柴油机Cu-SSZ-13分子筛SCR催化剂储氨机理研究

基于原位傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)法对柴油机选择性催化还原(SCR)后处理铜基菱沸石(Cu-CHA)催化剂Cu-SSZ-13的储氨机理进行试验研究。试验结果表明,NH_3主要吸附在Cu-SSZ-13催化剂表面的Lewis酸性位和Br?nsted酸性位上,其中Br?nsted酸性位有4种,分别是Si-OH、Cu-OH、Al-OH和Ai-OH-Si,而Lewis酸性位主要是两种Cu交换位,分别是六元环上的孤立铜离子和CHA笼子中的铜离子。在程序升温脱附(TPD)过程中,Br?nsted酸性位上吸附的铵离子比Lewis酸性位上吸附的配位氨更稳定,吸附在Lewis酸性位上的配位氨在350℃时基本完全脱附,而吸附在Br?nsted酸性位上的铵离子,其中Si-OH和Cu-OH上的铵离子在350℃时基本全部脱附,Al-OH和Ai-OH-Si上的铵离子在350℃时仍然吸附于催化剂表面,且二者为主要的Br?nsted酸性位。此外,当温度从150℃升到300℃过程中,Ai-OH-Si上吸附氨红外特征峰有增强的趋势,部分从Lewis或弱Br?nsted酸性位上脱附下的NH3再吸附于Ai-OH-Si上,这种再吸附现象对于减少柴油机瞬态工况下氨泄漏具有重要意义。     

基于反应动力学模型的SCR催化剂氨存储特性研究

建立NH3在选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)催化剂上的单活性位和双活性位吸附脱附反应动力学模型。通过粉末状SCR催化剂的NH3吸附脱附试验对模型参数进行辨识。试验结果表明:双活性位反应动力学模型能更好地描述NH3在SCR催化剂上的吸附脱附过程。在双活性位反应动力学模型的基础上,研究了温度和入口NH3浓度对SCR催化剂氨存储量的影响。仿真结果表明:温度越高,SCR催化剂氨存储量越少;入口NH3浓度越高,弱吸附位的氨存储量越高而强吸附位的氨存储量基本保持不变。