Zr掺杂g-C3N4光催化降解有机污染物

以盐酸胍为前驱体，硝酸锆为锆源，通过热聚合法制备了Zr掺杂的Zr/g-C3N4光催化剂。运用XRD、SEM、UV-Vis DRS、PL、XPS、BET等手段对催化剂的结构、形貌、光学性能进行了表征分析。结果表明：Zr掺杂改性的Zr/g-C3N4光催化剂拓宽了可见光的吸收，增大了比表面积，且降低了光生电子-空穴的复合率，具有较好的光催化活性。可见光照射下，在60 min内，5Zr/g-C3N4对罗丹明B（RhB）的光催化降解率达99.29%，光催化降解过程符合一级动力学方程，其速率常数k= 0.08647 min-1，是纯g-C3N4的8.3倍。捕获剂实验发现降解RhB的主要活性物种为超氧自由基，并推测了可能的反应机理。     

光催化材料石墨相氮化碳的合成、改性及应用

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)作为一种对环境温和的半导体材料,在光催化领域具有良好的应用前景。但是,纯g-C₃N₄因比表面积小、光生载流子分离难等缺点影响了其光催化性能,限制了其大规模应用,因此对g-C₃N₄进行改性使其光催化性能得到提升具有重要意义。从合成方法和改性策略出发,综述了近年来g-C₃N₄光催化剂的研究进展,并总结了g-C₃N₄光催化剂在废水处理降解污染物、产H₂及产H₂O₂等领域的应用发展。结果表明,改性后的g-C₃N₄光催化剂性能得到了巨大的提升。最后,对g-C₃N₄的发展方向进行了展望。     

新型全光谱响应W18O49/g-C3N4异质结催化剂的构建及光催化降解有机染料性能研究

太阳光中有一多半是红外光,而利用红外光的光催化反应却鲜有报道.本研究制备了一种全光谱响应的W18 O49/g-C3 N4异质结催化剂,并考察了催化剂光降解罗丹明B(RhB)的性能.采用X射线衍射(XRD)、氮气吸附、紫外-可见-近红外(UV-Vis-NIR)光谱、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、荧光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)和电化学阻抗谱(EIS)等手段对催化剂进行了表征.结果显示制备的催化剂对250～1800 nm范围内的光均显示出较强的吸收.制备的异质结催化剂对RhB的降解速率常数达到0.0159 min-1,分别是纯g-C3 N4和W18 O49的5.3倍、11.4倍,且具有优异的催化稳定性.W18 O49一方面作为红外光吸收材料,提高了催化剂对光的吸收利用,另一方面与g-C3 N4组成异质结催化剂,显著提高了光生电荷分离效率.此外,本研究还考察了W18 O49/g-C3 N4异质结催化剂降解RhB可能的反应机理.     

石墨相氮化碳光催化剂的研究进展

光催化技术的发展日益成熟,其中石墨氮化碳(g?C₃N₄)作为一种能够响应可见光的非金属催化剂,因其具有可调节的能带结构,较高的物理化学稳定性以及环境友好等特点,在太阳能转换和环保领域得到了广泛的关注,成为新的研究热点。但是其自身也存在一些缺陷,例如比表面积小、光生电子空穴对易复合、光能利用率不高等,限制了g?C₃N₄在实际生产生活中的应用。因此结合国内外g?C₃N₄领域的发展和研究成果,从发展过程、合成方法、改性优化、性能应用等方面对g?C₃N₄进行了总结,并对如何进一步提高g?C₃N₄性能进行了展望。     

硫酸根改性g-C3N4的制备及其催化性能

采用酸水热后处理法制备了具有优异光催化合成双氧水性能的硫酸根改性石墨相氮化碳纳米棒催化剂。采用XRD、N_2吸附脱附、UV-Vis、FTIR、SEM、XPS、TPD、EIS及荧光光谱对催化剂进行表征。结果显示:硫酸根的引入改变了催化剂的结构性质、光学性质和氧气吸附能力。以高压钠灯为光源,乙二胺四乙酸为空穴捕获剂,所制备的硫酸根改性氮化碳催化剂的双氧水平衡浓度为2.7 mmol/L,是纯氮化碳的2.7倍。所制备的硫酸根改性氮化碳催化剂的双氧水平衡浓度为2.7 mmol/L,是纯氮化碳的2.7倍。     

木棉纤维改性氮化碳光催化降解有机污染物

采用一步热解法制备了木棉纤维（KF）改性的石墨相氮化碳（g-C₃N₄）催化剂,并考察了催化剂光催化降解有机污染物的性能。采用XRD、UV-Vis DRS、FT-IR、TEM、XPS、N₂吸附-脱附、PL表征对催化剂进行了结构、形貌、光学性能测试。结果表明,KF改性可以提高催化剂的比表面积,更大的比表面积可以提供更多的活性位点来参与光催化降解过程。UV-Vis DRS结果表明KF改性可以缩小催化剂的禁带宽度,提高催化剂对光能的吸收。在可见光下,KF改性的g-C₃N₄基催化剂对苯酚降解速率常数为0.259 h^-1,是纯g-C₃N₄的4.2倍,且具有优异的催化稳定性和结构稳定性。     

碱金属改性g-C3N4及其对氮气吸附影响的理论研究

研究了碱金属改性对g-C₃N₄光催化剂的影响,利用密度泛函理论从几何和电子结构的角度阐述了不同碱金属改性对提高光催化活性的微观机理。结果表明,Li、Na、K、Rb原子随着核外电子层数的增加,碱金属和g-C₃N₄的结合能越来越弱,对g-C₃N₄结构的影响也越来越弱。电子结构分析可知,Li、Na、K原子对g-C₃N₄具有活化作用,Rb原子对g-C₃N₄表面有钝化作用。同时模拟了N₂分子在M-g-C₃N₄ (M=Li、Na、K、Rb)上的吸附,理解N₂分子与碱金属之间的作用机理,通过分析N₂吸附的吸附能、结构参数和电子特性,发现Li、Na原子对N₂吸附的影响更大,N₂的N—N键长伸长,K和Rb原子对N₂基本没有作用。碱金属改性g-C₃N₄比纯g-C₃N₄更有利于N₂分子的吸附,但是随着碱金属原子半径的增加,吸附能力越来越弱,电子的转移也越来越少,即活化N₂分子的能力按照Li、Na、K、Rb的顺序降低。     

载银g-C3N4(Ⅰ)/g-C3N4(Ⅱ)同素异质结催化剂的制备及光催化固氮产氨性能

Ag作为助催化剂能够促进光电子的迁移,在光催化分解水制氢气、CO₂还原、重金属离子还原等反应中应用颇多,然而,到目前为止未见将Ag单质作为助催化剂用于光催化固氮产氨反应的报道。本工作制备了负载单质Ag的g-C₃N₄(Ⅰ)/g-C₃N₄(Ⅱ)同素异质结催化剂,并考察了其光催化固氮产氨的性能。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、紫外可见光谱(UV-Vis)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(Raman)、荧光光谱(PL)、电化学阻抗谱(EIS)、光电流分析等手段对制备的催化剂进行了表征。结果表明,Ag以单质态存在于催化剂表面。所担载的Ag的等离子体效应一方面促进了催化剂对可见光的吸收,使反应体系能产生更多的光生电子-空穴对;另一方面使得光生电子能够在g-C₃N₄与Ag单质间迁移,提高了催化剂的电子-空穴分离效率。负载Ag后g-C₃N₄(Ⅰ)/g-C₃N₄(Ⅱ)同素异质结催化剂的铵离子产生速率为1.36 mg·L-1·h-1·g-1_cat,相比未负载Ag时(0.59 mg·L-1·h-1·g-1_cat)大幅提高,与Pt负载催化剂相当,并且是由单纯三聚氰胺和尿素制备的g-C₃N₄的4.9倍和3.4倍。除固氮反应外,制备的载银g-C₃N₄(Ⅰ)/g-C₃N₄(Ⅱ)同素异质结催化剂在光催化还原氧气制取双氧水的反应中也表现出优良的催化性能。     

硫酸根改性g-C3N4制备与催化性能研究

采用酸水热后处理法制备了具有优异光催化合成双氧水性能的硫酸根改性石墨相氮化碳纳米棒催化剂。采用XRD、N2吸附脱附、UV-Vis、FTIR、SEM、XPS、TPD、EIS及PL对催化剂进行表征。结果显示：硫酸根的引入改变了催化剂的结构性质，光学性质和氧气吸附能力。所制备的硫酸根改性氮化碳催化剂的双氧水平衡浓度为2.7 mmol/L，是纯氮化碳的2.7倍。     

不同g-C_3N_4/WO_3异质结材料的制备及其光催化性能研究

分别采用超声分散法、水热法和焙烧法制备了g-C_3N_4/WO_3异质结催化剂,采用XRD、UV-Vis、氮气吸附、XPS、荧光光谱、EIS(阻抗谱)等多种手段对制备的催化剂进行表征。结果表明,制备方法对异质结组分间的结合强弱有显著影响,导致电子空穴分离效率迥异。模拟可见光下降解罗丹明B(RhB)和分解水制氢气作为探针反应来考察产品光催化性能,可得出三种异质结产品催化性能全部优于单个组分,而且水热法制备的产品催化性能最佳。