电感耦合等离子体质谱测定铀样品年龄方法研究

铀样品年龄与生产时间密切相关，是核法证学调查核材料来源属性的一个重要参数。本文研究建立了利用²³⁰Th/²³⁴U原子数比测定铀样品年龄的分析方法。分别用²²⁹Th和²³³U稀释剂进行铀样品同位素稀释，利用TEVA树脂对样品中的铀和钍进行分离处理，用多接收电感耦合等离子体质谱测量²²⁹Th/²³⁰Th和²³³U/²³⁴U原子数比，根据铀年龄计算公式通过²³⁰Th/²³⁴U原子数比可得到样品的铀年龄。采用该方法对CRM U850和U010标准样品进行了年龄测定，结果与美国劳伦斯·利弗莫尔国家实验室的测量结果一致，但较实际年龄偏大，可能是由于生产时纯化过程不完全，导致有残留的²³⁰Th在样品中。本文所建立的方法可用于铀样品²³⁰Th-²³⁴U模型年龄的测定，为核法证学调查提供重要信息。     

堆后铀产品中232U测定方法研究

²³²U是燃料元件制造中需严格控制的铀同位素,为此,需建立一种准确的测量方法。本工作建立了一种α谱仪和质谱法相结合测定铀产品中²³²U含量的新方法。采用质谱法测量²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U与²³⁸U的同位素丰度比,α谱仪测量²³²U的活度和²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U、²³⁸U的总活度,即可计算出铀产品中²³²U的浓度。对于²³²U含量为1.118 ng/g的样品,16次测定数据的相对标准偏差为3.43%,证明该测量方法有效,可应用于实际样品的分析测定。     

多接收电感耦合等离子体质谱法测量痕量钚同位素

The isotopic analysis of 232Pu plutonium in 5×10-12 g/g samples using a multi-collector inductively coupled plasma mass spectrometry (MC-ICPMS) is described. IRMM-290b and uranium (UTB750) were used to correct the metrical data, and the analytical precision is about 0.5%.     

动态法-多接收电感耦合等离子体质谱测量痕量钚同位素丰度

^239Pu和^240Pu的相对含量与钚的级别及其来源密切相关。由于环境样品中钚的含量一般低至皮克甚至亚皮克量级，MC—ICP—MS测量^240Pu和^239Pu时需选用离子计数器来接收钚的束流。离子计数器之间的效率差异和质谱仪器固有的质量偏倚是影响准确分析钚同位素丰度比的两个主要因素。由于缺乏^240Pu／^239Pu的同位素标准物质，只能采用现有的^242Pu/^239Pu同位素标准来保持数据的溯源性。     

色层分离/多接收电感耦合等离子体质谱法准确测量大量铀中痕量钚丰度比值

本工作研究采用TBP色层柱与7402季铵盐色层柱组合的萃取色层法实现对大量铀中痕量钚的分离。实验考察了影响分离效果的各种因素,确定了分离流程。对0.1g铀和6×10-9g钚样品,该分离流程对铀的去污因子为107,钚的收率大于98%。这一结果满足了在MC-ICP-MS上准确测量大量铀中痕量钚     

多接收电感耦合等离子体质谱测定182Hf/180Hf的方法研究

¹⁸²Hf is an important radionuclide for nuclear research and supernova explosions. The reference material of ¹⁸²Hf/¹⁸⁰Hf is especially important, but not yet available. Considering the demands of nuclear science research an development, a method was developed to measure the ratio of ¹⁸²Hf/¹⁸⁰Hf with high-precision by using multi-collector inductively plasma mass spectrometry (MC-ICP-MS). The operating parameters of MC-ICP-MS were optimized. Isobar interference and mass bias were studied. The measurement result of the ratio of ¹⁸²Hf/¹⁸⁰Hf was obtained based on deducting the interference of isobaric ¹⁸²W.     

铀矿石浓缩物的核法证学地理溯源研究现状

自20世纪90年代初开展核法证研究以来的近30年中,核法证学在分析方法、数据处理、溯源等方面都取得了重大进展,确定了铀同位素、稀土元素（REE）分布模式,Sr和Nd同位素丰度、部分杂质元素含量等可作为有效的地理溯源特征指纹信息。铀矿石浓缩物（UOC）地理溯源需结合地球化学知识寻找特征指纹信息,结合多元统计等数据处理技术对未知UOC样品的产地信息进行溯源。基于近年来的研究成果,本文对UOC的核法证地理溯源进行了详细论述,包括地理溯源特征属性分类、铀矿冶工艺对特征属性的影响、溯源案例等,以推动UOC核法证地理溯源领域的研究。     

Nd同位素溯源铀矿石浓缩物产地研究

铀矿石浓缩物(UOC)是核法证学中溯源研究的核材料之一,通过测量其中Nd同位素丰度比能提供地理指示信息。本文基于TRU树脂对铀和稀土元素的吸附特性,通过条件实验获得了最佳淋洗酸度和体积,分离稀土元素和大量铀基体;利用LN树脂分离镧系元素的特性,分离具有同量异位素干扰的Sm,使用TRU和LN树脂联用方式有效分离了Nd,建立了一种能分离UOC中U、Sm和Nd的方法。应用该方法对UOC样品进行多次测量,洗脱液中U含量低于5 ng/g,有效实现了UOC中大量U与微量Nd的分离。采用多接收电感耦合等离子质谱对Nd同位素进行测量,测量精度达0.002%,满足Nd同位素测量需求。该方法已用于实际UOC样品中的Nd分离,并进行了初步溯源研究。     

电感耦合等离子体质谱、热电离质谱和二次离子质谱技术在核工业中的新进展

结合实例,回顾并展望了电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、热电离质谱(TIMS)和二次离子质谱(SIMS)技术的应用进展,特别是在核工业领域中的进展。讨论了未来相关质谱技术的发展方向,并指出目前存在的主要问题,探讨了可能的解决方案。     

铀矿石浓缩物的地理溯源特征属性分析技术研究现状

近年来随着核法证分析技术的发展，基本确定了铀同位素、稀土元素（REE）分布模式、Sr和Nd同位素丰度、部分杂质元素含量等为铀矿石浓缩物（UOC）地理溯源特征指纹，高准确性、高精度的分析方法为溯源提供了技术支撑。主要的技术发展体现在，根据不同类型的UOC样品采用不同的溶解及化学分离方法，先进质谱技术发展在UOC中铀及杂质的含量及同位素等地理特征属性测量中的应用，及基体一致的UOC标准样品在溶解、分离、测量全过程中质量控制的保障。为推动核化学、地质化学等在核法证技术中的应用，本文基于近年来国内外的研究成果，对UOC的核法证地理溯源分析技术发展、数据处理进行了详细论述。