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以表面氨基功能化修饰的介孔二氧化硅纳米微球(AS)为载体,乙醇为还原剂,通过调变前体AgNO3的还原温度,制得了四种不同银催化剂(Ag/AS),结合催化剂表征技术和催化性能研究,探讨了液相还原温度对银硅催化剂上草酸二甲酯(DMO)加氢制乙醇酸甲酯(MG)反应性能的影响规律。X射线衍射、氮气物理吸附、透射电镜、X射线光电子能谱等研究结果表明,Ag/AS催化剂随着还原温度的升高Ag颗粒的平均粒径呈指数型增大,对应的表面Ag原子配位数也随之增大。DMO吸附的原位红外光谱和DMO程序升温脱附实验表明,还原温度升高引起的表面原子配位数的增大,减弱了DMO在催化剂上的吸附进而降低了DMO加氢制MG的活性。 相似文献
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我国富煤、少油和少气的能源结构决定了我国对煤炭资源具有极强的依赖性。因此,如何发挥我国大储量煤炭资源的优势,实现煤炭资源清洁化、低碳化和多元化利用是亟待解决的问题。将不可再生能源煤炭向多元化学品转化,降低对石油、天然气的消耗和对外依赖,一直是我国煤炭资源利用研究的重点方向。将煤经高温气化为CO和H2后,利用CO和H2合成气合成的草酸二甲酯(DMO)为原料,经催化加氢反应向多种含氧化学品转化是一条已被证实的可行技术路线。随着DMO经过间接加氢反应和连续加氢反应向乙醇酸甲酯(MG)、乙二醇(EG)、乙醇、碳酸二甲酯(DMC)和草酰胺等多种高值化学品转化技术的逐步发展,使我国丰富的煤炭资源得以高效利用,促进了我国能源结构的平衡。围绕DMO向下游产品转化展开详细论述和讨论。根据近年来学者对DMO的研究,DMO初步加氢可得到MG,MG二次加氢可得到EG,EG脱水得到乙醇、C3~C4醇,及DMO氨化制备“新型氮肥”——草酰胺等。重点归纳了各下游产品转化所使用催化剂的研究进展、不同催化剂的催化机理及活性物种的吸附-活化作用机制。详细梳理总结了当前通过引入其... 相似文献
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以层状硅酸铜为前驱体制备了不同焙烧温度下的层状Cu/SiO2催化剂。利用N2吸脱附、XRD、FT-IR、SEM、TEM、XPS等手段对催化剂的结构性质进行表征。结果表明,500℃下焙烧得到的催化剂比表面积大、Cu物种分散度最高、Cu颗粒尺寸均一,前驱体中层状硅酸铜的质量分数最高,还原后Cu+相对含量最高。将该催化剂应用于草酸二甲酯(DMO)选择性加氢制乙醇酸甲酯(MG),在2 MPa、200℃、H2/DMO物质的量的比为100的反应条件下DMO的转化率为98.5%,MG的选择性为52.1%,并且层状Cu/SiO2催化剂表现出良好的稳定性。 相似文献
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《化工学报》2017,(7)
为了探索高效、稳定的草酸二甲酯(DMO)加氢制乙醇酸甲酯(MG)催化剂,采用水热合成法制备Cu-Ni/SiO_2催化剂,探索了不同Cu:Ni摩尔比对于催化剂活性的影响。通过XRD、TEM和XPS等表征,结果表明:利用二氧化硅微球作载体,铜镍物种的分散更加均匀。并且调变不同的Cu:Ni摩尔比,对Cu~+在催化剂中的比例有一定的影响,从而影响乙醇酸甲酯的收率。在氢酯比为150、反应压力2 MPa、反应温度200℃和液时空速为0.5 h~(-1)的反应条件下,Cu:Ni摩尔比为1:1时的催化剂Cu_1Ni_1/SiO_2表现出了最好的催化性能,草酸二甲酯的转化率达到90%,乙醇酸甲酯的选择性达到了80%,催化剂能稳定运行100 h。上述结果可为研制催化活性高、选择性强、寿命长、易于生产乙醇酸甲酯的催化剂提供一定的参考。 相似文献
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选择加氢是去除蒸汽裂解制烯烃过程中所产生微量乙炔的有效方法,高效乙炔选择加氢催化剂的开发具有重要意义。介绍了催化剂类型[单元贵金属、非贵金属及双(多)元金属]及其催化性能,分析了载体、助剂和制备方法对催化剂结构和性能的影响,重点讨论了几何和电子因素对催化剂乙炔选择加氢性能的决定作用。 相似文献
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糠醛是种可再生的生物质能源,可从农副产品中萃取得到。糠醛加氢可合成很多高附加值的产物,如糠醇、四氢糠醇、2-甲基呋喃、呋喃、2-甲基四氢呋喃、环戊酮、环戊醇和1,4丁二醇等。糠醛氢化反应除了碳碳双键、呋喃环氢化外,还有其他衍生副反应(脱羰、开环反应、缩合反应、C O键氢化等)。糠醛催化加氢催化剂主要为金属催化剂以及非晶态合金催化剂,单金属催化剂用于反应时的选择性和活性较低,通常采用添加助剂或是另一种金属以提高催化剂的活性和选择性,目前糠醛选择性催化加氢的研究主要集中在催化剂载体和双金属催化剂的研制上。主要阐述糠醛选择性催化加氢催化剂研究进展,指出在研制低成本、高选择性、稳定性、绿色环保的催化剂同时,催化剂的工业化应用研究有待进一步完善,最终以实现糠醛高效高选择性加氢工业应用为目的。 相似文献
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介绍了苯加氢催化剂的分类,综述了均相催化剂、多相催化剂和离子液体催化剂的研究进展和生产工艺情况,其中多相催化剂可以对苯进行液相加氢和气相加氢。对苯加氢催化剂的评价和分析方法做了综述,讨论了苯加氢催化剂的加氢机理,对催化剂表面的吸附方式、反应速率的控制、苯和氢吸附的形式和分类问题做了说明。 相似文献
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报道了采用异丁醛和甲醛为原料缩合成反应得到的中间体羟基戊醛(HPA)加氢合成新戊二醇(NPG)的Cu-ZnO加氢催化剂的研究结果。通过试验确定了较佳的催化的催化剂制备条件及加氢反应工艺条件,研制了重复性能良好、制备方法简便、活性和稳定性好的催化剂;并采用XRD、DSC、TEM及比表面测定等手段,对研制的催化剂进行表征,并将其与加氢活性进行关联。通过实验发现,加氢催化剂的活性和产物收率与催化剂中铜晶粒大小及表面积有着直接的关系。金属铜是活性组分,氧化锌的存在有利于氧化铜完全还原,还原不完全则会促进HPA缩合副反应的发生;催化剂失活的主要原因是由于铜晶粒的长大。 相似文献
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木质素是一种重要的生物质可再生资源,其降解后得到的酚类物质加氢后可得大量高附加值化学品,在环境治理和原料利用方面都有着十分重要的影响。本文综述了近年来国内外木质素酚类加氢反应催化剂的研究进展,总结了液相酚类催化加氢催化剂的种类、反应机理及结构敏感性因素对酚类催化加氢反应活性的影响,阐述了催化剂颗粒尺寸对液相酚类加氢反应活性影响,并以木质素液相酚类加氢反应催化剂的活性金属和载体为体系,对现有的结构敏感性反应中催化剂存在的形貌效应、晶相效应进行了讨论。提出未来可通过控制催化剂形貌和晶相来研究催化剂形态与催化活性之间的构效关系,为今后设计高活性木质素液相酚类加氢催化剂提供借鉴和参考。 相似文献
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Dr S.M. Islam Paramita Mondal Kazi Tuhina Anupam Singha Roy 《Journal of chemical technology and biotechnology (Oxford, Oxfordshire : 1986)》2010,85(7):999-1010
BACKGROUND: Precise architectures of steric and electronic properties of palladium species play a crucial role in designing highly functionalized catalyst systems responsible for target organic transformations. Pd catalysts supported on polymer materials have been employed extensively as catalysts not only for hydrogenation but also for coupling reactions in the production of fine chemicals. RESULTS: A new polymer‐anchored Pd(II) complex has been synthesized and characterized. The catalyst shows high catalytic activity in the hydrogenation of styrene oxide, Heck cross‐coupling and cyanation reactions of aryl halides. The effect of various reaction parameters were investigated to optimize reaction conditions. The catalytic system shows good activity in the hydrogenation of styrene oxide (conversion 98%) with a selectivity to 2‐phenylethanol (93%) which is higher than its homogeneous analogues. The catalyst also exhibits excellent catalytic activity for the Heck cross‐coupling and cyanation reactions of various substituted and non‐substituted aryl halides. CONCLUSIONS: Results demonstrate that the catalyst is robust and stable and can be recovered quantitatively by simple filtration and reused several times without loss of activity. Copyright © 2010 Society of Chemical Industry 相似文献
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糠醛是连接生物原料和生物炼制工业的桥梁。糠醛在水介质中的还原性转化是制备各种精细化学品的重要途径, 经多相催化剂催化可以得到大量的下游产品, 如(四氢)糠醇、2-甲基(四氢)呋喃、内酯、乙酰丙酸盐、环戊酮、环戊醇等。催化剂的活性主要取决于金属及载体的性质, 以及温度、时间、溶剂和压力等反应条件。本文针对不同的非贵金属(Cu、Ni和Co)和贵金属(Pd、Ru、Pt和Au)基催化剂对糠醛加氢制备环戊酮和环戊醇的研究进展进行了综述, Ru、Pd、Au和Cu基催化剂较其他催化剂有更高的选择性, Cu-Ni双金属催化剂具有优异的催化活性和选择性, 但稳定性有待提高。对金属表面发生氢化反应的机理进行了探讨, 结果表明: 水介质和较弱的路易斯酸性位点在环重排的反应中起关键作用, 同时提出了糠醛在水介质中的加氢反应的未来研究方向。 相似文献
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催化转化是可再生生物质资源利用的重要途径,高效催化剂的构建是生物质及其衍生物催化转化的关键环节。生物质衍生羰基类化合物加氢转化为醇或酯类化合物是生物质催化转化利用过程中重要的反应步骤。由于氢转移加氢反应过程具有反应条件温和的优点,因此非均相氢转移加氢催化剂在羰基类生物质平台分子转化中得到广泛应用。过渡金属锆、铪是常用的氢转移加氢反应活性金属。围绕不同锆/铪基氢转移催化剂的制备及其在生物质平台分子加氢转化反应中的应用进行综述。简要介绍了锆、铪氢转移催化剂的制备方法,详细介绍锆氧化物或氢氧化物、不同配体(羟基、羧酸、膦酸、磺酸、钨酸、胺类、有机金属骨架、沸石分子筛)配位锆/铪基催化剂、双金属催化剂,并对比分析它们的催化性能、循环稳定性和结构机理,最后对生物质氢转移加氢催化转化及其催化剂构建发展趋势进行了展望。 相似文献