由偏铝酸钠直接制取高纯γ-Al2O3

引　言γ Al2 O3是一种多孔、高分散度的固体物料 ,比表面积大、吸附性能好 ,γ Al2 O3膜能有效地分离醇 水、酮 水混合蒸气 ,热稳定性良好 .其活性特征的主要指标为孔容、比表面积 ,这两个参数高时活性亦高 .γ Al2 O3中的钠、硅、铁、钙等杂质离子会使催化剂中毒 ,降低催化     

元素掺杂对γ-Al2O3热稳定性影响的研究进展

γ-Al2O3作为化工领域广泛使用的催化剂载体,具有吸附性好,比表面积大,活性高等显著优点.但是γ-Al2O3属于亚稳态,高温下有向α-Al2O3转化的趋势,这就会影响催化剂的活性,降低γ-Al2O3的效能.经研究发现向γ-AlO3中掺杂一些元素能有效的提高其热稳定性.作者综述了近年来掺杂元素对γ-Al2O3热稳定性研究的进展情况.     

环己酮合成ε-己内酯的固体催化剂的研制

分别采用浸渍法和混烧法制备了用于催化氧化环己酮合成ε-己内酯的B2O3/γ-Al2O3催化剂.通过XRD、BET等对催化剂进行了表征,并通过ε-己内酯合成实验比较了催化剂的活性.结果表明,混烧法制备的催化剂中B2O3负载量比浸渍法制备的更大,催化活性也较高;比表面积对催化剂活性的影响较小.混烧法制备催化剂的最佳制备条件为:硼酸与γ-Al2O3的质量比3:1、焙烧温度300℃、焙烧时间3 h,ε-己内酯的收率可达81.7%.     

CF4在Al2O3上的分解反应——最佳反应温度探索

以程序升温及恒温反应方式研究了CF4在Al2O3上的分解反应,测试了CF4的转化率,用XRD、比表面积测试、SEM-EDS等技术对反应前后的Al2O3进行了结构表征。结果表明：程序升温反应至700℃时CF4转化率达到最高;850℃恒温反应时γ-Al2O3的结构稳定性和反应活性较高,900℃反应时部分γ-Al2O3转变成了低活性的α-Al2O3导致比表面积和CF4转化率急剧下降。850℃是γ-Al2O3与CF4反应的最佳温度。     

载体对镍基催化剂CH4/CO2重整反应性能的影响

采用等体积浸渍法制备了Ni/BaTiO3、Ni/Al2O3和Ni/BaTiO3-Al2O3催化剂,对催化剂进行表征,并与催化剂活性相关联.发现与单一载体催化剂相比,具有适当比例组成的Ni/BaTiO3-Al2O3催化剂有更为优越的催化性能.结果表明Ni/BaTiO3-Al2O3催化剂有较大的比表面积;复合载体在制备过程中发生了反应,所生成的BaAl2O4可以阻止γ-Al2O3的相变并极大的提高了载体的热稳定性.     

Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂的加氢脱硫性能研究

采用溶胶凝胶(sol-ge1)、共沉淀(CP)和沉积沉淀(DP)法制备了介孔TiO2-Al2O3复合载体(简称复合载体);以噻吩加氢脱硫(HDS)为探针反应,考察了复合载体制备条件对负载型Au-Pd催化剂噻吩HDS反应性能的影响;并采用X射线衍射进行表征.结果表明,不同温度焙烧的TiO2一Al2O3复合载体都具有介孔结构,其中773 K焙烧制得的TiO2一Al2O3复合载体的比表面积和孔容较大,B酸中心较多;以乙醇还原的Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂的加氢脱硫活性较好.乙醇还原的Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂中Au-Pd之间及活性组分与载体之间的相互作用较强,形成AuxPdy合金的晶粒较小,活性组分的分散度和活性表面积较大,反应活化能较低,这些均有利于催化剂活性的提高.     

γ-氧化铝复合膜的制备及其脱硫性能

采用溶胶-凝胶法将H3BO3引入到Al（OH）3透明溶胶．经多次成膜-干燥-烧成制得具备一定脱硫效果的γ-Al2O3复合膜．以探索烟气脱硫的新方法。用扫描电镜,X射线衍射、BET（Brunauer-Emett-Teller）法分别对膜的表面结构、晶相组成和孔结构进行了研究。结果表明：（1）所制得的γ-Al2O3-B2O3复合膜是连续均匀的,掺B2O3量的增加对其表面结构末发现有显著影响。（2）掺杂B2O3后,一方面会促进胶粒重排,加快胶粒问空隙变形和缩小,而形成小孔,小孔数目则有所增加,使得掺杂B2O3后膜的总孔容、比表面积都会有所增大;另一方面B2O3的比表面积远小于Al2O3的比表面积．掺B2O3量的增加会使膜的比表面积减小;因而在正负效应作用下,复合膜的比表面积与总孔容的变化曲线出现了极值。（3）γ-Al2O3-B2O3复合膜在脱硫过程中起主要作用,其吸附二氧化硫的过程中既存在物理吸附又存在化学吸附,脱硫率均大于40％。当掺10％（按摩尔计）B2O3时．实验所获得的γ-Al2O3-B2O3复合膜的比表面积和总孔容为最大值,分别为4．4908m^2／g和0．009852cm^3／g,其脱硫效果最好,脱硫率达到了61．87％。     

WNi/HUSY-γ-Al_2O_3页岩油加氢精制催化剂的制备及表征

利用机械混合法合成了一系列HUSY-γ-Al2O3介孔-微孔复合分子筛,并以其为载体负载W-Ni活性组分,制备加氢精制催化剂,并对抚顺页岩油进行加氢精制研究。得出最佳制备条件为:焙烧温度为500℃,HUSY分子筛的最佳质量分数为15%。通过IR、N2吸附-脱附、吡啶红外吸附等表征手段对所合成的HUSY-γ-Al2O3复合分子筛进行表征,结果表明,γ-Al2O3与HUSY相互影响,产生协同作用;合成的HUSY-γ-Al2O3复合分子筛的比表面积介于HUSY和γ-Al2O3之间;复合分子筛具有较高的酸性,有利于C—S与C—N键的断裂。     

活化条件影响γ-Al2O3膜／污泥活性炭吸附脱硫机理

通过分析活化条件对γ-Al2O3膜/污泥活性炭表面孔结构和酸碱性的影响,研究了活化温度和活化时间对γ-Al2O3膜/污泥活性炭吸附脱硫性能影响的机理,探讨提高γ-Al2O3膜/污泥活性炭脱硫性能的活化条件.用BET(BRUNAUER-Emett-Teller)分别对γ-Al2O3膜/污泥活性炭的孔结构进行了研究,用化学法研究了γ-Al2O3膜/污泥活性炭表面的酸碱性.结果表明:随着活化温度升高,γ-Al2O3膜/污泥活性炭的BET比表面积增大,增强了物理吸附SO2气体的能力,超过600℃,γ-Al2O3膜/污泥活性炭的BET比表面积有所减少;碱性官能团的浓度随活化温度升高而显著地增加,有利于酸性气体SO2的化学吸附.随着活化时间的延长,γ-Al2O3膜/污泥活性炭的BET比表面积呈递减的变化趋势,碱性官能团呈现先增后减的变化趋势,使得吸附脱硫性能发生了相应的改变.     

TiO_2对Ag/Al_2O_3吸附剂的柴油吸附脱硫性能的影响

采用浸渍法制备不同Ti O2含量的Ag/Ti O2-Al2O3吸附剂,以含硫量为245.36 mg·L-1的商品柴油作为考察对象,常温、常压条件下采用静态评价进行吸附脱硫性能研究。结果表明,经过Ti O2改性的Ag/Al2O3吸附剂柴油吸附脱硫活性有较大幅度提高。通过X射线衍射、N2物理吸附、O2化学吸附和NH3程序升温脱附等研究Ti O2改性剂的影响。关联活性测试和表征结果发现,吸附剂的吸附脱硫活性受吸附剂比表面积、活性金属Ag分散度和吸附剂表面酸协同影响。吸附剂比表面积越大,活性金属Ag分散度越高,吸附剂表面弱酸性位点数量越多,强酸性位点数量越少,吸附剂吸附脱硫活性越高。2%Ag/4%Ti O2-Al2O3的吸附脱硫活性最高,饱和硫容达2.11 mg·g-1。     

纳米复合固体超强酸S2O2-8/ZrO2-Al2O3的制备及其催化合成乙酸苄酯

采用改性技术和浸渍一沉淀法制备出纳米固体超强酸催化剂S2O2-8/ZrO2-Al2O3.通过正交试验获得了催化荆制备的最佳条件.用XRD、TEM、BET、TG-DTG和化学分析等手段分析了S2O2-8/ZrO2-Al2O3的晶化过程、比表面积、含硫量和热稳定性,分析结果表明这四个方面对催化荆的酸性有较大影响.500～650℃焙烧温度下制备的催化荆属纳米材料(<41 nm),有较大比表面积和较好的热稳定性.以优化的催化剂S2O2-8/ZrO2-Al2O3通过正交试验得到合成乙酸苄酯的最佳条件为:n(苄醇):n(乙酸)=1.3:1.0,催化荆用量为0.8 g(以0.2 mol乙酸为准),带水荆苯用量为14 mL,反应时间为2.5 h,催化剂重复使用7次酯化率在90%以上,该催化荆具有催化活性高、不污染环境、可重复使用等特点.     

ZrO_2–Al_2O_3复合气凝胶的制备与表征

以锆酸四丁酯、仲丁醇铝为原料,采用丙酮-苯胺原位生成水法结合乙醇超临界干燥技术制备了Zr O2-Al2O3复合气凝胶。利用扫描电子显微镜、氮气吸附-脱附比表面积与孔径分析仪和X射线衍射仪等对气凝胶的微观形貌、结构进行表征。结果表明:制得的Zr O2-Al2O3复合气凝胶比表面积为558 m2/g;1 000℃热处理后,比表面积仍高达129 m2/g,晶粒尺寸在7~14 nm之间;晶相从无定型态变为四方相氧化锆。通过纯Zr O2气凝胶与Zr O2-Al2O3复合气凝胶的对比发现,掺杂氧化铝可有效抑制氧化锆高温热处理过程中的晶体生长和晶相转变,提高耐温性能。     

CuO/SiO_2-Al_2O_3/堇青石催化剂选择性还原NO_X性能研究

采用溶胶-凝胶法制备了不同硅铝配比的CuO/SiO2-Al2O3/堇青石催化剂,通过XRD、BET、XPS等手段对催化剂进行表征,对尿素选择性还原氮氧化物(SCR)的行为进行了研究。结果表明,500℃焙烧后的复合涂层,随着SiO2含量的增加,其物相组成从单纯γ-Al2O3演化为无定形态SiO2与γ-Al2O3晶相共存,比表面积从47.30 m2/g增大到70.25 m2/g。150~400℃范围内的活性测试表明,当温度为250℃,SiO2/Al2O3比为1∶2时,催化剂活性最大为67.0%。     

高纯Al_2O_3的结构演变过程研究

以5N-Al(OH)3为原料,分别在600℃、800℃、1000℃、1200℃条件下烧成制备了高纯氧化铝粉体。运用XRD、SEM、粒度分布、比表面积等手段,研究了高纯Al2O3的结构演变过程及不同焙烧温度条件下的高纯氧化铝粉体的性能。结果表明随着焙烧温度的升高,Al(OH)3演变过程为η-Al2O3→γ-Al2O3→θ-Al2O3→α-Al2O3;烧成产物的平均粒度和比表面积逐渐减小,平均粒度从11.94μm降低至5.02μm,比表面积从249.363m2/g降低至7.973m2/g。     

纳米TiO_2-Al_2O_3复合氧化物载体制备研究进展

综述了溶胶-凝胶法、沉淀法、气相吸附法、水热法制备TiO2-Al2O3复合氧化物的研究进展,尤其是溶胶-凝胶法的不同制备条件对TiO2-Al2O3复合氧化物性质的影响。添加Al2O3可改善TiO2比表面积和热稳定性。同时简要比较了几种方法制得的TiO2-Al2O3复合氧化物,并提出了目前研究中存在的问题及解决途径。     

溶胶-凝胶法制备CuO/γ-Al203催化吸附剂

采用溶胶-凝胶法制备纯γ-Al2O3颗粒和CuO/γ-Al2O3吸附剂颗粒,研究制备吸附剂工艺中的各种影响因素,得到最佳的制备工艺参数.在最优条件下制备得到的CuO/γ-Al2O3吸附剂具有较大比表面积、孔容和均匀的孔径分布,并对工艺进行了改进,如省去冲洗过程、增大溶胶浓度和提高氧化铜的有效负载量.对比分析了改进工艺前、后吸附剂的孔结构特征,简化后的制备工艺不仅缩短吸附荆制备周期,也降低吸附剂制备成本.对吸附剂进行了脱硝性能研究,结果表明,改进溶胶凝胶法制备得到的CuO/γ-Al2O3催化剂在(250～400)℃,脱硝率维持在85%以上,活性高于浸渍法制备的同类型的吸附剂.     

负载型碘化钾催化合成甘油碳酸酯

采用浸渍法制备了负载型碘化钾催化剂,并通过二氧化碳、环氧丙烷和甘油合成甘油碳酸酯反应评价其催化活性,发现KI/γ-Al2O3具有最高的活性,甘油的转化率为58.5%,甘油碳酸酯的产率为54.6%。其中,不同比表面积的γ-Al2O3载体对于活性组分负载量具有一定的影响,通过BET、XRD法对催化剂进行了表征,进一步说明了大比表面积的γ-Al2O3载体有利于KI高度分散。实验考察了反应温度、反应物摩尔比、KI负载量对反应结果的影响,得到最佳实验参数为:反应温度130℃,环氧丙烷与甘油的摩尔比3∶1,KI负载量1.5 mmol/g。催化剂KI/γ-Al2O3经过5次使用后,甘油碳酸酯的产率仍在50%以上,具有较好的稳定性。     

一步水热法合成铜改性的介孔γ-Al_2O_3及其吸附脱硫性能研究

采用一步水热合成法,以Al(NO3)3为铝源,P123为模板剂,Na OH、Na2CO3和K2CO3分别为沉淀剂,Cu(NO3)2为铜源,制备出负载铜的金属有序介孔γ-Al2O3,并运用N2吸附-脱附和XRD等技术对其结构进行表征,同时探讨了铜改性的介孔γ-Al2O3对模型燃油中的噻吩的吸附性能。结果表明,这3种沉淀剂都能制备出比表面积大(>226 m2/g),孔径分布中心为3.3 nm,孔体积为0.27⁰.35 cm3/g的负载铜的介孔γ-Al2O3,且样品都保持了较好的介孔结构。样品对模型燃油中噻吩的吸附脱硫性能表明,用Na OH作为沉淀剂且负载铜的介孔γ-Al2O3样品对噻吩的吸附性能较好,原因在于此样品具有较大的比表面积且铜在此样品中的分散性较好。     

一步水热法合成铜改性的介孔γ-Al_2O_3及其吸附脱硫性能研究

采用一步水热合成法,以Al(NO3)3为铝源,P123为模板剂,Na OH、Na2CO3和K2CO3分别为沉淀剂,Cu(NO3)2为铜源,制备出负载铜的金属有序介孔γ-Al2O3,并运用N2吸附-脱附和XRD等技术对其结构进行表征,同时探讨了铜改性的介孔γ-Al2O3对模型燃油中的噻吩的吸附性能。结果表明,这3种沉淀剂都能制备出比表面积大(226 m2/g),孔径分布中心为3.3 nm,孔体积为0.27~0.35 cm3/g的负载铜的介孔γ-Al2O3,且样品都保持了较好的介孔结构。样品对模型燃油中噻吩的吸附脱硫性能表明,用Na OH作为沉淀剂且负载铜的介孔γ-Al2O3样品对噻吩的吸附性能较好,原因在于此样品具有较大的比表面积且铜在此样品中的分散性较好。     

CuO-CeO_2/γ-Al_2O_3负载型三维粒子电极降解水中活性艳橙X-GN的研究

采用浸渍法研制了Cu O-Ce O2/γ-Al2O3负载型粒子电极,通过扫描电镜(SEM)对粒子电极微观机构、形貌进行表征,将Cu O-Ce O2/γ-Al2O3负载型粒子电极与活性炭填充于电解槽中,考察催化剂强化电化学降解活性艳橙X-GN染料的效果,通过实验确定适宜反应条件。结果表明,Cu O-Ce O2/γ-Al2O3表面晶型明显且结构牢固,具有较大的比表面积和粗糙度;槽电压15 V,初始p H为3.83,支持电解质Na2SO4的质量浓度为16 g/L,曝气体积流量为40 L/h,在此条件下,脱色率可达99.0%以上。采用紫外-可见光谱对反应中间产物进行定性分析显示,以Cu O-Ce O2/γ-Al2O3负载型三维粒子电极降解水中活性艳橙X-GN具有很好的脱色效果。