固体碱MgO/η-Al2O3的制备及其催化废水中尿素水解的研究

以η-Al2O3为载体,制备了一系列不同负载量的MgO/η-Al2O3固体碱,采用X射线衍射、N2-BET手段表征了固体碱的晶型结构和表面性质,运用返滴定法测定了其表面碱量。以该固体碱为催化剂进行了催化废水中尿素水解的实验研究,考察了MgO负载量(质量分数)、催化剂用量、温度(油浴温度)和反应时间对尿素水解反应的影响。结果表明,MgO/η-Al2O3具有较好的催化水解效果,尿素去除率随MgO负载量的增加逐渐增大,当负载量为14.29%时尿素去除率达到最大;采用14.29%MgO/η-Al2O3为催化剂,在温度为170℃,催化剂用量为40 g/L,反应时间为8 h的条件下,水解后的尿素质量浓度为9.04 mg/L,达到了10 mg/L的排放要求。此外,重复利用性实验还表明,MgO/η-Al2O3固体碱具有良好的稳定性。     

MgO/γ-Al_2O_3高效催化碳酸乙烯酯水解合成乙二醇

制备了MgO/γ-Al2O3固体碱催化剂,采用X射线衍射、CO2-TPD程序升温脱附等手段表征了催化剂的结构和碱性质。结果表明:MgO负载量(质量分数)对催化剂上MgO的分散程度和催化剂碱性质有着重要影响。负载MgO后,γ-Al2O3仍然保持了原有的结构。当MgO的负载量小于9%时,几乎检测不到MgO特征衍射峰。催化剂的碱量随MgO负载量的增加而逐步提高,当负载量为9%时其碱量达到最大。考察了MgO负载量、反应时间、反应温度对碳酸乙烯酯(EC)水解反应合成乙二醇(EG)的影响。随着MgO负载量的增加,EC转化率逐渐上升。工艺条件研究表明:140℃和3 h以及酯水比(摩尔比)1∶1为最佳催化反应条件。采用9%MgO/γ-Al2O3为催化剂,在最佳工艺条件下,EG收率高达95.6%。     

Co-Mo脱氧催化剂的制备及结构表征

采用醇凝胶-流动氮气干燥法制备了Al2O3载体,并与商业Al2O3和13X分子筛载体对比,通过N2低温吸附和XRD方法对催化剂的表面结构进行表征.结果表明,该方法制备的Al2O3载体的比表面积与商业Al2O3载体相当,而孔结构却大幅度改善,孔体积增大近一倍,具有最可几孔径分布在4.6 nm和18.6 nm的中孔结构,与商业13X分子筛的孔结构相近.当活性组分Mo负载质量分数小于5%时,催化剂的孔结构仍保持Al2O3载体的中孔结构,而Mo负载质量分数大于5%时,过量的Mo与载体Al2O3发生作用形成Al2(MoO4)3,在衍射图谱上出现了尖锐的衍射峰,该晶体的形成直接改变了催化剂的织构.     

Fe/γ-Al2O3催化剂上CO同时还原NO和SO2研究

研究了不同载体(γ - Al2O3 HZSM -5、TiO2、SiO2和MgO)负载Fe催化剂上CO还原NO反应及CO同时还原NO和SO2反应.结果表明,Fe/γ - Al2O3催化剂对CO与NO反应具有良好的催化活性,但随着反应时间的延长,催化剂很快失活;在CO和NO反应中加入SO2,可以明显改善Fe/γ-Al2O3催化剂对CO还原NO反应的活性稳定性;O2和H2O对催化剂活性的影响较大,CO2对催化剂的影响较小.XRD结果表明,FeS2是催化剂的活性中心,在CO与NO反应后,FeS2转变为催化惰性的Fe7S8而导致催化剂活性下降;在CO与NO及SO2反应体系中引入O2后,Fe/γ - Al2O3催化剂上的活性组分FeS2被氧化为Fe2O3,导致催化剂失活.     

热分解法制备负载型固体碱催化剂—K_2O/γ-Al_2O_3

用浸渍法制备 KNO3 /Al2 O3 样品。所得样品于 973 K下焙烧并抽空 2 h便制得负载型固体碱 K2 O/γ- Al2 O3 。拉曼光谱显示 973 K抽空的样品 KNO3 已完全分解成 K2 O。而 γ- Al2 O3 载体的存在可增强 KNO3 的分解 ,表明了 KNO3 与 Al2 O3 间存在着较强相互作用     

萘与异丙醇在γ-Al_2O_3负载的磷钨酸催化剂上烷基化

以无水乙醇为溶剂、γ Al2O3为载体,采用过量浸渍法制备了一系列磷钨杂多酸(PW)催化剂,用XRD,NH3 TPD等手段对其物化性质进行了表征,并考察该类催化剂在萘与异丙醇的烷基化反应中的催化性能。结果表明,PW负载质量分数达到40%仍高度分散于γ Al2O3表面,此时催化剂呈现较高的活性(萘转化率71 7%)和β,β′位选择性(82 7%),低负载量有利于2,6 DIPN的生成。该催化剂的适宜活化温度和反应温度分别为573K和473K。     

纳米Al_2O_3负载Ru催化剂用于CO_2加氢合成甲酸研究

为了研究载体性质对Ru负载型催化剂的CO2加氢合成甲酸反应性能的影响,制备了以Al2O3纳米棒和γ-Al2O3为载体的一系列Ru基催化剂,采用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、D2/OH交换和程序升温还原(H2-TPR)等方法详细表征催化剂的性质,并考察CO2加氢制甲酸的反应性能。结果表明:与传统Ru/Al2O3催化剂相比,以Al2O3纳米棒为载体时,Ru Ox物种在载体表面的分散程度高,Al2O3纳米棒的表面OH数目多,有利于提高催化剂的反应活性,另外当Ru在Al2O3纳米棒上的负载量(质量分数)为1%时,甲酸产量最高可以达到11.7mmol/h。     

Ce_(0.7)Zr_(0.3)/γ-Al_2O_3纳米固溶体的制备及其结构

以氯氧化锆、硝酸铈、硝酸铝为原料,按n(Ce)∶n(Zr)=0.7∶0.3的比例,采用化学共沉淀法与有机物共沸蒸馏法,将CeO2、ZrO2分散到γ-Al2O3表面上使其形成Ce0.7Zr0.3O2/γ-Al23固溶体。用XRD考察纳米固溶体在不同温度下焙烧后的相结构。结果表明:Ce0.7Zr0.3O2/γ-Al2O3纳米固溶体为立方晶型,且随着焙烧温度的升高,样品的衍射峰依次变强,峰宽变窄。     

双功能催化剂γ-Al_2O_3-MgO-K_2CO_3中MgO的负载方法及协调作用

研究了用于环戊二烯 ( CPD)和甲醇制备甲基环戊二烯 ( MCPD)的双功能催化剂。制备的催化剂是在 γ- Al2 O3 上分别用混合、沉淀、浸渍法负载 Mg O,焙烧后再负载 1 6% K2 CO3 (摩尔分数 ,下同 )。研究 Mg O负载方法及含量对催化剂活性的影响 ,进行了比表面、XRD和程序升温脱附( TPD)测定。结果表明三种方法形成的催化剂均在含 1 5 %～ 30 % Mg O时呈现高活性。从活性和比表面结果看 ,沉淀法最好 ,混合法次之 ,而浸渍法最差。性能最优化的催化剂是用沉淀法负载 2 5 %Mg O,其 MCPD产率达 76% ,比表面为 1 1 0 .4m2 /g。 XRD分析表明浸渍法的多次焙烧使催化剂表面烧结并形成镁铝尖晶石 ( Mg Al2 O4)。 TPD测定表明在 γ- Al2 O3 - K2 CO3 中负载 Mg O使催化剂表面酸中心强度增强 ,碱中心数量明显增多 ,由此使催化剂酸碱催化功能很有效地“匹配”。     

铝镁质量比对矿渣微晶玻璃的影响研究

以白云鄂博二次选后尾矿和粉煤灰为主要原料,采用熔融法制备得到了CaO-MgO-Al2O3-SiO2系矿渣微晶玻璃。利用DTA、XRD、SEM等研究了Al2O3/MgO质量比对微晶玻璃结构及力学性能的影响。结果表明:Al2O3/MgO比值的增加有助于晶化温度的升高。Al2O3/MgO质量比为3.3时,得到的微晶玻璃密度最大,综合力学性能最优。     

MgO/Al_2O_3比对铝镁浇注料性能的影响

以一级高铝矾土熟料、中档轻烧镁砂和Al2 O3超微粉等为主要原料 ,研究了MgO/Al2 O3比对铝镁浇注料性能的影响。结果表明 :当MgO/Al2 O3比接近于镁铝尖晶石的理论组成时 ,浇注料试样的综合性能较好     

纳米η-Al2O3粉体固相反应制备Na-β"-Al2O3粉体

以纳米η-Al2 O3粉体为原料,MgO作为稳定剂,通过固相反应法制备Na-β"-Al2 O3粉体.采用TG-DSC分析混合粉末加热时的化学变化,采用XRD和SEM对煅烧后试样的物相组成和显微结构进行分析和表征.结果表明:试样在1100℃开始发生反应生成Na-β"-Al2 O3;1200℃时β"-Al2 O3含量最高,达到87.26％,晶体呈现多层的片状结构;继续升高温度,Na2 O的大量挥发导致β"-Al2 O3含量急剧减少,试样中部分晶粒异常长大,晶体形貌不完整;MgO的引入能够增加粉末中β"-Al2 O3含量,当MgO的加入量为1.0wt％时,β"-Al2 O3含量最高,达到88.29％,粉末的晶体形貌较好,有利于Na-β"-Al2 O3粉体的合成.     

Na2CO3/γ-Al2O3吸附剂对SO2吸附性能的研究

用浸渍法制备了 Na2 CO3 /γ- Al2 O3 吸附剂 ,考察了 Na2 CO3 含量、焙烧温度和吸附温度对 Na2 CO3 /γ- Al2 O3 吸附剂 SO2 吸附性能的影响 .结果表明 :Na2 CO3 含量从 4%增加到 2 0 %时 ,穿透时间和硫容在 1 6%时出现峰值 .未经焙烧的吸附剂穿透时间和硫容都比较低 ,较理想的焙烧温度为 30 0℃～ 40 0℃ .吸附温度对 SO2 吸附性能的影响明显 ,在室温下吸附时 ,穿透时间和硫容都较小 ,适宜的吸附温度为 1 2 0℃～ 1 60℃ .     

MnO2/γ-Al2O3催化尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯

以γ-Al2O3为载体,采用超声浸渍法制备了MnO2/γ-Al2O3催化剂,结合X射线衍射、X射线光电子能谱和CO2程序升温脱附的表征,考察了催化剂对尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯反应的影响。结果表明,以Mn(NO3)2为锰源经焙烧后形成的MnO2表面碱性最强,对尿素醇解反应的活性最高;采用超声浸渍法,当Mn在γ-Al2O3上的负载量(质量分数,下同)为30%时,Mn在γ-Al2O3表面主要以Mn4+的形式存在,且分散度高,催化剂表面的碱中心的碱性最强。当其催化尿素醇解时,碳酸丙烯酯收率达65.0%。     

负载Ni催化剂表面Ni的形态及其甲烷化活性研究

采用浸渍法制备了具有不同Ni负载量的NiO/γ-Al2O3催化剂,经过不同温度下的焙烧处理后得到一系列共9个催化剂样品。借助X射线光电子能谱分析比较Ni负载量和焙烧处理温度对Ni在催化剂载体表面存在的形态。结果表明,对于Ni负载量为10%的样品,Ni离子会在催化剂表面以八面体配位的镍和表面尖晶石NiAl2O4的形态存在,随着焙烧温度的提高,以表面尖晶石NiAl2O4形式存在的Ni的比例也增加;当Ni负载量达到20%以上,以NiO形态存在的Ni会更多的出现在催化剂表面,而提高焙烧温度不利于NiO的存在。CO甲烷化微反评价的结果显示,表面富集NiO的催化剂具有更好的甲烷化催化活性。     

MoO3/γ-Al2O3催化剂上正丁烷催化脱氢制正丁烯

使用浸渍法制备了不同负载量的MoO3γ-Al2O3催化剂,考察了它们在550℃反应温度下正丁烷催化脱氢性能．用XRD,FT—IR和Raman光谱对催化剂的表面结构进行了研究,并分析了催化剂的表面结构与其催化性能的关系。结果表明,γ-Al2O3载体表面钼氧物种随负载量的增加变化情况为：孤立MoO3四面体-二维多聚MoO3八面体-MoO3晶体和Al3（MoO3）3晶体,MoO3在载体表面的最大单层覆盖的质量分数约为20％;孤立分散MoO3物种对正丁烯的选择性比二维多聚MoO3物种及三维的MoO3要高,负载的质量分数5％催化剂取得最高的正丁烯选择性为62．54％;15％～35％催化剂取得较好的正丁烯收率,在11．0％～11．7％,差距不大;MoO3多层聚集态（负载的质量分数为35％）的催化剂相比单层覆盖态（20％）,催化活性没有因为钼氧物种的聚集而有大的降低,正丁烯收率仅少0．08％。     

负载型二氧化钛的制备与性能结构研究

采用活性催化剂载体γ-Al2O3负载二氧化钛制备光催化剂。采用溶胶-凝胶法得到负载型的TiO2,在450℃下煅烧得到最终样品。研究了不同γ-Al2O3负载量的光催化剂对甲基橙的降解效果,并对其进行了FT-IR、XRD、EDS、TG、SEM、FESEM等表征。结果表明:煅烧后的样品TiO2表面负载有γ-Al2O3,TiO2晶相主要以锐钛矿相和金红石相存在,随着γ-Al2O3负载量的提高,金红石的比例越来越少,主要以锐钛矿相存在,但γ-Al2O3负载量过高时,锐钛矿相特征趋于消失。通过对比不同负载比例的光催化剂降解效果,得出最佳催化效果的γ-Al2O3负载量为20%～25%,过高地负载γ-Al2O3会对紫外光线产生遮挡作用,影响光降解率。     

Ni/γ-Al_2O_3催化乙基咔唑加氢性能研究

以自制的镍基催化剂对乙基咔唑进行加氢性能研究。实验采用γ-Al2O3为载体,在乙二醇溶液中以水合肼为还原剂,制备了不同负载量的Ni/γ-Al2O3催化剂,采用X射线荧光分析、X射线衍射等检测手段对其表征,并在0.1 L的高压反应釜中对乙基咔唑进行催化加氢。实验表明:当Ni负载量为20%时,Ni/γ-Al2O3催化剂具有较优的催化性能;在反应温度200℃、反应压力6 MPa、负载量为20%的Ni/γ-Al2O3用量1.5 g的加氢条件下,10 g乙基咔唑可以加氢0.280 mol,吸氢转化率达91.2%。     

负载型氧化锌脱硫剂的实验研究

采用浸渍法制备了以γ-Al2O3为载体的负载型氧化锌脱硫剂,同时对制得的脱硫剂进行煤气脱硫实验,考察了制备过程中负载量、焙烧温度和硫化温度等对脱硫剂性能的影响,用XRD和BET方法对制得的脱硫剂进行检测.结果表明,制得的脱硫剂存在一个单层分散当量,当负载量低于单层分散当量时,ZnO将以单层或亚单层状态分散在载体γ-Al2O3上(XRD检测不到);当高于负载量时,除了单层或亚单层以外,ZnO晶体也将出现,通过XRD衍射图谱可以观察到ZnO晶体的衍射峰.活性评价实验也表明,在低于单层分散当量时该脱硫剂的穿透硫容随着负载量的增加而增大,且在极高的脱硫精度下(低于0.1×10-6)有较高的活性ZnO穿透硫容,达到了9.7 g S/100 g ZnO;而高于单层分散阈值时稳定性和硫容明显降低.     

添加金属氧化物及氟化钙对压裂支撑剂性能的影响

运用单因素法研究了MnO2、Fe2O3、MgO和CaF2作添加剂对非金属矿压裂支撑剂的性能影响,根据行业标准中的测试方法,测试了样品的体积密度、视密度和破碎率等关键指标.采用XRD和SEM等技术对试样的晶相结构和形貌进行表征.结果表明,MnO2、Fe2O3的加入能够显著降低试样的焙烧温度;MgO、CaF2的加入有利于微晶结构形成,提高支撑剂样品的强度,降低破碎率,并且MgO、CaF2的加入量分别为3%、1%时试样具有较优的性能.