粒子填充聚合物基复合材料导热性能的数值模拟

根据电镜照片中观察的微观结构信息,基于两套新设计的算法建立了代表体积元(RVE)模型,基于此模型研究了粒子填充聚合物基复合材料的导热性能与微观结构的关系。通过对电镜照片的处理得到两个参数即稀疏区比重和稀疏区半径,建立了与实际体系相符的具有非均匀粒子分布结构的 RVE模型。制备了氧化铝/高温硫化硅橡胶导热复合材料,并测试了不同填充量下体系的热导率,用以验证模型的有效性。采用有限元方法求解RVE模型得到的热导率预测值与实验值进行对比,结果表明：填料用量在宽范围内预测结果与实验值均吻合很好; 与均匀分布或随机分布相比,存在稀疏区和富集区的非均匀分布的体系具有更高的热导率,这种差异在高填充量下当颗粒间形成导热网链时更为显著;在相同填充量下,不同的粒子空间分布结构可使体系热导率差别很大,是影响体系热导率的关键因素。     

氮化铝填充三元乙丙橡胶复合材料的导热性能

采用随机顺序添加算法(RSA),应用均匀化理论建立了三维代表体积单元(RVE)模型,数值研究了氮化铝均匀分布与随机分布下三元乙丙橡胶复合材料的导热性能。制备了氮化铝(AlN)/三元乙丙橡胶复合材料,并测试了不同填充量下体系的热导率。将数值模拟得到的热导率与实验结果及理论模型进行对比,结果发现,随着氮化铝填充量的增加,导热网链的形成更加容易,复合材料的热导率随之逐步增大;在相同体积分数下,实验测量值最大;均匀分布时的数值结果与Maxwell模型及Hamilton-Crosser模型结果基本一致;填充粒子在基体中的随机性分布会导致热导率的波动,其平均值要高于均匀分布模拟值;随机分布模型模拟结果更贴近实验测量值,可以用来更好地预测球形颗粒填充复合材料的导热性能。     

碳纤维随机填充橡胶复合材料导热性能的数值模拟

运用随机顺序添加算法RSA(Random sequential addition method),基于均匀化理论建立了碳纤维填充橡胶复合材料代表体积单元RVE(Representative volume element)模型,利用有限元方法数值模拟研究了碳纤维对橡胶复合材料导热性能的影响。结果表明:在相同的填充分数下,碳纤维根数对复合材料导热性能的影响较小;合理安排碳纤维空间分布及纤维取向能有效提高复合材料的导热性能;复合材料的导热性随着碳纤维填料含量及长径比的增加而增大;与理论模型相比,基于碳纤维填料随机分布模型所得模拟结果与实验值较接近,尤其在高填充分数时与实验值吻合较好,可以更好地预测纤维填料填充复合材料的导热性能,对制备具有高填充分数的高导热复合材料具有一定的指导意义。     

颗粒填充型聚合物的导热性能与摩擦磨损性能研究

采用蒙特卡罗可控空间分布算法,生成网链构型的三维代表体积单元(RVE)模型,数值研究了非均匀分布下不同组分氮化铝/石墨/银导热硅脂的导热性能。制备了氮化铝、氮化铝/石墨、氮化铝/石墨/银三种填料体系的导热硅脂,并测试所有样品的热导率和体积电阻率。采用往复摩擦磨损试验机对室温下导热硅脂在钢-钢摩擦副上的载流摩擦磨损性能进行研究。利用扫描电子显微镜(SEM)观察金属表面并利用能谱分析仪(EDS)对表面元素成分进行分析。结果表明:导热填料形貌越丰富,硅脂中的导热网络越致密,氮化铝/石墨/银硅脂的最大热导率可达1.623 W/(m·K),可实现在较少填充量下获得较高热导率;氮化铝/石墨/银有限元模型模拟的结果更贴近实验测量值,可以用来预测球状/片状/棒状颗粒填充导热硅脂的导热性能;氮化铝/石墨/银导热硅脂的载流摩擦磨损性能最优,这归结于其导热性能和导电性能协同减轻电弧对金属表面的侵蚀。     

TATB填充高聚物复合材料有效热导率数值模拟

在细观层次上将1,3,5-三氨基-2,4,6-三硝基苯（TATB）/高聚物（TATB/PBX）视为由TATB颗粒、高聚物及微孔隙组成的三相复合材料。采用蒙特卡罗方法,建立了能够反映PBX细观结构的代表体积单元（RVE）模型,该模型可以生成高聚物颗粒和微孔隙随机分布、填充物体积分数和孔隙率任意调整的有限元计算（FEM）模型。研究了TATB填充体积分数、孔隙率和分布对TATB/PBX有效热导率的影响。结果表明：TATB/PBX有效热导率随着TATB体积分数的增加而增大;在相同的TATB填充体积分数下,随着孔隙率的增大,TATB/PBX的有效热导率呈指数减小,但孔隙的空间分布对有效热导率影响不大。模拟值与实验结果具有较好的一致性,证明所建二维RVE三相有限元模型可以用来预测TATB/PBX的有效热导率。     

SiC-BN填料杂化柔性电绝缘高导热材料EI北大核心CSCD

为满足导热高分子材料应用于可穿戴材料领域,文中以热塑性聚氨酯(TPU)为基体设计出柔性电绝缘导热复合材料,使用零维粒状碳化硅(SiC)与二维片状氮化硼(BN)为导热填料搭接密实的导热通路,研究了这2种不同维度导热填料杂化的最佳配比与填料杂化网络的搭接效果。实验结果发现,2%Si C-18%BN-TPU(体积分数)杂化体系的热导率是纯TPU的5倍,较单一填料20%BN-TPU体系热导率进一步提高。1. 5μm SiC可以在BN片层之间有效形成桥接结构,有利于搭接密实的导热通路。此外,研制的TPU-BN-SiC复合导热材料具有良好的电绝缘性和力学性能,可以用于柔性可穿戴材料基板、封装材料等领域。     

BN/HDPE导热塑料的热导率

用粉末混合法制备了氮化硼增强高密聚乙烯塑料,研究了材料内部填料分散状态,填料含量,基体粒径和温度对热导率的影响。结果表明,材料中填料粒子围绕在聚乙烯粒子周围,形成了特殊的网状导热通路;增大填料用量和基体粒径,热导率升高;填料体积用量为30%时体系热导率达0.96 W/m.K,是基体热导率的3倍多。用Y.Agari模型分析了基体粒径对形成导热通路的影响。此外,使用氧化铝短纤维和氮化硼混杂填料能获得更高的热导率。     

AlN/橡胶复合材料等效热导率数值计算

利用计算机生成不同的AlN/橡胶复合材料等效结构单元,基于三维格子玻尔兹曼模型计算了复合材料的等效热导率。实验制备了AlN/橡胶复合材料,并测定了不同填充量下复合材料的热导率,用以验证模型的有效性。将LBM计算结果与实验结果及Maxwell、Bruggeman、Nielsen等模型进行了比较,发现本文数值计算结果与Maxwell模型吻合较好,相比较于Bruggeman模型与Nielsen模型更加接近实验值。研究了AlN颗粒尺寸及分布方式对复合材料导热性能的影响。结果表明,一定体积分数范围内,粒径较小的AlN颗粒填充橡胶复合材料的等效热导率较大,当体积分数增大到20%,粒径较大的复合材料内先开始形成导热网络,大大提高了热导率;随机分布比均匀分布方式下的复合材料的等效热导率大,不同的粒子空间分布结构是影响复合材料热导率的关键因素。     

PA基导热绝缘复合材料的制备及性能研究

以PA6为基体,鳞片石墨、碳化硅晶须、Al2O3颗粒三元复配填料为导热填料,经双螺杆挤出机熔融共混,模压成型制得导热绝缘复合材料。用扫描电子显微镜(SEM)、导热分析仪、超高电阻微电流测试仪和热重分析仪(TGA)对复合材料的微观形貌、导热性能、绝缘性能和热稳定性能进行了表征。结果表明,导热填料均匀分散在聚合物基体中,形成导热网络。随着三元复配填料用量的增加,复合材料热导率升高,表面电阻率和体积电阻率下降,起始分解温度逐渐上升。填料用量为50%(质量分数)时,复合材料的热导率、体积电阻率、起始分解温度分别为1.407W/(m.K)、1.03×1011Ω.cm、344℃。     

高导热环氧树脂的研究进展

封装是电气工程和电子工业的重要组成部分,封装材料是决定封装成败和产品性能的关键因素之一,聚合物封装材料因可靠性与金属和陶瓷相当,成型工艺简单,且具有明显的价格优势,从而成为目前的主流封装材料.环氧树脂(EP)因收缩率小、耐热性好、密封性好及电绝缘性优良等特点,在电子封装材料领域的使用量达90％以上.近些年,随着电力设备功率密度的不断提升,电子器件的微型化以及向高温、高压、高频领域转变的发展趋势,纯环氧树脂0.2 W?m-1?K-1的低热导率使封装后的微细化超大规模集成电路以及电机运行等产生的热量难于释放,导致器件可靠性降低、寿命变短.发展高导热的环氧树脂封装材料成为必然选择.高导热环氧树脂具体包括本征型导热环氧树脂和填充型导热环氧树脂复合材料.当前,有关本征型导热环氧树脂的研究热点是通过化学合成刚性分子链或者容易结晶的小分子单体以及在分子链上引入液晶结构来提高环氧树脂的结晶度,减少声子散射.对于填充型导热环氧树脂而言,主要通过向环氧基体中添加高导热填料以构建导热通路,进而提高复合材料的热导率.但在低填充含量下往往无法构建有效的导热通路,而提高填充量又将影响材料的加工性与力学性能.与简单的共混相比,用高导热纳米填料构建3D框架可以极大地提高聚合物的热传递性能,但一般需要使用特殊工艺去除模板.本文综述了近些年关于环氧树脂导热性能的研究现状,给出了两种类型导热环氧树脂的制备方法,重点分析了提升其热导率的机制.进一步阐述了高导热填料的尺寸、形状、分布形态对填充型导热环氧树脂热导率的影响.最后,结合环氧树脂导热性能研究中存在的一些问题,展望了其未来的发展方向.     

填充型聚合物基复合材料的导电和导热性能

研究了高密度聚乙烯为基体、炭黑和炭纤维为填料复合体系的导电和导热性能。发现当导电填料的含量达到渗流阈值时,复合材料的电导率急剧升高;而在渗流阈值附近,其热导率未出现突变。这表明电导渗流现象不完全是由导电粒子通过物理接触生成导电链所致。其导电机制是相当数量的导电粒子相互发生隧道效应。     

氮化硅/聚苯乙烯复合电子基板材料制备及性能

以Si3N4粉末作为增强组元与颗粒状聚苯乙烯进行复合,用热模压法制备了氮化硅/聚苯乙烯复合电子基板材料。研究了Si3N4含量和聚苯乙烯颗粒大小对复合材料导热性能和介电性能的影响,通过理论分析确定了影响导热性能的主要因素。研究结果表明,随Si3N4含量的增加,复合材料中粉末形成导热网络,复合材料的热导率也随之增加,聚苯乙烯颗粒尺寸越大,复合材料热导率越大。热导率的增加与导热网络的形成有关,增加Si3N4含量和聚苯乙烯颗粒尺寸都有助于导热网络的形成。复合材料的介电常数取决于复合材料体系组元的体积含量。     

颗粒随机分布复合材料的细观构造对有效热传导系数的影响

结合建立的颗粒随机分布复合材料的微结构模型和基于均匀化理论统计的双尺度计算方法, 针对氮化硼颗粒增强高密度聚乙烯(BN/HDPE)复合材料, 研究了颗粒形状、体积分数和空间分布参数等微结构特征对复合材料有效热传导系数的影响。结果表明: 颗粒体积分数的增加将导致有效热传导系数升高; 球形颗粒的位置参数、长椭球颗粒的取向程度都对有效热传导系数有重要影响。数值试验表明, 材料的微结构特征对复合材料的有效热传导系数具有极大影响。     

Strain effects on percolation conduction in conductive particle filled composites

The effect of uniaxial and multiaxial mechanical strain on the electrical conductivity of particle filled polymer composites is investigated in the framework of concentration-driven percolation. For composites consisting of low aspect ratio, rigid conductive particles in a compliant polymer matrix, a simple argument leads to the conclusion that the effective volume fraction of conductive particles (the ratio of total particle volume to the total volume of the deformed composite) plays a dominant role, with conductivity remaining isotropic despite the directional bias of the strain state. As such, conductivity is expected to exhibit classical power, law-dependence on concentration, which in this case takes the form of a strain-dependent effective volume fraction. Consideration of deformation effects on particle agglomerates suggest, however, that particle-to-particle network connections are likely to be affected most significantly along directions experiencing the most severe strains, introducing a directional bias in network connectivity at a higher length scale. To assess the importance of this possible directional bias, random resistor network models are used to study the conductivity of uniaxially strained composites. For conservative assumptions on the severity of the bias in bond probabilities, network conductivities exhibit approximately isotropic, concentration-driven behavior for moderate strains, supporting the predictive utility of the simple percolation conduction-effective volume fraction approach. Further corroboration is provided by experiments in the literature on silicone-graphite composites subjected to uniaxial compressive strain, where good agreement is obtained through moderate strains for the theoretically correct value of the conduction exponent in concentration-driven percolation.     

二维二轴1×1编织复合材料细观结构模型及力学性能有限元分析

考虑纤维束相互挤压及横截面形状变化, 采用纤维束截面六边形假设, 建立了二维二轴1×1编织复合材料的参数化单胞结构模型。通过引入周期性位移边界条件, 基于细观有限元方法, 对编织材料的弹性性能进行预测, 讨论了编织角及纤维体积含量对面内弹性常数的影响, 并分析了典型载荷下单胞细观应力场分布。研究表明: 单胞结构模型有效反映了纤维束的空间构型和交织特征, 实现了不同编织工艺参数下模型的快速建立; 基于单胞有限元模型的弹性性能预测结果与试验结果较为吻合; 模型给出了单胞合理的应力场分布, 为二维编织复合材料的结构优化和损伤预测奠定基础。      

Generalized Bruggeman Formula for the Effective Thermal Conductivity of Particulate Composites with an Interface Layer

Combining the well-known Bruggeman theory and Nan et al. results, formulas for predicting the effective thermal conductivity of anisotropic particulate composites with an interface layer are derived. These formulas are valid for a composite material containing arbitrarily oriented ellipsoidal particles with any aspect ratio, and they can be expected to be suitable mainly for large volume fractions, when the thermal interaction between neighboring particles needs to be considered. Results of the present approach are reduced to simpler formulas for some limiting cases in the particle shape. Theoretical analysis of the effective thermal conductivity as a function of volume fraction and shape of the particles is performed. Comparison of the obtained formulas with previously reported experimental data for the effective thermal conductivity is also presented.     

A homogenization technique for heat transfer in periodic granular materials

A homogenization technique is proposed to simulate the thermal conduction of periodic granular materials in vacuum. The effective thermal conductivity (ETC) and effective volumetric heat capacity (EVHC) can be obtained from the granular represent volume element (RVE) via average techniques: average heat flux and average temperature gradient can be formulated by the positions and heat flows of particles on the boundaries of the RVE as well as of the contact pairs within the RVE. With the thermal boundary condition imposed on the border region around the granular RVE, the ETC of the granular RVE can be computed from the average heat flux and average temperature gradient obtained from thermal discrete element method (DEM) simulations. The simulation results indicate that the ETC of the granular assembly consisting of simple-cubic arranged spheres coincides with the theoretical prediction. The homogenization technique is performed to obtain the ETC of the RVE consisting of random packed particles and the results exhibit the anisotropy of the thermal conduction properties of the RVE. Both the ETC and EVHC obtained are then employed to simulate the thermal conduction procedure in periodic granular materials with finite element analyses, which give the similar results of temperature profile and conduction properties as the DEM simulations.