氮化碳分散液的制备及其光催化性能

以尿素热解得到的块状体相氮化碳为前驱体,采用硫酸质子化结合超声剥离的方法制备氮化碳纳米片分散液,考察不同工艺条件如溶剂种类、稳定剂浓度、氮化碳原料浓度、超声时间等对其分散性的影响。通过UV-Vis、FTIR、XRD、SEM、BET等方法对分散液的浓度、结构、微观形貌和比表面积进行表征分析;并以亚甲基蓝为目标降解物,研究其在可见光照射下的光催化性能。结果表明,以水为溶剂、ρ(稳定剂)=1.2 mg/mL、ρ(氮化碳)=1.0 mg/mL、超声时间为18 h制备的氮化碳纳米片分散液性能最好,其在可见光照射180 min后对亚甲基蓝的光催化降解率达77.93%。     

纤维负载g-C3 N4复合光催化剂的合成及其光催化性能研究

以三聚氰胺为原料合成了质子化g-C_3N_4,并将其沉积到改性芳纶纤维上,对复合催化剂进行SEM、XRD、FT-IR等表征,结果表明质子化g-C_3N_4成功负载到改性纤维表面。光催化降解亚甲基蓝实验结果表明,75 min内可以将亚甲基蓝降解完全,具有较好的光催化性能。重复性实验表明g-C_3N_4/芳纶催化剂具有很好的稳定性和循环性。     

三维网络结构石墨烯/氮化碳气凝胶的制备及其光催化性能

石墨相氮化碳(g-C_3N_4)被认为是一种高效的非金属半导体光催化剂。为进一步优化其光催化性能,通过热解-质子化剥离-水热复合并结合冷冻干燥技术的"三位一体"法制备了不同配比的石墨烯/g-C_3N_4三维网状结构气凝胶复合材料;采用XRD、FTIR、SEM、BET等表征方法对制备的样品进行表征和分析,研究了其在模拟太阳光下对亚甲基蓝溶液的光催化降解性能。结果表明,m(氧化石墨烯)∶m(氮化碳)=1∶1其光催化效果最佳,在180 min后染料降解率可达82.19%,是质子化氮化碳(61.45%)的1.33倍。     

硫酸胍制备多孔石墨型氮化碳及其光催化降解苯酚

为了增加比表面积和提高催化活性,一种无毒和易得的前驱体硫酸胍被首次用于制备石墨型氮化碳(g-C_3N_4)。用X射线粉末衍射、红外光谱、扫描电镜、透射电镜、N_2吸附-脱附、光电子能谱、紫外-可见光吸收光谱和荧光光谱对所得多孔g-C_3N_4进行表征。与由三聚氰胺为前驱体制备的体相g-C_3N_4相比,硫酸胍为前驱体制备的多孔g-C_3N_4具有更高的比表面积、发达的孔结构和较好的光电性能。以光催化降解苯酚为模型反应考察催化剂性能,结果表明,所得多孔g-C_3N_4的催化活性明显高于体相g-C_3N_4。优异的光催化性能和简单的合成方法使硫酸胍制备的多孔g-C_3N_4可广泛用于环境和能源领域。     

g-C_3N_4/C/Ag复合材料的制备及其光催化性能的影响

为了提高石墨型氮化碳(g-C_3N_4)的光催化性能,通过水热还原法制备了g-C_3N_4/C/Ag纳米复合材料,并用扫描电子显微镜(SEM),X射线衍射仪(XRD)和高分辨率傅立叶变换红外(FTIR)光谱表征了产品的微观形貌和化学组成。产品的紫外可见光吸收光谱分析表明,加入的纳米银可以提高复合材料的光吸收范围和可见光的吸收强度。用制备得到的四种样品进行了亚甲基蓝的降解实验,发现当反应条件为180℃,反应时间为6 h时,得到的g-C_3N_4/C/Ag纳米复合材料的光催化降解性能最好。表明成功制备出了g-C_3N_4/C/Ag纳米复合材料,其光催化性能比g-C_3N_4更强。     

g-C_3N_4/TiO_2复合光催化剂制备及活性研究

光催化技术可直接利用太阳光实现有机污染物的深度降解,传统光催化剂二氧化钛存在可见光转换效率低,光生电子-空穴对容易复合等缺点。采用简单的化学法制备了二维纳米片层石墨相氮化碳(g-C_3N_4)包覆二氧化钛纳米粒子复合光催化剂(g-C_3N_4/TiO_2),利用XRD、UV-Vis、SEM、PL等手段对光催化剂的结构性能进行了表征,并考察了复合材料在紫外、可见光下降解亚甲基蓝(MB)、苯酚及双酚A的性能。研究结果表明:二维纳米片层g-C_3N_4的引入可以实现复合材料对可见光的吸收利用,并且可以极大地提高光生电子空穴在界面处的分离效率。在紫外光照射20 min后,5%g-C_3N_4/TiO_2复合物对染料亚甲基蓝(MB)的降解率高达90%,并且在重复使用5次之后仍具有较高的光催化性能。     

g-C_3N_4纳米片的制备及光催化抗菌性能研究

采用液相超声法成功地将体相g-C_3N_4剥离为g-C_3N_4纳米片。通过XRD、FT-IR、TEM、BET和瞬态光电流对样品的性质进行表征,并研究g-C_3N_4纳米片光催化杀灭大肠杆菌(E.coli)和金黄色葡萄球菌(S.aureus)的活性。结果表明,将体相g-C_3N_4剥离为g-C_3N_4纳米片并没有改变分子结构,但g-C_3N_4纳米片光催化杀灭E.coli和S.aureus的活性均优于体相gC_3N_4。g-C_3N_4纳米片的超薄二维结构具有大的比表面积,是体相g-C_3N_4的6.97倍,同时有效地促进了光生电子和空穴的分离,两方面的协同作用下,g-C_3N_4纳米片表现出优异的光催化抗菌活性。     

草酸增效掺铁石墨相氮化碳的光催化性能

以硝酸铁和三聚氰胺为原料,制备了掺铁石墨相氮化碳(Fe-C_3N_4)。通过扫描电子显微镜、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、X光电子能谱和紫外可见光漫反射光谱对催化剂形貌和理化性质进行了表征。结果表明,铁掺杂改变了g-C_3N_4材料的能带结构,增加了g-C_3N_4对可见光的吸收范围。草酸能够有效提高Fe-C_3N_4体系光催化降解亚甲基蓝过程的降解率,2 h内降解率达到98.9%,分别是单独g-C_3N_4、Fe-C_3N_4和草酸加g-C_3N_4体系光催化降解亚甲基蓝的2.98、2.16和1.81倍。自由基捕获实验证明空穴和HO~·在脱色过程中起到主要作用。     

g-C_3N_4的制备及其对不同染料光催化降解性能研究

通过热聚合尿素的方法制备石墨相氮化碳(g-C_3N_4),用于对罗丹明B(RhB)、甲基橙(MO)、甲基红(MR)、亚甲基蓝(MB)、酸性红(AR)、刚果红(CR)等染料光催化降解。发现Rh B、MB两种染料基本降解完全,MO和AR的降解率在80%以上,CR和MR的降解效果较差,分别为68.3%和65.5%。与催化剂纳米二氧化钛P25比较,降解MO、MR、AR三种染料时,P25的催化效果要好于g-C_3N_4;对于Rh B、CR两种染料,P25和g-C_3N_4的降解效果相差不大,而对MB的降解,g-C_3N_4要好于P25。     

g-C_3N_4纳米片的制备及其光催化性能研究

先通过高温热解法制备石墨型氮化碳(g-C_3N_4)颗粒,再采用化学法将所制备的g-C_3N_4颗粒进行盐酸剥离处理,制得g-C_3N_4纳米片。通过XRD、SEM、TEM、BET、UV-vis DRS、PL等手段对所制备的样品做结构表征;模拟有机污染物为罗丹明B溶液,以此来研究样品的光催化活性。结果表明:在盐酸浓度为6 mol/L、水热时间为7 h、水热温度为110℃的优化条件下,g-C_3N_4颗粒被成功剥离成g-C_3N_4纳米片,且g-C_3N_4纳米片的BET比表面积是g-C_3N_4颗粒的2.3倍。与g-C_3N_4颗粒相比,制备的g-C_3N_4纳米片具有更高的光催化活性,可见光(500 W氙灯)光照3 h对罗丹明B溶液的降解率可达92.7%。     

同轴电纺法TiO2/g-C3N4的制备及光催化性能研究

传统的静电纺丝法使用单一的毛细管状喷头喷丝,通常用于制备实心且表面光滑单一组分的纳米纤维,无法得到具有多种功能性结构的复合材料,应用范围较窄。以酞酸丁酯和尿素为原料,采用同轴静电纺丝法成功制备了TiO₂/g-C₃N₄复合材料,并用X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、紫外可见漫反射光谱（UV-vis DRS）、场发射扫描电子显微镜（SEM）和Brunauer-Emmett-Teller （BET）分析对样品进行了表征,通过光催化降解亚甲基蓝溶液（MB）研究了不同g-C₃N₄添加量对TiO₂/g-C₃N₄复合材料光催化性能的影响。实验结果表明,采用同轴静电纺丝法结合500℃煅烧工艺成功制备了大比表面积及高光催化性能的TiO₂/g-C₃N₄复合材料。当g-C₃N₄添加量为0.15 g时,TiO₂/g-C₃N₄复合材料对亚甲基蓝溶液（MB）的光催化降解效率可达93.8%,且经过5次重复实验后降解率仍可达80%以上。     

CeO2/g-C3N4复合光催化剂的制备及其性能研究

采用高温聚合有机物前驱体的方法,以三聚氰胺为前驱体,制得类石墨型氮化碳(g-C₃N₄)粉末,采用水热法制得CeO₂/g-C₃N₄复合光催化剂,对其进行了表征,考察了CeO₂/g-C₃N₄复合光催化剂在可见光下处理亚甲基蓝的性能,并对CeO₂/g-C₃N₄复合光催化剂进行回收实验、吸附实验以及光催化动力学分析。结果表明,CeO₂/g-C₃N₄中g-C₃N₄和CeO₂分别为石墨相和萤石相,复合CeO2使得g-C₃N₄的吸附性能有了大的提高,15 min能达到吸附平衡,吸附82.5%的亚甲基蓝;45 min后对亚甲基蓝处理率达到99.45%,远远快于g-C₃N₄。CeO₂/g-C₃N₄在5次使用后仍然可以保持73.1%的净化效果。亚甲基蓝处理过程包括吸附和光解2部分,光解反应符合一级动力学方程。     

SiO2/g-C3N4复合粉体制备及其光催化性能

以Stöber法制备出的二氧化硅(SiO₂)微球和三聚氰胺为原料,两者按一定质量比混合后得到前驱体,通过煅烧该前驱体可成功获得SiO₂/g-C₃N₄复合粉体。利用XRD、SEM、UV-Vis和BET等表征手段对获得的复合粉体进行物相组成、形貌、可见光吸收性能以及比表面积大小等进行分析和测试。结果表明,改进的Stöber法制备出的球形SiO₂平均粒径约为200 nm,具有良好的分散性。SiO₂/g-C₃N₄复合粉体中SiO₂含量约为75%(质量分数)时,其比表面积最大,约为23.7 m²/g。同时,以罗丹明B和亚甲基蓝为目标污染物,在可见光照射下,探究了不同g-C₃N₄负载量SiO₂/g-C₃N₄复合粉体的光催化性能。结果表明,随着复合粉体中g-C₃N₄含量的降低,复合粉体的可见光催化活性反而逐渐升高,g-C₃N₄含量约为25%(质量分数)时复合粉体光催化降解罗丹明B和亚甲基蓝效果最好。原因可归结为,复合粉体的强吸附增强了可见光催化性能。     

MoO3/g-C3N4复合材料的制备及光催化性能

以三聚氰胺和四水合钼酸铵为前驱体,采用水热法制备了MoO₃/g-C₃N₄复合光催化剂。利用X-射线衍射仪（XRD）、红外光谱仪（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线光电子能谱仪（XPS）及紫外-可见漫反射仪（DRS）等对制备的样品进行了表征。表征结果显示,棒状的三氧化钼负载在层状C₃N₄表面,复合材料的光吸收能力有一定的增强。材料可见光催化降解亚甲基蓝（MB）溶液的实验表明,三氧化钼和g-C₃N₄所复合产生的异质结具有较好的吸收光强度及催化降解性能,尤其是5%（质量分数）MoO₃/g-C₃N₄复合材料光催化降解率最好,达到95.7%,高于纯三氧化钼和g-C₃N₄。自由基与空穴捕获实验表明,·O₂^-是光催化反应中的主要活性物种。MoO₃/g-C₃N₄复合材料在4个循环周期内表现出了优异的稳定性。     

固相反应合成ZnO/g-C3N4光催化剂及光催化性能

以乙酸锌、氢氧化钠和g-C₃N₄粉末为原料,并添加十二烷基苯磺酸钠粉末作为表面活性剂,采用室温固相研磨法制备了ZnO/g-C₃N₄光催化剂。并研究了复合材料的光催化性能。研究结果表明,经固相研磨后,会形成ZnO/g-C₃N₄复合材料,g-C₃N₄充分细化成薄片状。添加十二烷基苯磺酸钠粉末促进了g-C₃N₄发生相变。当g-C₃N₄含量较低时,产物的形貌呈现为纳米花,实际上是因为大量的氧化锌纳米片负载到g-C₃N₄片上。当g-C₃N₄含量较高时,产物为二维纳米片,由氧化锌纳米颗粒负载到g-C₃N₄片上。合成的ZnO/g-C₃N₄复合材料对亚甲基蓝表现出良好的可见光催化活性。     

超分子前体制备g-C3N4/g-C3N4同质结及光催化性能研究

通过混合煅烧二氰二胺水热法和三聚氰胺-三聚氰酸共沉淀法制备的超分子前驱体,制备了兼具多孔纳米片和中空纳米管形貌的g-C₃N₄/g-C₃N₄同质结（CN-HP）。通过X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）、光致发光光谱（PL）等对光催化剂进行了表征。结果表明,CN-HP-1/1在75 min内对亚甲基蓝（MB）的降解率可达99.8%,伪一级动力学常数为4.02 h^-1,是块体g-C₃N₄的5倍,同时单位比表面积的反应常数提升至单体的1.8倍。PL测试表明,合适比例的三聚氰胺-三聚氰酸（MCA-H、MCA-P）超分子制备的同质结,其光生电子-空穴复合率较单体g-C₃N₄进一步降低。自由基捕获实验表明,光生空穴是光催化降解过程中的主要活性物种,并结合X射线光电子能谱价带谱测试提出了Z型电子传输机制。     

g-C3N4/泡沫陶瓷的光催化烟气脱硫性能

采用XRD和FT-IR对制备的g-C₃N₄光催化剂进行表征,使用气固光催化反应器考察60 ℃条件下g-C₃N₄/泡沫陶瓷的SO₂光催化氧化性能,包括吸附性能和光催化脱硫活性。结果表明,负载g-C₃N₄光催化剂的泡沫陶瓷,对SO₂的吸附容量性能大大提高;g-C₃N₄/泡沫陶瓷在H₂O和O₂同时存在时的光催化脱硫活性最好,脱硫率86.9%。     

β-NaYF4:Yb3+,Tm3+/g-C3N4复合水凝胶材料的制备及其应用

为了有效解决日益严重的水污染问题,本文研究了β-NaYF₄: Yb³⁺, Tm³⁺/g-C₃N₄复合材料的制备及其在可见光下催化降解亚甲基蓝模拟废水的最佳工艺条件。首先,利用溶剂热法合成了β-NaYF₄: Yb³⁺, Tm³⁺,再将煅烧法制备的 g-C₃N₄加入聚丙烯酸/聚乙烯醇水溶液,后滴入饱和硼酸溶液获得β-NaYF₄: Yb³⁺, Tm³⁺/g-C₃N₄/聚丙烯酸/聚乙烯醇复合水凝胶。利用X射线衍射仪、场发射扫描电子显微镜、紫外-可见分光光度计、热重分析仪、全自动比表面积微孔孔隙分析仪等进行表征;利用正交试验L₁₆(4⁵)考察复合材料的投加量、复合材料的比例、温度、亚甲基蓝溶液的pH、光照时间等因素,探索降解亚甲基蓝的最佳工艺条件。正交试验结果表明：光照时间为20.0h、pH为7.00、复合材料的投加量0.25g、温度20.0℃、复合材料活性组分β-NaYF₄: Yb³⁺, Tm³⁺与g-C₃N₄的比例为1∶4,此时对30.0mg/L亚甲基蓝降解率达到94.84%,循环降解亚甲基蓝模拟废水4次后的降解率仍高达为86.22%。     

g-C3N4-CdS-NiS2复合纳米管的制备及可见光催化分解水制氢

光生电子-空穴对的快速复合是导致半导体光催化剂性能不佳的重要因素之一，构建异质结是分离光生电子-空穴对的有效方法。结合热缩合和两步水热反应构建了g-C₃N₄-CdS-NiS₂复合纳米管，并进一步研究了在可见光照射下不同CdS含量的g-C₃N₄-CdS-NiS₂分解水制氢的光催化性能。结果表明，当CdS含量为10%(质量)时，三元复合物的产氢速率最高(50.9 μmol·h^-1)，是纯g-C₃N₄纳米管的25倍，是g-C₃N₄-CdS和g-C₃N₄-NiS₂二元复合物的11倍。而且，经过五次循环光催化反应后，产氢速率保持不变。光催化制氢性能的提高主要源于g-C₃N₄、CdS与NiS₂形成的异质结促进光生电子和空穴的迁移及电子-空穴对的分离。