α径迹法用于分辨高浓铀和Pu微粒的方法研究

擦拭样品微粒分析技术是核保障环境样品分析的一种主要手段,从大量灰尘颗粒中识别并定位含高浓铀(HEU)或含Pu微粒是微粒分析首先需要解决的问题。本文以HEU和Pu微粒为研究对象,建立了用于微粒α径迹测量的样品制备方法,采用CR-39固体径迹探测器为α径迹探测器,测量了不同蚀刻时间2种微粒产生的α径迹星的径迹参数。结果表明:可通过测量径迹短轴与曲率直径并作图来分辨HEU和Pu微粒,该方法对于蚀刻时间大于10 h的微粒径迹星,均能明显分辨,对于径迹非常密集的径迹星,也能准确分辨。     

8 二次离子质谱测定二氧化钚微粒样品的钚同位素比值

含钚微粒中Pu的同位素组成分析是确定Pu的来源的重要信息，这对于核保障、反核走私具有重要意义。本工作研究利用二次离子质谱仪（SIMS）对PuO2微粒样品中的Pu同位素进行精确分析。     

CRM铀微粒的FT-TIMS分析方法研究

在核保障环境取样分析中,对含铀单微粒进行元素和同位素分析是十分重要的。裂变径迹(FT)与热表面电离质谱(TIMS)联用是一种公认的微粒同位素分析技术路线。本文报道了一种改进的FT-TIMS分析方法,方法分为3步：将微粒分散到火棉胶、乙酸异戊酯混合溶液中,然后将溶液平铺在光滑、洁净的玻璃表面上,干燥后形成具有一定厚度的薄膜;将薄膜放入反应堆进行辐照,取出薄膜后将其蚀刻,通过显微镜寻找以及定位铀微粒并将含有铀微粒的部分薄膜分割出来;将分割出来的含有铀微粒的薄膜制样后,用TIMS进行同位素分析。结果表明,这种方法可实现铀微粒的准确定位,有效地解决了铀微粒定位误差问题;同时避免了在微粒转移过程中可能发生的微粒丢失情况;对于CRMU200微粒,²³⁵U/²³⁸U测量值与参考值偏差在2%以内。     

CR-39固体核径迹探测器用于中子测量化学蚀刻参数的优化

通过实验确定了CR-39固体核径迹探测器用于中子测量的化学蚀刻条件。根据有关资料和经验,对蚀刻结果影响较大的三个因子——蚀刻溶液的浓度(mol／L)、温度(℃)和蚀刻时间(h),采用正交试验法,并对正交试验进行补充和验证;通过对实验结果综合分析比较,在NaOH溶液浓度为5．5mol／L、温度70℃时间24h的蚀刻条件下,CR-39固体核径迹探测器对中子所形成的径迹轮廓清晰、大小适度,蚀刻效率高,易于识别和测读,能满足中子测量的需要。     

国产与美国CR－39固体径迹探测器探测中子性能的比较研究

用Ａｍ—Ｂｅ中子源照射国产ＳＹ－２型ＣＲ－３９与美国ＣＲ—３９固体径过探测器，在蚀刻时间较短时，测量它们表面径迹密度与蚀刻时间的变化，求得单位质量ＣＲ－３９中可蚀刻径迹数目，并在蚀刻时间较长时，测量两种ＣＲ－３９表面径迹密度的饱和值，对两种ＣＲ—３９探测器进行对比。测量表明，国产ＳＹ—２型ＣＲ—３９与美国ＣＲ－３９探测快中子的灵敏度在误差范围内符合，它们具有相同的快中子灵敏度。     

4 一体化总中子探测仪的研制

裂变径迹-显微操作技术是定位、转移擦拭样品中含铀微粒的有效技术手段，对于含铀微粒稀少的样品更具优势。本工作研究并建立了利用裂变径迹来寻找含铀微粒、用微操作器对含铀微粒进行转移的方法。     

外测探器中裂变径迹的各种分布

潜伏径迹是进入固体径迹探测器的重带电粒子在其中产生的辐射损伤痕迹;可蚀刻径迹是入射倾角大于临界角θ_C的那部分潜伏径迹;蚀刻后径迹是经过蚀刻剂蚀刻一定时间后在固体经迹探测器中形成的蚀刻坑;可观测径迹是蚀刻后径迹中水平投影大于某最小可观测长度l_(min)的部分。我们用计算模型——分层径迹球法计算外探测器中裂变径迹的各种分布,结果     

基于CR-39固体探测器的粒子识别

为了掌握利用CR-39固体核径迹探测器识别α粒子和质子的方法,应用粒子与物质相互作用理论和径迹蚀刻动力学经验模型,模拟了α粒子和质子在CR-39固体核径迹探测器上的径迹形貌,计算出了3~8 MeV的α粒子和1~9 MeV的质子最佳蚀刻条件。根据对应的最佳蚀刻条件,计算获得的α粒子和质子的径迹直径、灰度值、径迹深度,并据此对相同能量的α粒子和质子、不同能量的α粒子、不同能量的质子进行识别。同时,采用CR-39固体探测器对α粒子(5.48 MeV)和质子(3 MeV)进行了实验测量,在模拟计算所获得的最佳蚀刻条件下,实验测读了α粒子径迹。实验测量得到的α粒子径迹直径与模拟值相差0.36%~9.70%。实验测量的最佳蚀刻时间和模拟的最佳蚀刻时间相差5.60%,这些结果验证了模拟方法的可行性。     

聚碳酸酯快中子反冲径迹的电化学蚀刻研究

我们研制了一台供扩大固体内核径迹用的电化学蚀刻装置。它可以输出电压和频率皆可调的正弦波(电压0—1100伏,频率50—5000赫)。采用聚碳酸酯膜记录快中子引起的反冲核径迹。对径迹蚀刻的几个主要参量如电场强度、频率、蚀刻时间和蚀刻液的浓度等进行了研究,还对聚碳酸酯的中子灵敏度、能量响应、方向响应、径迹稳定性及本底进行了测量。对于180微米厚的聚碳酸酯膜,实验确定的最佳蚀刻条件为:电场强度13.5千伏/厘米,电场交变频率2.5千赫,6N KOH,15℃,5小时。在此条件下,电化学蚀刻的快中子反冲径迹平均直径约为50微米;对~(252)Cf、AmBe、4.0和14.8兆电子伏中子的灵敏度分别是2.7×10~(-7)、1.8×10~(-6)、2.2×10~(-6)和3.7×10~(-6)(径迹/中子);经预蚀刻的本底径迹密度约为8(径迹/厘米~2)。实验表明,固体核径迹探测器电化学蚀刻方法的显著优点是,它能把反冲核径迹放大成清晰可见的放电蚀坑,从而使径迹测量变得相当简单、快速和可靠。     

PETP固体径迹探测器的性能研究

报道了惭烯对苯二酸醌固体核径迹探测器对裂变碎片记录性能的实验研究。在改变温度、蚀刻时间和蚀刻液浓度等条件下测量了裂变碎片迷平均直径的变化。实验结果表明：蚀綮 变化对裂变碎片径迹的影响最大，而浓度和蚀刻的影响不大。同时用低能＾１６Ｏ重离子辐照ＰＥＴＰ探测器，并得到了它的标定曲线。     

CR39探测器的带电粒子能量响应研究

为在神光系列激光装置上开展惯性约束聚变(ICF)带电粒子诊断,通过0.7~10 MeV加速器质子源和241 Am放射性同位素α粒子源完成了CR39探测器的质子和α粒子能量响应实验研究,结合TRIM程序和半经验模型建立了CR39刻蚀动力学模拟程序,模拟分析了p、D、T和α粒子在正入射和斜入射条件下CR39的径迹形状与能量响应特征,对多种ICF带电粒子谱仪的CR39探测器单元的设计提出了优化方案。     

SIMS微粒分析制样装置研制

二次离子质谱(SIMS)微粒分析的目的是通过分析擦拭样品中的单个感兴趣微粒的同位素比来探知未申报核活动,将擦拭样品上的微粒回收到样品垫上是整个分析流程的第一步,微粒回收率直接影响其对未申报核活动的探知能力。本工作以空气动力学理论计算为基础,采用空气动力学模拟软件对微粒在回收装置内的运动状况进行了模拟,以此设计优化了回收装置结构,研究了在样品垫上附加捕集材料以提高回收率的方法。结果表明：新型擦拭样品回收装置回收率稳定、回收区域集中、微粒分散性较好。对于1 μm的含铀微粒,在不考虑棉布残余含铀微粒的情况下,微粒回收率约为70%,与软件模拟结果一致,在考虑棉布上残余含铀微粒的情况下,微粒回收率约为45%;采用阿皮松作为捕集材料能有效提高微粒回收率,而较长的烘烤时间、较高的烘烤温度能有效降低多原子离子带来的本底干扰,此时其对微粒主同位素分析的影响可忽略。     

基于热电离质谱的单微粒铀同位素分析方法比较

在核保障中,测定擦拭样品单微粒中铀同位素比可为探测未申报或隐匿的核活动提供重要的信息。裂变径迹 热电离质谱（FT TIMS）是该领域中的主流技术之一,近年来提出了一种新技术——扫描电子显微镜 热电离质谱（SEM TIMS）。本文通过对标准微粒样品的测定系统评估比较了该两种方法。该两种方法的测量结果均与标准微粒的参考值吻合较好,FT TIMS易于寻找、定位易裂变核素,对高浓铀具有极高的灵敏度。SEM TIMS则更易于同步开展含铀微粒形貌学和元素组成等分析,可视作FT TIMS有益的补充。     

用于铀微粒年龄测量的铀钍氧化物混合微粒SIMS测量研究

放射性材料的年龄信息是一项重要的溯源指纹特征,铀微粒年龄测量研究对于核取证技术应用具有重要意义。本工作通过使用二次离子质谱（SIMS）、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量自制单分散铀钍氧化物混合微粒获得了单个微米级微粒中铀钍比值的相对灵敏度因子（RSF_Th/U）,结合扫描电子显微镜（SEM）等常规分析技术,确定了最佳测量条件,探索了微米级铀钍混合微粒的SIMS测量方法。测量结果表明,对于粒径为2~3 μm的混合微粒,不同微粒间²³²Th/²³⁸U比值的相对标准偏差小于3%(n=12),平均RSF_Th/U为1.259±0.032。通过测量年龄已知的铀同位素固体标准物质CRM970对RSF_Th/U进行了验证。结果表明,对于粒径为5~10 μm的CRM970铀粉末样品,年龄测量结果准确,相对标准偏差为3%(n=16)。该方法受干扰信号影响较小,测量结果稳定,可用于微米级铀微粒年龄的测量。     

扫描电子显微镜结合热电离质谱测定单微粒中铀同位素比值

单微粒铀同位素分析是核保障环境监测技术的重要手段。作为现阶段应用最可靠且广泛的微粒分析技术之一,裂变径迹-热电离质谱(FT-TIMS)技术需依赖反应堆辐照,分析步骤繁琐,效率较低。扫描电子显微镜结合热电离质谱(SEM-TIMS)在保持原有TIMS的高测量精密度的同时,由扫描电子显微镜结合X射线能量色散谱仪(SEM-EDX)完成含铀微粒的寻找和鉴别,由微操作系统进行微粒转移,缩短了分析流程,提高了分析效率。本文应用建立的SEM-TIMS分析方法对已知同位素组成的单分散铀氧化物标准微粒进行了测量,测量结果与其标称值一致。     

基于伴随粒子的快中子成像系统角分辨研究

不同于传统的快中子成像系统，采用伴随粒子成像技术无需机械准直即可消除大部分γ射线和散射中子的干扰，实现对厚重物体的高对比度成像。角分辨是影响系统成像质量的一项重要参数。通过理论分析，研究了入射离子的初始动量、靶点尺寸和探测器空间分辨等多个因素对系统角分辨的影响。利用基于GEANT4的模拟程序，计算了不同参数下被标记中子出射角分布的二维图像。分析及模拟结果表明，靶点直径和α探测器空间分辨率是影响角分辨的重要因素。为满足系统角分辨小于1°的设计目标，入射离子的初始动量变化范围应较小，靶点直径应小于1 mm，同时α探测器的空间分辨率应小于0.5 mm。     

Biased Selection of Particle Flight Directions as a Variance Reduction Technique in Monte Carlo Calculations

As a practical variance reduction technique applicable to Monte Carlo shielding calculations, the present article shows a new simple biased sampling technique on particle flight directions. Scattered particles not directed towards the detector positions are killed if they are not so important, that is, if the particle weights are sufficiently small compared to the source weight. In this way, we can reduce the sample size required for obtaining an accurate estimate for the detector response.

The present technique was incorporated into the multigroup neutron and γ-ray transport code MORSE, and sample calculations were performed on spherical fast neutron systems. The results have shown that this biased technique is effective for dealing with neutron multiplication as well as neutron transmission problems. The neutron flux or the effective multiplication factor of a nuclear reactor is estimated more accurately than from the method of path-length stretching with about the same computation time. In addition, it is shown that the flight-direction biasing can further effectively be used by combining it with other variance reduction techniques.     

On the long standing question of nuclear track etch induction time: Surface-cap model

Using a systematic set of experiments, nuclear track etch induction time measurements in a widely used CR-39 detector were completed for accessible track-forming particles (fission fragments, 5.2 MeV alpha particles and 5.9 MeV antiprotons). Results of the present work are compared with appropriately selected published results. The possibility of the use of etch induction time for charged particle identification is evaluated. Analysis of experimental results along with the use of well-established theoretical concepts yielded a model about delay in the start of chemical etching of nuclear tracks. The suggested model proposes the formation of a surface-cap (top segment) in each nuclear track consisting of chemically modified material with almost same or even higher resistance to chemical etching compared with bulk material of the track detector. Existing track formation models are reviewed very briefly, which provide one of the two bases of the proposed model. The other basis of the model is the general behavior of hot or energised material having a connection with an environment containing a number of species like ordinary air. Another reason for the delay in the start of etching is suggested as the absence of localization of etching atoms/molecules, which is present during etching at depth along the latent track.     

基于真实细胞模型的低能α粒子辐照模拟研究

本文以人体上皮细胞为模版,利用Geant4、ROOT模拟α粒子能量沉积的微观过程和空间行为,对次级电子的产生及相互作用事件等进行描述,并针对细胞形态结构特异性,对不同能量、不同生物学分布、特定源 靶组合下α粒子在真实细胞体元模型中的微观剂量特征进行研究,获取了低能α粒子物理径迹结构、次级电子作用点的径向空间分布、次级电子能谱分布、单次事件比能分布、亚细胞S值等特征量。结合计算结果分析了α粒子在亚细胞水平上的微剂量学特征变化及影响规律,实现了对特定结构亚细胞水平微观剂量特征的定量描述。     

关联α粒子探测器设计和性能研究

关联粒子成像技术（API）是进行爆炸物检测和有源核查的重要手段，而关联α粒子探测器的空间分辨和时间分辨直接决定成像系统的空间分辨能力。本文依托中国原子能科学研究院核数据重点实验室移动中子发生器，结合具有快时间响应的ZnO：Ga与最新的位置灵敏光电倍增管(PSPMT)H13700，设计可用于API的关联α粒子探测器系统。通过SCDC-TCOG将256路信号简化为4路信号，利用数字化仪对信号进行采集分析。通过离线实验对关联粒子探测器的时间性能和空间分辨性能进行了测试。利用刀口法测得空间分辨好于1 mm，并通过狭缝法和栅条法进行了验证。通过测量²⁵²Cf裂变碎片和瞬发伽马符合测量获得系统时间分辨好于1 ns，达到了应用需求。