堆后铀产品中232U测定方法研究

²³²U是燃料元件制造中需严格控制的铀同位素,为此,需建立一种准确的测量方法。本工作建立了一种α谱仪和质谱法相结合测定铀产品中²³²U含量的新方法。采用质谱法测量²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U与²³⁸U的同位素丰度比,α谱仪测量²³²U的活度和²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U、²³⁸U的总活度,即可计算出铀产品中²³²U的浓度。对于²³²U含量为1.118 ng/g的样品,16次测定数据的相对标准偏差为3.43%,证明该测量方法有效,可应用于实际样品的分析测定。     

国外铀同位素(~(238)U、~(234)U)比值的分析测试技术

~(234)U/~(238)U比值在地学中有着广泛的应用前景,本文扼要地介绍了近年来国外铀同位素~(234)U/~(238)U)比值分析测试技术的主要进展.尤其是液体闪烁计数技术与计算机技术的联用,既是对传统的α能谱技术的挑战,也是液体闪烁技术扩大应用及其本身发展的一个佐证.     

~(234)U/~(238)U比值在铀矿地质工作中的若干应用

自然界有实际意义的铀同位素只有三个,即铀-238、铀-235和铀-234。其相应丰度为:99.27％、0.714％和0.0055％。这三者相互的放射性比值一直被认为是恒定的。1053年恰洛夫和契尔登采夫,通过试验研究,第一次提出了天然铀同位素之间的比值(主要是指~(234)U/~(238)U=R)是变化的。自此以后,人们在这个方向上做了大量的试验测定工作和理论研究。目前,天然铀同位素比值(R)方法已广泛而成功地在许多领域中得到应用。下面我们仅介绍比值法在铀矿地质中的若干应用,供参考。     

离子交换浓集-α谱仪测定水中U,Th和~(234)U/~(238)U,~(230)Th/~(232)Th

研究了水中10~(-3)ppm级铀、钍在硫酸盐型D235和氢型D033大孔离子交换树脂上定量浓集的条件。被树脂吸附的铀和钍经洗脱后,分别用恒电流电镀,制备无自吸收U,Th α源,进行α谱仪测量。方法用于测定水中10~(-3)ppm级U和~(234)U/~(238)U时,精密度在±10%以内,Th和~(230)Th/~(232)Th精密度在±7%以内。     

电感耦合等离子体质谱法测定饮用水中~(238)U含量

论文介绍了用电感耦合等离子体质谱法测定饮用水中238U含量的分析方法。该方法是将饮用水经滤膜过滤处理后直接测量的方法。该方法测定饮用水中238U的检出下限为3.3×10-3μg/L,相对标准偏差(RSD)不大于3%。该方法操作简单、流程短,具有较为广泛的应用前景。     

甲基膦酸二甲庚酯(P_(350))色层分离-α谱测量~(234)U/~(238)U和~(230)Th/~(232)Th的活度比

一、引言 放射性铀、钍同位素在环保领域、水文地质中判断找矿远景,考古中测定古生物的年代得到广泛应用。 对铀、钍与其他干扰元素分离以及铀、钍互相分离,一般方法较复杂,需对铀、钍进行多次纯化。本文采用大孔型树脂X-5(聚二乙烯苯)为支持体,用水溶性小、对铀、钍分离效果好的P_(350)为萃取色层的固定相。将分离后的铀、钍分别电沉积制备成无载体的α面源,用α谱仪测定~(234)U/~(238)U,~(230)Th/~(232)Th的同位素活度比值。 本分离体系对高铀低钍、高钍低铀以及铁含量高的样品,均能得到满意的结果。本方法测定下限水样为1—2μg/1,固体样为5μg/g。10μg以上的铀、钍测定误差为±5％。     

同位素稀释-α能谱法测定水中微量铀及~(234)U/~(238)U比值

测定了铀、钍、镤和铁于不同介质中在CL-5209萃淋树脂上的分配系数,拟定出分离这些元素的方法,建立起同位素稀释-α能谱同时测定水样中微量铀和~(234)U/~(238)U比值的新方法。 水样用硝酸酸化至pH～1,加入~(232)U示踪剂后,放置过夜,让铀同位素交换达到平衡。加入三氯化铁溶液,煮沸15分钟。加氨水至pH～8,使铀和氢氧化铁共沉淀。澄清后过滤。     

放射性水异常中同位素~(234)U/~(238)U、~(230)Th/~(232)Th测定方法

一、前言放射性水化学找矿方法是通过测定水中铀、镭、氡的含量来发现异常的。要对异常作出正确的解释,首先要了解水中铀、镭、氡的含量和不同的地球化学环境特点,再结合异常区的地质条件加以考虑。为了提高解释的可靠性,国外有人根据地球化学理论,根据已知铀、镭、钍等放射性元素在岩石和天然水中的迁移规律,做了大量的野外和室内实验工作,提出了应用水中放射性元素同位素组成及其比值解释放射性水异常的方法。例如,火成岩异常水中~(234)U/~(238)U=1～1.5;~(230)Th/~(232)Th>20即为矿化引起的异常。本文论述为此目的而进行的分析方法试验。     

用中子活化分析法测定~(238)U/~(235)U同位素丰度比

本文论述了用中子活化分析法测定含微量铀的样品中~(238)U/~(235)U同位素丰度比的原理及方法。样品在反应堆中接受短时间照射后,用Ge(Li)探头或高纯锗探头-多道能谱分析仪-计算机系统测量射线的能谱.可以分辨出~(238)U和~(235)U的许多监测峰。利用这两种监测峰计数之比与这两种同位素丰度比成正比的关系,分析铀的同位素丰度比,在~(235)U丰度为0.6％-18％范围时精密度为1％-2％,在贫化铀和18％-60％丰度~(235)U时,精密度为2％-3％。     

应用~(234)U和~(238)U同位素评价铀选冶厂流出物对浅层地下水的污染——美国科罗拉多中南部研究实例

在科罗拉多Caon城附近的铀选冶厂周围采集了47个不同铀浓度的地下水样品,测定其~(234)U/~(238)U放射性活度比值(AR值)。结果表明采用铀同位素可以确定地下水中铀污染物的分布,也可指示影响铀浓度变化的混合作用和化学沉淀作用。采自选冶厂及其下游地区高度至中度污染的地下水样品中溶解铀的浓度超过100μg·L~(-1),典型的活度比在1.0～1.06之间。其他从距选冶厂较远的下游浅层冲积含水层中采集的样品铀浓度在10～100μg·L~(-1)之间,且主要的趋势是随着活度比升高(1.06～1.46)铀浓度降低。这一结果与由选冶厂废液(AR≈1.0)和冲积物含水层中具低铀浓度,AR值变化于1.3～1.5之间的水相混合的结论是一致的。在冲积含水层中,AR值<1.3的钻孔空间分布与根据水化学和水文学所预测的污染分布相一致。远离污染区的钻孔,其AR值都>1.3,被认为是轻度或无污染。这种研究方法可以有效地扩展到研究类似的铀矿开采、选冶或后处理厂等场址,只要当地的水文地质条件有利于铀迁移,产生的铀污染与当地地下水就具有明显的同位素差别。     

基于MnO2共沉淀的海水中234Th的分析方法

利用室内模拟MnO₂共沉淀和直接β计数分析海水中²³⁴Th。实验中对模拟条件进行了优化,结果表明：共沉淀滤膜选择混合膜时,实验流程空白计数率稳定在(0.50±0.04)min^-1;共沉淀前若酸化,会破坏海水中U和CO₃^2-络合作用,导致U-Th分离效果减弱;共沉淀时最佳pH=10.0;海水中添加碳酸盐能明显降低海水中U的共沉淀效率;增大沉淀剂的用量,会一定程度改善U-Th的分离效果,每升海水中加入1.2mg KMnO₄和3.0mg MnCl₂·4H₂O时最佳。本实验方法已经将模拟条件的结论结合实际情况应用到东海天然海水中²³⁴Th的分析,该方法的全程回收率为（36.0±5.2)%(n=3)。     

通过测量模拟样品中236U与238U原子个数比估算燃耗的探索研究

自然界中²³⁶U与²³⁸U原子个数比约10^-14,不同反应堆类型及核燃料辐照情况辐照后的核材料中²³⁶U与²³⁸U原子个数比不同,一般为天然²³⁶U与²³⁸U原子个数比的10⁷～10¹¹倍。通过测量环境样品中的²³⁶U与²³⁸U原子个数比可探知取样点附近进行过的辐照活动、环境污染的来源及对应核燃料的燃耗。本研究使用配制的模拟样品,建立了多接收电感耦合等离子质谱（MC-ICP-MS）技术测定²³⁶U与²³⁸U原子个数比的方法以及估算核燃料燃耗的工作方案,并与其他燃耗计算方法比较,燃耗的相对偏差约10%。     

Sr树脂在气溶胶~(210)Pb、~(210)Bi和~(210)Po联合分析中的初步应用

气溶胶中~(210)Pb、~(210)Bi和~(210)Po的活度浓度处于不平衡状态,本工作对3种核素联合分析进行了方法设计,并采用标准溶液对方法进行了验证。方法验证了Sr树脂对Pb-Bi-Po的分离。依据三种核素的回收率~(210)Bi(约97%)~(210)Po(约93%)~(210)Pb(约89%)、PbSO_4中~(210)Bi的生长曲线及BiOCl的衰变曲线,可以确定Sr树脂对3种核素的分离效果较好。Sr树脂在气溶胶~(210)Pb、~(210)Bi和~(210)Po中的联合分析应用研究,可以应用于探究气溶胶中Pb-Bi-Po不平衡现象,为气溶胶分析提供技术方法。     

238U/235U裂变截面比与俘获裂变截面比测量分析

在中国实验快堆（CEFR）中直接测量²³⁸U的截面数据较困难且误差较大,但可通过测量其与²³⁵U的截面比值来获取²³⁸U的相关数据。本工作采用活化法测量²³⁸U与²³⁵U的裂变截面比及俘获裂变截面比(即σ⁸_f/σ⁵_f与σ⁸_c/σ⁵_f),获取²³⁸U的截面数据并与MCNP计算结果进行比较。结果表明,CEFR的轴向转换区或反射层位置为最佳增殖区域。     

胶州湾周边地下水和河水中222Rn的分布特征及影响因素

以胶州湾周边的洋河、大沽河、墨水河 白沙河以及李村河流域等为研究地点,于2011年9月底和10月初对研究地点的地下水和河水进行了调查和取样,分析和研究了地下水和河水中²²²Rn的分布特征及其影响因素。从区域尺度上来看,岩浆岩地区以及断层发育地区的地下水和河水中²²²Rn活度比新生代沉积岩地区的活度高。但是,局部水动力条件、水文地质因素、岩石与矿物学性质等因素可能在一定程度上影响某些相邻采样点地下水和河水中²²²Rn活度。此外,地下水的补给程度和人类活动也是影响河水中²²²Rn活度的重要因素。     

加速器质谱法测量含铀微粒中铀同位素比的方法研究

准确测定含铀微粒同位素比在核保障中有重要的应用价值。本文采用将含铀微粒溶解并加入高纯Fe粉烘干的方法制样,采用中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器质谱测量靶样中的同位素比。通过对CRM铀系列同位素标准样品的分析表明,该方法可测定高于10^-5的²³⁶U/²³⁸U同位素比;对于²³⁵U/²³⁸U同位素比在10^-4～10^-1范围内的含铀微粒,²³⁵U/²³⁸U同位素比相对扩展不确定度均小于10%。     

中国实验快堆中的238U裂变反应率测量实验研究

由于²³⁸U裂变反应率在中国实验快堆(CEFR)中是一非常关键的指标参数,因此,在CEFR的首次物理启动工作中对其进行了实验测量。在实验过程中,利用高贫化的UO₂（²³⁵U-0.002%）直接进行了²³⁸U裂变反应率的绝对测量;利用国产贫铀片（²³⁵U-0.335%）、高浓铀片（²³⁵U-90%）组合方式间接进行了²³⁸U裂变反应率的测量。给出两种方法与理论值的对比和轴向及径向的相对分布。本实验为²³⁸U裂变反应率测量提出一新的选择方案,并验证了其可靠性。     

贫化铀球装置内的~(238)U(n,2n)反应率实验研究

采用两套不同尺寸的贫化铀球装置开展了装置内部的238 U(n,2n)反应率实验研究,利用PD-300加速器D-T中子源辐照实验装置,源强变化采用伴随粒子法监测,238 U圆片放置在实验装置的45°孔道内,分布在距中子源不同距离处,辐照结束后,采用HPGe探测器测量238 U圆片活化γ射线。实验结果与蒙特卡罗程序模拟计算结果进行了比较和分析。结果表明,238 U(n,2n)反应率实验结果与模拟计算值较吻合,238 U(n,2n)反应率随球体半径r的增加,近似服从e-ar/r2分布规律。     

ICP-MS测量天然淡水中的~(226)Ra

~(226) Ra是一种极毒的α放射性核素,是辐射环境监测中重点关注的核素之一。本工作建立了一种利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)对天然淡水中~(226 )Ra快速定量分析的方法。对500mL的水样进行浓缩后,利用AG 50W-X8离子交换树脂和Sr萃取树脂分离基体质谱测量干扰元素(Ca、K、Mg、Na、Sr、Ba等),随后利用ICP-MS对~(226 )Ra进行定量分析。样品分析结果显示,~(226 )Ra全程加标回收率为90%~95%,~(226 )Ra的方法检测限为0.04pg/L(1.46mBq/L,n=10),整个流程耗时约10h。该方法实现了样品中~(226 )Ra的快速准确测量,为日常预警监测以及特殊情况应急中~(226) Ra监测提供了一条快捷可靠的途径。