利用锶特效树脂和正比计数器同时快速分析89Sr和90Sr

本文建立了利用锶特效树脂分离后采用正比计数器进行2次测量从而同时并快速获得⁸⁹Sr和⁹⁰Sr含量的方法,研究了⁹⁰Y的生长因子及⁸⁹Sr/⁹⁰Sr活度比对⁸⁹Sr和⁹⁰Sr测量结果的影响。结果表明,增大⁹⁰Y的生长因子,更有利于准确获得⁸⁹Sr和⁹⁰Sr的活度。将本方法应用于⁸⁹Sr/⁹⁰Sr活度比为0.22～21.8样品中⁸⁹Sr和⁹⁰Sr的分析,测量值与掺标值的相对偏差小于±30%;不确定度分析表明,一个核素的不确定度将随另一核素活度比或活度的增加而增加。IAEA能力验证样品的分析结果显示,⁸⁹Sr和⁹⁰Sr测量值与指定值的相对偏差最大为7.44%,证实了本方法的准确性。     

90Sr在SuperLig®620固相萃取颗粒上的吸附性能研究

为了建立SuperLig^®620分离水中⁹⁰Sr的方法,研究了接触时间、硝酸酸度、柠檬酸铵浓度、干扰核素等对⁹⁰Sr在SuperLig^®620固相萃取颗粒上分配系数K_d的影响。在0.1 mol/L HNO₃介质中,接触时间大于30 min时,K_d大于1 000 mL/g。在c(H⁺)＞1 mmol/L时,SuperLig^®620不吸附¹³⁷Cs、²³⁹Pu、⁹⁰Y,但可吸附¹³³Ba。通过调节解吸时柠檬酸铵的浓度,可排除¹³³Ba对⁹⁰Sr分离的干扰。研究了SuperLig^®620色层柱分离水中⁹⁰Sr的方法,将样品调节至0.1 mol/L HNO₃上柱,首先用10V_c（柱体积V_c＝0.1 mL）0.1 mol/L HNO₃洗涤杂质,然后依次用9V_c 0.1 mol/L柠檬酸铵、13V_c 1.8 mol/L柠檬酸铵解吸⁹⁰Sr、¹³³Ba。该流程对⁹⁰Sr的回收率大于99%,对主要干扰核素的去污因子大于3×10³,适用于环境水中⁹⁰Sr的分析。     

SuperLig®620用于水中90Sr含量的监测方法研究

为实现水中⁹⁰Sr的连续监测,利用SuperLig®620固相萃取颗粒从水中选择性分离和富集⁹⁰Sr,并通过塑料闪烁体测量SuperLig®620色层柱上⁹⁰Sr的含量。研究了0.2 mg/L Sr-0.01 mol/L HNO₃介质下,⁹⁰Sr在SuperLig®620色层柱上的动态平衡。结果表明,吸附平衡时⁹⁰Sr在两相间的浓度呈正比,因此通过测量柱上⁹⁰Sr的含量可得到水中⁹⁰Sr的浓度。所建立的方法对⁹⁰Sr的探测效率和最小可探测活度分别为21.3%和2.6 Bq/L,对某低放废水中⁹⁰Sr的分析误差小于20%。     

萃取色层法测定90Sr时消除210Bi干扰的修正方法

²¹⁰Bi是环境样品分析⁹⁰Sr过程中最重要的干扰核素之一。在二（2-乙基己基）磷酸酯(Bis（2-ethylhexyl）phosphate,HDEHP)萃取色层法分析⁹⁰Sr过程中,通过对淋洗液分段收集、测量并绘制淋洗曲线,发现铋、钇完全被吸附在色层柱上且二者无法完全分离,导致⁹⁰Sr测量结果偏高。对于部分环境样品（如土壤、气溶胶等）,²¹⁰Pb-²¹⁰Bi的含量远高于⁹⁰Sr-⁹⁰Y,必须采取进一步的除铋措施。过柱分离后残留的²¹⁰Bi可以通过Bi₂S₃沉淀的方法去除;未进行Bi₂S₃沉淀除铋或除铋不完全时²¹⁰Bi仍有残留。因此推荐一种利用衰变规律通过对样品源重复测量、运用公式修正的方法消除²¹⁰Bi干扰。试验结果表明：²¹⁰Bi与<...     

液闪谱仪对90Sr和90Y的测量方法研究

使用Sr-Spec树脂对⁹⁰Sr-⁹⁰Y进行分离后采用液闪谱仪对⁹⁰Sr和⁹⁰Y的效率刻度和猝灭校正进行了系统研究,确定了⁹⁰Y效率刻度所用化学回收率,考察了闪烁液种类、载体加入、烘干处理、放置时间、化学猝灭对⁹⁰Sr和⁹⁰Y效率刻度的影响及其校正方法。结果表明：GoldStar LT²闪烁液适用于⁹⁰Sr和⁹⁰Y的测量,⁹⁰Sr刻度源是否烘干和⁹⁰Y刻度源有无钇载体对切伦科夫效率刻度无影响;⁹⁰Y的效率刻度应在⁹⁰Sr-⁹⁰Y分离后10 h内完成,并且有无钇载体对⁹⁰Y的液闪测量效率无影响;⁹⁰Sr的刻度源应经过烘干处理,也应在⁹⁰Sr-⁹⁰Y分离后10 h内完成测量。当待测样品与效率刻度源的制备方法相同,且待测样品的SQP(E)值在偏离标准样品SQP(E)值8.9%范围内时,可直接使用相对测量法。     

放射性核素锶的吸附法研究进展

放射性核素⁹⁰Sr是核工业生产过程中最常见的污染核素,吸附法是处理放射性核素⁹⁰Sr污染的重要方法。本文介绍了常用的吸附⁹⁰Sr的方法,如离子交换法、络合/螯合吸附法、静电吸附法、表面与多孔吸附法等,并比较了各自的优劣,以期对采用吸附法处理放射性核素的工艺过程提供参考。     

济南微堆退役场址的终态检测

采用γ谱测量和低本底β谱测量的方法对济南微堆退役场址中¹³⁷Cs、⁶⁰Co、⁶⁵Zn和⁹⁰Sr的放射性水平进行了终态检测。所有样品中均未检测出⁶⁵Zn;水池中⁶⁰Co的最高值在原堆芯正下方的池底,达49.3 Bq/kg,由中子活化而产生;其他检测单元中,¹³⁷Cs、⁶⁰Co和⁹⁰Sr的最高值分别为5.7、6.8和8.1 Bq/kg,分别出现在运输通道、堆厅和土壤中,这些核素可能为退役活动污染所致。检测结果表明：所有样品的放射性水平均低于基于年有效剂量为10 μSv所导出的清洁解控水平和可接受水平,其中大部分样品接近本底水平。检测方法对¹³⁷Cs、⁶⁰Co和⁶⁵Zn的探测下限分别为1.1、1.0和1.3 Bq/kg,检测结果的不确定度小于33.0%,标准物质GBW08304a的测量值与标准值的相对偏差小于3%。     

2009-2011年和2015-2018年阳江核电站外围 地表水、饮用水的90Sr放射性水平监测

采用国家标准《水和生物样品灰中锶-90的放射化学分析方法》萃取色层法/发烟硝酸沉淀法对阳江核电站运行前后其周围环境地表水、饮用水的⁹⁰Sr放射性水平进行了监测。监测结果表明,阳江核电站运行前后其周围环境地表水、饮用水中⁹⁰Sr活度浓度总体在同一水平,且与对照点⁹⁰Sr放射性水平相当。     

核设施液态流出物中90Sr的自动化放化分析系统

以固相萃取片富集和纯化Sr，以盖革计数器定量测量片上⁹⁰Sr含量，结合电磁阀、可编程逻辑控制器等，研制了核设施液态流出物中⁹⁰Sr自动化分析系统。该系统实现了取样、⁹⁰Sr富集和纯化、⁹⁰Sr活度测量的全过程自动化。样品分析时间约30 min，探测限低于1 Bq/L，可满足核设施液态流出物中⁹⁰Sr的分析要求。     

核设施液态流出物中90Sr的 自动化放化分析系统

以固相萃取片富集和纯化Sr，以盖革计数器定量测量片上⁹⁰Sr含量，结合电磁阀、可编程逻辑控制器等，研制了核设施液态流出物中⁹⁰Sr自动化分析系统。该系统实现了取样、⁹⁰Sr富集和纯化、⁹⁰Sr活度测量的全过程自动化。样品分析时间约30 min，探测限低于1 Bq/L，可满足核设施液态流出物中⁹⁰Sr的分析要求。     

核电厂周围液态有毒化学品类外部人为事件危险源评价方法研究

核电厂附近如果存在有毒化学品类潜在危险源,可能会对核电厂的安全构成严重威胁,因此在核电厂外部人为事件影响分析评价时必须评估其是否会对核电厂安全构成潜在影响。对于核电厂周围液态有毒化学品类潜在危险源,可采用筛选距离值的方法进行初步筛查。对于无法筛查掉的危险源,由于相关的核安全法规和导则中未给出针对有毒化学品类潜在危险源的具体评价方法,通过对国内外相关标准和文献的分析研究,提出了一套有毒液体危险化学品对核电厂影响的评价方法:首先采用适当的事故泄漏模型计算出泄漏量和蒸发量,再采用适当的扩散模型计算出到达核电厂处的浓度,最后通过与毒性浓度限值比较,判断是否会对核电厂安全构成潜在危险。本文提出的分析和评价方法可为核电厂周围有毒化学品类外部人为事件潜在危险源的影响评价提供参考。     

生物样品中~(90)Sr快速检测

为对生物样品中~(90)Sr进行快速有效地检测和缩短检测周期,本研究采用新型Sr·Spec固相萃取树脂对生物样品中~(90)Sr进行分离纯化,结合硝酸消解预处理、碳酸盐沉淀、低本底α/β测量等,通过大量实验验证,建立了一种生物样品中~(90)Sr的快速检测分析方法。该方法直接对~(90)Sr进行富集分离和测量,省去~(90)Sr与90Y平衡时间,检测周期大幅缩短,对Sr化学回收率约为80%。     

低水平环境水样中~(90)Sr含量的测定

为了加强对低于国标规定的探测下限(10 mBq/L)的低水平环境水样中90Sr含量的监测,对国标GB6766—1986《水中90Sr放射化学分析方法二-(2-乙基己基)磷酸萃取色层法》中90Sr含量测定条件进行了优化和细化。以P204树脂为分离柱分离90Sr和90Y,观察了水样取样体积,水样、探测效率和电镀源校正测量时在低本底α、β测量仪上测量时间的选择,水样前处理时加入饱和草酸溶液和调溶液pH先后顺序对形成沉淀的影响。测量条件优化后,探测下限可达到0.36 mBq/L,低于国标规定的测量下限10 mBq/L;对低水平环境水样中90Sr含量测量的加标回收率为89.8%～124.0%。以上结果说明,测量条件优化后,方法的准确度良好,可达到对低水平环境水样中90Sr含量(含低水平水样)准确测量的目的。     

不同淬灭水平混合~(90)Sr/~(90)Y液闪谱的简易拟合方法

针对不同淬灭水平混合~(90)Sr/~(90)Y液闪谱,利用Origin软件建立了基于非对称双S函数的简易拟合方法。由于常用外标准淬灭指数受外标准谱的统计涨落影响(测定高活度样品时可能会产生显著误差),因此根据~(90)Y样品液闪谱特征自定义了不受样品活度影响的淬灭指数。利用该淬灭指数和不同淬灭水平~(90)Y样品的液闪谱,将~(90)Y液闪谱位置和形状参数与自定义淬灭指数进行关联,并在此基础上完成了不同淬灭水平混合~(90)Sr/~(90)Y液闪谱的解析,解析结果与实验结果符合良好。该法有望用于同时测定不同淬灭水平样品中几种放射性核素的活度。     

用液闪直接测量核设施周围环境中的氚

某些核设施运行时会释放氚,从而引起周围环境中氚活度浓度水平的变化。对核设施周边区域空气、地下水、雨水和海水样品中的氚分别用内标准法(简称“内标法”)和外标准淬灭指示参数法(简称“外标法”)进行了液闪测量。两种标准方法测量数据的相对偏差在-4.0%～4.0%。根据内标法的探测效率与仪器给出的淬灭指示参数制作了4种环境水样的淬灭校正曲线。在环境样品测量中,内标法和外标法的探测效率最大差值约为1.6%,痕量¹⁴C和其它β放射性核素对³H的计数率影响可忽略。对探测效率为21.5%～24.5%无严重淬灭的样品,用液闪直接测量并根据外标法的淬灭校正曲线计算氚活度浓度,相对偏差在-6.35%～4.41%,基本可满足核设施氚常规监测的要求。     

塑料闪烁光纤阵列探测器研制及验证

为解决污染土壤中90Sr的快速、直接测定难题,研制了塑料闪烁光纤阵列探测器,通过塑料闪烁光纤空间排布设计、多路信号分析逻辑设定,实现从β、γ及宇宙射线信号中甄别出90Sr 90Y衰变的β射线信号,完成了土壤中90Sr的直接测量。探测器本底计数率为198 s-1,90Sr探测效率为14%,最小可探测活度为018 Bq/g（5 min）,测量净计数率与参考土壤90Sr比活度呈线性关系,拟合优度为0999。测量了极低放污染土壤,通过添加定量的90Sr再次测量方式对结果进行验证,测量值与参考值符合较好。塑料闪烁光纤阵列探测器测量速度快、准确度高,可用于核设施退役、环境普查等大规模土壤样品90Sr快速、直接测定。     

Theoretical Study on New Bias Factor Methods to Effectively Use Critical Experiments for Improvement of Prediction Accuracy of Neutronic Characteristics

Extended bias factor methods are proposed with two new concepts, the LC method and the PE method, in order to effectively use critical experiments and to enhance the applicability of the bias factor method for the improvement of the prediction accuracy of neutronic characteristics of a target core. Both methods utilize a number of critical experimental results and produce a semifictitious experimental value with them. The LC and PE methods define the semifictitious experimental values by a linear combination of experimental values and the product of exponentiated experimental values, respectively, and the corresponding semifictitious calculation values by those of calculation values. A bias factor is defined by the ratio of the semifictitious experimental value to the semifictitious calculation value in both methods. We formulate how to determine weights for the LC method and exponents for the PE method in order to minimize the variance of the design prediction value obtained by multiplying the design calculation value by the bias factor. From a theoretical comparison of these new methods with the conventional method which utilizes a single experimental result and the generalized bias factor method which was previously proposed to utilize a number of experimental results, it is concluded that the PE method is the most useful method for improving the prediction accuracy. The main advantages of the PE method are summarized as follows. The prediction accuracy is necessarily improved compared with the design calculation value even when experimental results include large experimental errors. This is a special feature that the other methods do not have. The prediction accuracy is most effectively improved by utilizing all the experimental results. From these facts, it can be said that the PE method effectively utilizes all the experimental results and has a possibility to make a full-scale-mockup experiment unnecessary with the use of existing and future benchmark experiments.