的实验研究

在湿法烟气脱硫(wet flue gas desulfurization,WFGD)系统中进行了利用蒸汽相变原理协同脱除细颗粒的试验研究：通过添加蒸汽建立旋流板脱硫塔内蒸汽相变所需的过饱和水汽环境,利用过饱和水汽,以细颗粒为凝结核发生相变,促进细颗粒凝结长大并由脱硫液、除雾器高效脱除;研究采用Ca(OH)2、NaOH、Na2CO3、NH3·H2O等4种不同脱硫剂时,WFGD系统对细颗粒的脱除性能,并考察了脱硫剂种类、液气比、蒸汽添加量等对细颗粒脱除效果的影响。结果表明,采用NaOH、Na2CO3作为脱硫剂对细颗粒的脱除效果明显优于Ca(OH)2和NH3·H2O;在脱硫塔进口烟气、塔内脱硫液进口上方添加蒸汽,建立过饱和水汽环境,可使细颗粒脱除效率显著增加;液气比的影响与脱硫塔内是否存在蒸汽相变有关。     

线板脉冲放电对罗丹明B脱色的实验研究

为了提高脉冲放电对罗丹明B染料废水的脱色率η,采用线-板式脉冲放电反应器实验研究了脉冲电压Up、脉冲频率f、线板间距d、线线间距s、曝气量Q等对η的影响。研究表明,当Up为35kV、f为60Hz、d为8mm、s为5mm、Q为15L/h时,处理50min后,η达99.43%,溶液中总有机碳质量浓度ρ(TOC)由70mg/L降到17.3mg/L。最佳实验条件下,在放电反应器中投放Fenton试剂对罗丹明B废水进行联合处理,研究Fenton的投放量在放电过程中的作用及对脱色的影响,结果表明投放Fe2+的量为0.05mmol和H2O2的量为88.2mmol时能有效地发挥Fenton和脉冲放电低温等离子体的协同作用,提高了η,处理30min时η达99.87%。     

微波诱导催化还原脱硫脱硝实验研究

针对我国电厂烟气治理的现状,进行了微波诱导催化还原脱硫、脱硝实验研究。该方法具有同时脱除烟气中污染物二氧化硫、氮氧化物的能力。利用微波装置和活性炭研究了模拟烟气同时脱硫脱硝,利用此技术可以将96%的一氧化氮和二氧化硫一步分解为环境友好的氮气和可以回收的有价值的单质硫。利用正交实验设计,对一些主要反应参数对脱硫脱硝的影响进行了分析。     

空气局部放电衍生物气体生成规律的研究

分解气体分析法通过检测故障产生的气体组分诊断设备故障,是检测电力设备故障的重要方法,在一些应用场合具有不可替代的作用。然而目前该方法只在绝缘油、SF6等绝缘介质的场合有应用,对于空气这一最重要的绝缘介质少有应用。本文搭建空气局部放电过程模拟实验平台及气体产物检测系统,研究放电衍生物气体生成规律。分别采用两种检测方式对气体产物进行检测,结果显示O_3、NO、NO_2为空气放电的主要产物;在放电强度较低时,空气放电主要分解产物为O_3,放电强度进一步增大可以检测到氮氧化物NO和NO_2的产生,且臭氧O_3浓度远大于氮氧化物气体浓度;对于封闭空间,随着放电时间增长分解产物浓度增加,但趋向饱和,且随着施加电压增大,气体产物浓度增加;而在相同放电电压下,空气相对湿度变化对气体产物含量有明显影响,O_3、NO_2的浓度在相对湿度为18%时高于相对湿度为25%和44%时的值;而NO的浓度在相对湿度为44%时高于相对湿度为18%和25%时的值,同时差异较小。     

O3液相氧化脱除SO2试验研究

臭氧氧化SO2溶于水形成的SO2×H2O、HSO3-、SO32-产生SO42-,这使利用O3氧化脱除烟气SO2副产硫酸或硫酸盐成为可能。含SO2的氮气与臭氧分2路进入置于45 ℃水浴中的洗气瓶反应。研究臭氧施加量、溶液的PH值、氧气含量、臭氧浓度、SO2浓度、金属离子的催化作用对硫酸根产量的影响。当PH=7,O3与SO2摩尔比为1时可以达到70%左右的硫酸根产率。随着PH降低,硫酸根的产率降低,同时影响SO2的吸收效率。氧气含量不影响硫酸根的产率。当施加的臭氧量不变,加大气相臭氧浓度,有利于气液传质,因而增加硫酸根的产量。O3与SO2的摩尔比不变,SO2浓度增加,因臭氧的气液传质较差使硫酸根产率下降。铁、锰离子对O3/O2混合气氧化S(IV)有明显的促进作用。     

低温洗涤法烟气脱硫脱碳工艺模拟研究

本文提出了一种通过低温戊烷液体洗涤烟气将CO2和SO2同时冷凝脱除的烟气处理工艺。该工艺采用2塔喷淋冷却方式冷却烟气,第1个喷淋塔采用冷冻水喷淋降温至接近冰点,第2个喷淋塔采用低温正戊烷液体喷淋降温至SO2和CO2的凝华温度,洗涤冷凝得到的SO2、CO2和H2O等组分不溶于正戊烷,故而从洗涤液分离出来。本文基于ASPEN PLUS软件建立600 MW 燃煤机组低温冷凝法脱硫脱碳工艺模型,通过物料和能量平衡计算,对SO2和CO2脱除效率和系统能耗进行了分析。结果表明:将烟气降温至–116 ℃时,CO2捕集率达到90%,SO2脱除率接近100%;当捕集的CO2以气态形式存在时,系统能耗约为80.25 MW（188.6 kW·h/t）,当捕集的CO2以液态形式存在时,系统能耗约为114.56 MW（269.2 kW·h/t）,比传统醇胺吸收法脱碳能耗降低30%左右。     

尿素/三乙醇胺湿法烟气脱硫脱硝的试验研究

尿素溶液与NOx反应生成N2和CO2气体,可实现烟气同时脱硫脱硝,该文进行了尿素/三乙醇胺湿法脱硫脱硝的试验研究。试验采用双级串连的填料塔为主体反应器,分别对气速、液气比、反应物浓度、添加剂浓度、反应温度等参数对尿素溶液吸收SO2反应的影响进行了试验研究,并进行了尿素溶液同时吸收SO2和NOx的试验研究,研究表明：增大气速、液气比可使脱硫效率增加,而三乙醇胺和尿素浓度对脱硫效率影响较小。SO2和NOx具有相互协同促进作用,其净化效率在试验条件下可分别提高1%~3%和5%~ 6%,总脱硫效率可达95%以上,脱硝效率在63%以上。     

电催化合成酸性过氧化氢的研究

在燃料电池型反应器中,以基于BP2000/PTFE材料制备的气体扩散电极作为阴极电极,以循环流动的硫酸溶液作为电解液,进行电化学合成过氧化氢的研究。探讨了电催化氧还原反应制备过氧化氢的反应过程及机理,同时分析了不同催化剂、电解液p H及电解电压对电解效果的影响。结果表明较优的电解条件是:阴极催化剂采用BP2000的担载量为2 mg/cm2,外加电压为1.5 V。在0.5 mol/L H2SO4溶液中生成过氧化氢的电流效率可达70%,过氧化氢浓度达到1.38mol/L(质量分数约为4.7%)。     

基于红外检测法针板缺陷下的SF_6分解情况研究

利用自行设计的GIS缺陷模拟装置研究针板缺陷下的SF6分解情况,脉冲电流法配合PDcheck绝缘状态在线诊断系统监测局部放电电流。对样气进行红外检测,提取典型分解产物特征,并对比分析不同充装气压、施加电压下的SF6分解情况。典型分解产物为SOF4、SO2F2、CO2,其体积分数均随加压时间延长呈增大趋势。其中SOF4饱和时间较短,SO2F2体积分数一直呈近线形增长,而CO2在加压一段时间后呈近线形增长。不同气压下的分解情况有其共通性,不同处在于,低气压相同加压时间下SOF4和SO2F2的体积分数较高气压下高,但CO2体积分数较低,可能与绝缘材料参与反应速率较慢有关。SO2F2反应气体分解灵敏度较其他两种产物高。对比不同试验条件下PRPD(局部放电相位分布)谱图,发现其图形特征有明显区别。