高电子传输和催化活性PbO_2电极的制备及其对苯达松的氧化降解研究

以还原态TiO_2纳米管和纳米金刚石为电极中间层和催化层掺杂改性剂,通过电沉积法制备了新型PbO_2电极(Ti/TiO_2-RNTs/Sb-SnO_2/PbO_2-ND)。合成的电极表面主要为β-PbO_2晶体,晶粒尺寸是17 nm。电化学分析测试表明,还原态TiO_2纳米管中间层和纳米金刚石掺杂改性减少了电极电荷转移电阻,增加了电极的析氧电位和电化学活性面积。对苯达松的降解发现,与其他电极相比,Ti/TiO_2-RNTs/Sb-SnO_2/PbO_2-ND电极的催化活性更高、平均能耗更少。氯离子的存在可显著提升电催化氧化效率,10 mmol/L的Cl-可将COD的去除率从49%提升到69%。此外,Ti/TiO_2-RNTs/Sb-SnO_2/PbO_2-ND电极有着良好的催化稳定性和较长的使用寿命。     

p-Cu_2O/n-TiO_2纳米管复合电极的制备及其光电性能

采用二次阳极氧化法制备结构规整的TiO_2纳米管阵列,进一步采用恒电流电化学沉积Cu_2O制备纳米管阵列异质结复合电极Cu_2O/TiO_2。采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等对样品进行表征。SEM结果表明TiO_2纳米管垂直排列在基底Ti上,管径约为50 nm,管长约为1μm左右,Cu_2O以颗粒状均匀地沉积在TiO_2纳米管阵列上;XRD结果表明TiO_2为锐钛矿晶型,而沉积的Cu_2O为立方型;XPS结果表明Cu_2O/TiO_2中Cu和Ti分别以Cu~(1+)和Ti~(2+)的形式存在;UV-vis DRS结果表明沉积Cu_2O的电极材料的吸光范围由紫外区扩展到紫外-可见区。光电性能测试结果表明:制备的Cu_2O/TiO_2复合电极具有良好的光电分解水的活性,其光电流密度是TiO_2电极的2倍以上。Cu_2O沉积量为5.18×10-7mol时,Cu_2O/TiO_2的光转化效率可达0.41%(0.735 V vs.RHE)。采用焙烧方法改善Cu_2O/TiO_2电极性能,在373 K下空气中焙烧0.5 h,电极的光转化效率可达0.65%(0.759 V vs.RHE)。最后考察了CT-0.1-373和CT-0.1电极的稳定性,经连续100次线性伏安(LSV)扫描,CT-0.1-373的光转化效率为0.64%(0.762 V vs.RHE),而未经焙烧处理的CT-0.1电极,经100次LSV扫描光转化效率值降低至0.38%(0.767 V vs.RHE),结果表明低温焙烧处理不仅可显著提高Cu_2O/TiO_2复合电极的光电活性,也可改善其稳定性。     

钛基PbO2电极的制备及其电催化性能

采用电沉积方法制备了铁掺杂Ti/SnO_2 Sb_2O_3/PbO_2电极,并用X-射线衍射、扫描电子显微镜和极化曲线对其进行了表征,以亚甲基蓝为目标有机物,考察了其电催化氧化性能。结果表明,中间层的引入和铁的掺杂显著提高了钛基PbO_2电极的电催化氧化能力;反应过程中电极表面产生的羟基自由基对亚甲基蓝的氧化去除起着主要作用。     

同槽双极锰的电沉积实验研究

以MnSO_4为电解液体系,采用双膜三室电解装置在阴极沉积金属锰,阳极得到微粒二氧化锰。研究了Mn~(2+)含量、电流密度、电极材料等因素对双极电解效果的影响。结果表明,在阴极Mn~(2+)、(NH_4)_2SO_4、SeO_2的质量浓度分别为35、100、0.03 g/L,pH为6.8、电流密度300 A/m~2、温度35℃,阳极Mn~(2+)的质量浓度35 g/L、H_2SO_4浓度2.5 mol/L、电流密度900 A/m~2的优化条件下,阴极电流效率为67.8%、酸回收率为40.8%、能耗为7.626 Wh/g,阳极电流效率为86.4%,能耗为3.996 Wh/g。对比了Ti电极、Ti/Ru电极和Ti/PbO_2电极3种不同的电极材质对阳极产物MnO_2的影响,Ti/PbO_2电极具有析氧电位高、氧化能力强、耐强酸腐蚀和价格低廉等优点,电流效率最高,达87.6%。     

Cu_2O/TiO_2电极的制备及其在高锰酸盐指数监测中的应用

以高纯钛片为基体,先通过阳极氧化法制得TiO_2电极,再通过脉冲电沉积得到掺杂Cu_2O的Cu_2O/TiO_2电极。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)和循环伏安(CV)曲线测试,对比了TiO_2电极和Cu_2O/TiO_2电极的组织结构和氧化还原能力,重点研究了Cu2O/TiO_2电极在高锰酸盐指数测定中应用的可行性。结果表明,Cu_2O/TiO_2电极具有较强的氧化还原反应能力,比TiO_2电极更适用于光电催化法对高锰酸盐指数的测定。     

钛基IrO2+SnO2电极的析氧性能及其在电合成丁二酸中的应用

通过热分解法制备了IrO2+ SnO2/Sb2 O3+ SnO2/Ti、IrO2+ SnO2/Ti、IrO2+ Ta2O5/Sb2O3+ SnO2/Ti电极,通过线性伏安、电化学阻抗、强化寿命测试等研究了钛基涂层电极在1 mol· L-1硫酸溶液中的析氧性能.采用EDX、SEM等考察了电极的表面元素分布和电极强化寿命测...     

新型钛基PbO2阳极电氧化降解 有机污染物的特性研究

用电沉积法制备了PbO2/SnO2+Sb2O3/Ti、Bi-PbO2/SnO2+Sb2O3/Ti、PbO2（超声）/SnO2+Sb2O3/Ti、Bi-PbO2（超声）/SnO2+Sb2O3/Ti等4种二氧化铅电极,用稳态极化曲线表征了它们的电催化性和选择性,分析了电解苯酚废水的处理效果,用加速寿命实验测定了电极寿命,用电子扫描电镜表征了沉积层晶相和形貌。结果表明：掺Bi可以提高电极的电催化性和电氧化苯酚的选择性,超声电沉积可以增大电极比表面积,提高电极的表观催化活性,显著增长电极加速寿命。     

Pt/TiO_2催化二甲醚部分氧化重整制氢

二甲醚是一种理想的氢载体,可用于解决氢的储存和运输。以Pt/TiO_2为部分氧化催化剂,结合Ni/Al_2O_3重整催化剂,考察钛前驱体和焙烧温度对二甲醚部分氧化重整制氢反应的影响。结果表明,以Ti(C4H9O)4为原料制备的TiO_2为金红石相,Ti(SO4)2或Ti O(OH)2为原料制备的TiO_2为锐钛矿相;以Ti(C4H9O)4为原料制备的Pt/TiO_2-E催化剂催化性能略好,转化率接近100%,H2收率约90%,表明金红石相TiO_2负载的Pt催化剂略佳;以Ti(SO4)2为原料制备的Pt/TiO_2-S催化剂500℃焙烧可获得金红石相TiO_2。与Pt/Al_2O_3催化剂相比,Pt/TiO_2催化剂具有更好的催化性能,H2收率超过90%,而Pt/Al_2O_3催化剂H2收率约80%。     

Ag/Ag3PO4/TiO2双异质结催化剂的制备及光催化性能研究

通过紫外光诱导将Ag纳米颗粒沉积在Ag_3PO_4/TiO_2上,构建了Ag/Ag_3PO_4/TiO_2双异质结催化剂,通过废水中残留非那西丁(PNT)降解实验探究其光催化性能。结果表明,在紫外光照射下,以Ag/Ag_3PO_4/TiO_2为催化剂,当Ag_3PO_4质量分数为10%、催化剂用量为0.5 g·L~(-1)、初始pH值为9.0、PNT初始浓度为20 mg·L~(-1)时,PNT的降解效果最好,降解率最高可达97%。光致发光光谱显示,Ag的沉积导致Ag_3PO_4/TiO_2的光催化性能明显增强,对光生电子的转移产生积极作用,对电子-空穴对的复合产生抑制作用。     

柠檬酸掺杂TiO_2-NTs的制备及其光催化性研究

以阳极氧化法制备TiO_2-NTs,通过控制工艺条件,如氧化电压、生长时间和煅烧温度等对TiO_2-NTs结构进行调控,并讨论其表面结构、管长和结晶状况对TiO_2-NTs光电催化的性能影响。结果表明电化学阳极氧化法制得的TiO_2纳米管阵列膜具有优异的光电催化性能,大的比表面积和适度的管长以及高度结晶的锐钛矿相是影响催化活性的三个重要因素。在阳极氧化液中加入适量柠檬酸对TiO_2-NTs掺杂,在最佳制备条件下制备TiO_2-NTs,将光催化和电化学技术相结合,采用光电催化技术使其性能得以提升。结果表明在加入柠檬酸浓度为0.01 M时TiO_2纳米管阵列光电催化效果最好。     

纤维素负载纳米Ag_2O复合材料对甲基橙降解性能研究

印染废水已经对环境构成严重威胁,传统吸附法对其降解性能有限,而电化学催化氧化法则需耗费许多电能,不符合当前节能环保要求,因此,无需耗能的光催化氧化在处理印染废水领域备受关注。纤维素具有较好的耐久性,价格低廉、有良好的生物降解性,是良好的载体。以纤维素负载Ag_2O/TiO_2纳米复合粒子制得具有光催化性能的净化薄膜,研究其对甲基橙的降解性能,结果发现中性环境有利于甲基橙的降解,负载型Ag_2O/TiO_2纳米复合粒子对甲基橙的降解性能均远优于Ag_2O和TiO_2各自对甲基橙的降解性能。     

不同金属氧化物阳极上甲基橙的电化学氧化降解

分别以Ti/SnO2+Sb2O3和Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极为阳极进行甲基橙的电化学氧化,研究了两种金属氧化物阳极上甲基橙氧化降解过程的反应速率、电流效率及COD的变化.结果表明,两种金属氧化物阳极都能有效氧化降解甲基橙,氧化反应符合一级反应动力学规律,在Ti/SnO2+Sb2O3和Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极上甲基橙氧化降解过程的表观速率常数分别为0.148和2.43×10-2 min-1. 以Ti/SnO2+Sb2O3为阳极电解30 min,甲基橙的浓度从初始时的0.305 mmol/L降至4.89×10-3 mmol/L,甲基橙的转化率达98.4%;在Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极上,相同电解时间下甲基橙的浓度只降至0.14 mmol/L,转化率为55.0%. 对不同电极上甲基橙电化学氧化过程电流效率的研究表明,Ti/SnO2+Sb2O3电极的电流效率明显高于Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极. Ti/SnO2+Sb2O3电极的反应速率大、电流效率高主要源于其较高的析氧电位.     

Ca、Ag掺杂对TiO2涂层结构、体外矿化和抗菌性能的影响

利用等离子喷涂技术在医用Ti合金表面制备了TiO_2、CaF_2-TiO_2和Ag2O-CaF2-TiO_2涂层。对涂层的微观结构进行表征,并对涂层表面粗糙度、接触角和耐腐蚀性进行测试。通过离子释放实验考察复合涂层中Ca~(2+)、F~–和Ag~+的释放特性。利用Ca、P比为常规模拟体液2倍的溶液(2SBF)中浸泡实验评价复合涂层的体外矿化能力。利用金黄色葡萄球菌和大肠杆菌来评价涂层的抗菌性能。结果表明:等离子喷涂TiO_2涂层主要由金红石和少量锐钛矿相组成,而在CaF_2-TiO_2和Ag_2O-CaF_2-TiO_2涂层中均出现了Ca_2Ti_2O_6固溶体;TiO_2涂层的表面粗糙度随着CaF_2和Ag_2O的加入而变大,其亲水性也得到改善。CaF_2和Ag_2O的掺杂显著提高了TiO_2涂层的耐腐蚀性;3种涂层均具有诱导磷灰石生成的能力,展现了良好的体外生物矿化能力。Ag掺杂极大提高了Ag_2O-CaF_2-TiO_2涂层的抗菌性能。     

多孔Ti/SnO_2-Sb_2O_5/CNT-PbO_2电极的制备及其电催化氧化有机染料废水的研究

采用电化学沉积法,利用多孔钛基体和碳纳米管(CNT)成功制备了一种新型的多孔Ti/Sn O2-Sb2O3/CNTPbO_2电极,并探讨了其对有机染料废水的降解效果。通过扫描电子显微镜(SEM)、能量色散谱(EDS)、X射线衍射(XRD)表征了电极的微观结构,与PbO_2电极相比,CNT-PbO_2表面更紧凑,PbO_2晶粒的尺寸更小。通过线性扫描伏安法(LSV),电化学活性表面积,电化学阻抗谱(EIS),电极加速寿命和计时电流曲线对CNT改性电极的电化学性能进行了表征。结果表明:与PbO_2电极相比,CNT-PbO_2可以使电化学反应体系具有更高的析氧电位、更长的寿命、更大的比表面积、更多的活性中心数量,以及更强的电化学氧化能力。与此同时,荧光能谱实验验证了CNT-PbO_2在电催化氧化过程中能产生更多的羟基自由基(·OH)。最后利用电极电催化氧化几种典型的有机染料污染物(罗丹明B,亚甲基蓝,酰胺黑10B),COD去除率表明CNT-PbO_2电极具有较好的电催化氧化能力。     

不同金属氧化物膜电极上苯酚的电催化氧化

分别以自制的金属氧化物膜电极Ti/SnO2+Sb2O3、Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2和Ti/SnO2+Sb2O3/RuO2+PbO2为阳极，恒电流电解低浓度苯酚溶液，研究了不同金属氧化物阳极对苯酚电催化氧化过程的影响。实验结果表明：在实验条件下，苯酚溶液在3种金属氧化物膜电极上的电催化氧化过程的宏观动力学符合一级反应动力学规律，但不同金属氧化物阳极上苯酚电催化氧化过程的表观反应速率及电流效率有明显的差异。25℃下苯酚在Ti/SnO2+Sb2O3、Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2和Ti/SnO2+Sb2O3/RuO2+PbO2电极上电催化氧化的表观反应速率常数k分别为6.66×10-2min-1、2.49×10-2min-1和9.76×10-3min-1;瞬时电流效率随电解时间的增长而下降，初始电流效率分别为78.7%、38.9%、13.2%。以Ti/SnO2+Sb2O3电极为阳极电解60 min后，苯酚浓度从初始浓度2.13×10-3mol·L-1降至3.27×10-5mol·L-1，苯酚的转化率达98.5%;而在相同的反应条件下，以Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2和Ti/SnO2+Sb2O3/RuO2+PbO2为阳极时，苯酚的转化率只有82.7%和29.8%。对3种电极在苯酚溶液中的伏安特性的研究表明，Ti/SnO2+Sb2O3电极具有比Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2和Ti/SnO2+Sb2O3/RuO2+PbO2高的析氧电位，因此有利于有机物的氧化和过程电流效率的提高。     

掺硼金刚石电极处理双酚A模拟废水的研究

以双酚A(BPA)为代表的环境内分泌干扰物的广泛使用带来了环境污染和生态健康风险。本实验以BPA为研究对象,对比了BDD电极、Ru O2电极与自制的Ti/Sn O2-Sb和Ti/Sn O2-Sb/Pb O2电极在硫酸钠电解质中电催化降解BPA的效果,研究了电流密度、电解质浓度等因素对BPA降解的影响。结果表明,BDD电极相比于Sn O2、Pb O2和Ru O2电极,对内分泌干扰物BPA电化学处理效果更好;以BDD电极为阳极,Ti板为阴极,电流密度为5m A/cm2,电解质浓度为0.05M Na2SO4时,20mg/L的BPA溶液在两小时内的去除率达到90%以上,TOC的去除率达到56%左右;电流密度增大,去除效果提高,但是电流效率下降;增加Na2SO4的浓度有助于BPA的降解过程。     

探讨不同阳极材料对电催化氧化含酚废水效果的影响

采用高温热分解技术制备Ti/SnO2-Sb2O3、Ti/SnO2-Sb2O3/PbO2和Ti/PbO2电极。通过对三种电极的催化性能进行比较,结果显示Ti/SnO2-Sb2O3电极较其他两种电极具有更好的催化活性和稳定性。以Ti/SnO2-Sb2O3为阳极,钛板为阴极,利用正交实验得出电催化氧化的最优参数为:电压5V、NaCl浓度0.1mol·L-1、pH值7。     

钛基掺锑二氧化锡电极中间层对其电氧化性能的影响

采用电沉积–热氧化法制备含有中间层的钛基锑掺杂二氧化锡电极。研究了在含Sn和Sb(摩尔比9∶1)的乙醇溶液中电沉积制备的中间层对Ti/SnO2–Sb电极表面形貌、组成、电氧化性能和寿命的影响。有中间层和无中间层的Ti/SnO2–Sb电极表面均有龟裂。与无中间层的Ti/SnO2–Sb电极相比,有中间层的Ti/SnO2–Sb电极表面Ti含量较少,Sb、Sn含量较高。有中间层的Ti/SnO2–Sb电极的析氧电位较高,寿命较长,对甲基橙的降解率为94.1%(仅比无中间层的Ti/SnO2–Sb电极低1.3个百分点。     

纳米TiO_2/SMF电极等离子体催化降解油漆废气的研究

针对油漆生产、加工行业产生的主要有机污染物二甲苯,采用低温等离子体催化技术进行降解实验。实验过程中,使用新型材料烧结金属纤维(sintered metal fiber,SMF)作为介质阻挡放电(dielectric barrier discharges,DBD)反应器的放电电极,并对烧结金属纤维电极进行负载纳米Ti O2处理,研究纳米Ti O2/SMF电极对二甲苯的降解效果。结果表明,纳米Ti O2/SMF电极比未处理的SMF取得了更高的降解效率,二甲苯降的解效率最高可达92.1%;并且载气中的氮气可以极大地提高纳米Ti O2/SMF催化电极的催化活性。实验也详细地考察了电压、负载量、载气和湿度对SMF及Ti O2/SMF电极辅助降解二甲苯的影响。     

Ti/MnO2电极制备及对甲醇催化氧化

钛基二氧化锰涂层电极（Ti/MnO₂）被认为是一种有发展前途的阳极材料。本文采用电沉积方法制备了Ti/MnO₂催化电极,并用SEM对电极涂层进行了表征,利用循环伏安、阳极极化和塔菲尔图等电化学方法测试Ti/MnO₂电极的性能,以制备的Ti/MnO₂电极对甲醇进行电催化氧化,探究了电流大小、甲醇浓度、电解时间对甲醇电解率的影响。结果表明：Ti/MnO₂催化电极晶粒分布均匀,裂缝少,能够很好的覆盖钛基体,当电流强度控制在1mA,电解液浓度为0.4mg/mL,电解时间50min时,电极对甲醇的催化氧化活性最高,电解率达85.16%。