光催化还原CO2反应催化剂的研究进展

温室气体CO2是全球变暖的一个主要原因,利用太阳能将CO2还原为烃类等有机物将给环境保护和能源利用带来益处.介绍了CO2光催化还原反应中的催化剂,主要涉及TiO2、金属配合物以及一些其它金属氧化物.阐述了各类催化剂的制备过程、结构特征、光催化还原CO2反应条件以及催化剂存在的问题.通过催化剂设计,提高光催化反应活性和光...     

氮元素掺杂CdS/TiO2复合光催化剂的制备及表征

以尿素(UA)和TiO_2-P_(25)为原料,经浸渍-焙烧制备出N-TiO_2,经水热法合成出CdS/N-TiO_2复合光催化剂。催化剂的分析表征结果表明,N进入TiO_2的晶格,占据了O的空位,由于N和O的电负性不同,使Ti周围的电子云密度变化;掺杂N后,TiO_2晶型未发生变化,电荷分离效率提高,吸收边发生红移;CdS/N-TiO_2复合光催化剂是CdS与N-TiO_2光学性质的综合表现,扩展了TiO_2的光响应范围,提高了电子-空穴的分离效率,颗粒分布均匀,有利于电荷传输,光催化活性提高,可见光催化分解硫化氢制氢速率可达10327.4μmol/(h·g),高于未掺杂改性的CdS/TiO_2。     

多元金属硫化物光催化剂的制备及应用

多元金属硫化物光催化剂可通过调节其组成来调控能带结构,使其吸收边红移,实现可见光响应,有效提高光催化反应性能。综述了固溶体型和ABmCn型两大类多元金属硫化物的研究进展,介绍了水热法、共沉淀法及固相反应法等多元金属硫化物光催化剂的制备方法以及此类光催化剂在光催化分解水制氢和降解有机染料等方面的应用。     

4-溴-4~’碘联苯的合成研究

对两种不同体系下合成4-溴-4’碘联苯进行了研究。通过对比发现,浓硫酸做催化剂,I2/KIO4为碘化试剂的反应体系具有可行性。对该体系的反应温度和浓硫酸的用量进行了优化。原料4溴联苯,在浓硫酸催化下,与碘/碘酸钾在冰醋酸水溶液中,于100℃下反应2h,紫色褪尽,过滤得到白色固体粗品34g,纯度98%(HPLC),收率为95%。该方法降低了原料成本,简化操作,缩短反应时间,是较为理想4-溴-4’碘联苯的工业合成方法。     

磁性水滑石负载纳米钯催化剂的制备及催化Suzuki反应的研究

采用化学沉淀法将磁性基质与二维层状水滑石组装制备了磁性的水滑石,再利用浸渍法和滴加吸附的负载方法制备了磁性水滑石负载纳米钯催化剂。通过XRD、ICP—AES、TG、氢气脉冲吸附等分析手段对磁性催化剂晶型结构、形貌及金属分散度进行了表征,考察了用磁性水滑石负载纳米钯催化剂对不同碱、溶剂、溶剂与水比例、时间、温度、催化剂用量等条件对Suzuki反应的影响。实验结果表明,水滑石赋予磁性后结构并没有改变,仍然具有较高的催化活性。反应的最佳条件为：碳酸钾作碱、溶剂为乙醇、与水比例为1：5、反应温度为60℃、反应1h、催化剂用量分别为3．6×10^-3mmol和4．8×10^-3mmol,催化剂重复三次产物收率仍可保持在90％以上。     

非金属元素掺杂CdS/S,N-TiO_2复合光催化剂的制备及性能研究

以硫脲(TU)为非金属掺杂物,TiO_2-P25为原料,经浸渍-焙烧制备出S,N-TiO_2,而后通过水热合成出CdS/S,N-TiO_2复合光催化剂。催化剂的分析结果表明,S是以S~(6+)的形式取代了TiO_2晶格中的Ti~(4+),形成了S6+的阳离子掺杂,N则形成了O-Ti-N的结构,S和N的掺杂改变了TiO_2的电子结构,使其吸收边红移约10nm,电荷分离效率提高。可见光催化分解硫化氢制氢结果表明,CdS/S,N-TiO_2催化性能明显改善,CdS/S,N-TiO_2-2/1-600-1/2-240复合催化剂的催化分解硫化氢分解产氢速率可达62.24m L/h,CdS/S,N-TiO_2-2/1-600-1/2-240复合催化剂在不同p H值溶液中的产氢性能明显优于未掺杂的C d S/TiO_2复合催化剂。     

重氮化法合成9，9-二苯基芴

采用盐酸重氮化法合成9,9-二苯基芴。以9,9-双（4一氨基苯基）芴为原料,在0~20~C下重氮化,反应分别采用亚硝酸正加法,亚硝酸反加法反应,用次磷酸还原脱除重氮盐合成9,9-二苯基芴。对次磷酸的用量、盐酸的配比以及反应温度进行了探究。浓盐酸重氮化合成9,9-二苯基芴,HPLC显示副反应较多,硅胶柱层析（淋洗剂PE：EA=15：1）可得到白色9,9-二苯基芴,纯度：98％（HPLC）,熔点224～226~C,收率可达52．3％。     

CdS/C-TiO2复合光催化剂光催化还原CO2性能研究

采用沉淀-水热法制备了CdS/C-TiO2系列复合光催化剂,通过XRD、UV-Vis、FESEM、XPS等分析手段对催化剂晶体结构、形貌及光电性能进行了表征,考察了柠檬酸(CA)/TiO2质量比R对CdS/C-TiO2复合光催化剂光催化性能的影响。实验结果表明,碳掺杂影响催化剂的晶体结构及其微观形貌,掺杂后光催化活性显著提高。在紫外光照射下进行光催化还原CO2反应,当CA/TiO2质量比R=3/1时,催化活性最高,还原产物HCOOH和HCHO总收率达到533μmol/(g.h)。     

多元金属硫化物催化剂及光催化分解硫化氢的研究进展

以金属硫化物半导体为催化剂,以可见光为光源光催化分解硫化氢回收硫和氢气工艺,将太阳能利用、硫化氢的处理及制氢有机结合,极具发展前景。从三元金属硫化物、改性三元金属硫化物和多元金属硫化物3个方面综述了用于光催化分解硫化氢的多元金属硫化物,并指出了光催化分解硫化氢过程中存在的问题。     

插层Ca类水滑石负载钯催化剂的制备及催化Suzuki反应的研究

采用化学沉淀法制备了表面活性剂(十二烷基硫酸根)插层的Ca类水滑石负载纳米钯催化剂。通过XRD、ICP-AES、TG、IR、XPS等分析手段对上述催化剂的晶型结构、形貌及负载金属的特征进行了表征,考察了不同碱、溶剂、溶剂与水比例、催化剂用量等条件对插层Ca类水滑石负载纳米钯催化剂催化Suzuki反应的影响。实验结果表明:反应的最佳条件为:氢氧化钾作碱、溶剂为乙醇、水与乙醇比例为1:5、催化剂用量分别为3.4×10-3mmol,反应1h产物收率最高可达96.44%。