Ni/Ce-Al2O3复合氧化物催化甲烷部分氧化制合成气的性能

 采用柠檬酸络合法一步制备了Ni/CeO2-Al2O3复合氧化物催化剂。利用N2物理吸附、XRD、H2-TPR和SEM手段对催化剂进行了表征。考察了还原条件对该复合氧化物在甲烷催化部分氧化(POM)制合成气的催化性能的影响,进一步考察了原料气配比(V(CH4)/V(O2))、反应空速和反应温度对Ni/CeO2-Al2O3催化POM反应性能的影响。结果表明,Ni/CeO2-Al2O3复合氧化物的热稳定性好,比表面积较大(108 m2/g),其中的NiO容易被还原。在700℃、纯H2气氛下还原后的Ni/CeO2-Al2O3在POM反应中表现出最好的催化性能。最佳反应条件为V(CH4)/V(O2)=2、GHSV=12000 mL/(h?g)、反应温度750℃。在该反应条件下,POM反应的CH4转化率大于85%,CO选择性达到85%,H2选择性大于94%。     

甲烷部分氧化的热力学模拟研究

甲烷部分氧化制备合成气对于提高天然气的利用价值具有重要的意义。甲烷部分氧化反应是一个非常复杂的反应体系。反应涉及部分氧化（主反应）、燃烧、重整、水煤气变换、积炭等。使用Aspen Plus和HSC Chemistry软件对甲烷部分氧化制备合成气过程进行热力学模拟计算。考察了温度、压力和CH4/O2比对CH4转化率、氢和CO选择性的影响。同时对甲烷部分氧化反应热力学平衡产物组成和积炭副反应进行了热力学计算分析。研究结果表明,随反应温度的升高,压力的减小,CH4的转化率和CO与H2的选择性均呈上升趋势。反应温度在300℃时就有相当多的积炭生成,在550℃积炭量达到最大,随后又随温度上升,积炭量逐渐减少,在900℃以上无积炭产生。     

水热法合成Ag2CO3/ZnO异质结复合光催化剂及其光催化性能

采用水热法合成了一系列不同Ag₂CO₃含量的新型Ag₂CO₃/ZnO异质结复合光催化剂, 运用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-vis DRS)等系列手段对所制备的光催化剂进行了表征, 并以紫外光(254 nm)为光源, 评价了催化剂光催化降解甲基橙的活性, 考察了不同Ag₂CO₃复合量、不同水热温度对ZnO复合光催化剂反应活性的影响.结果表明, 当Ag₂CO₃含量为2 %、水热温度为140 ℃, 复合光催化剂具有最大的光催化活性, 降解率达到86.31 %.Ag₂CO₃/ZnO异质结复合光催化剂具有更高的光催化活性主要原因是复合光催化剂对紫外光有很强的吸收能力, 适量Ag₂CO₃能提高光生电子-空穴对的分离效率, 并改善催化剂的物理性能.      

S-型异质结光催化剂的制备和应用研究进展

近年来,研究者提出了一种新的S-型异质结光催化剂。S-型异质结光催化剂在光生电子空穴对的有效分离、无用电子空穴的复合、载流子的有效分离、保留强氧化-还原活性位点等方面有着显著的优点。综述了近年来,S-型异质结光催化剂的反应机理、制备方法,以及在水分解制氢、CO₂还原、污染物的降解、灭菌等应用方面的研究进展,提出了S-型光催化体系的发展前景和面临的挑战。      

煅烧温度、时间和气氛对BiOBr结构和光催化性能的影响

Bi OBr为受热不稳定的半导体。研究了煅烧温度、时间和气氛对Bi OBr结晶度、表面羟基和相变影响。然后考察了催化剂结构变化对可见光催化降解染料酸性橙Ⅱ的活性影响。利用X射线衍射、扫描电镜、紫外可见漫反射光谱、红外光谱等对不同煅烧条件处理后的Bi OBr样品进行了结构、形貌等分析。结果表明,空气气氛下,500℃以下的煅烧处理,可以明显提高Bi OBr的结晶度和光催化活性;在煅烧温度高于520℃时,Bi OBr发生Bi OBr→Bi24O31Br10的转变,在600~650℃煅烧,可产生Bi OBr/Bi24O31Br10混合相,大幅度提高可见光催化活性;在750℃煅烧生成的α-Bi2O3虽然具有较好的可光吸收性能,但是颗粒发生烧结,可见光活性很低。真空气氛煅烧虽然可以提高结晶度,但易导致表面脱羟基,不利于光催化活性的大幅度提高。     

研究生课程绿色化学的双语教学改革和实践

双语教学是研究生教育中提倡的一种教学方式,是提高研究生英语读、写和交流能力的一种重要途径.文章结合笔者在绿色化学课程双语教学中的改革和实践,分析了绿色化学课程双语教学的重要性,对双语教学的方法、教材、多媒体设计、教学内容、课外学习、课堂讨论、评价考核、教学资料和资源建设等方面进行了经验总结,认为双语教学能够明显扩展研究生的国际视野和提高研究生的阅读写作水平.     

酸性光亮镀铜工艺中非光亮因素对镀层质量的影响

酸性光亮镀铜是目前获得镀铜层的主要工艺之一。在形成光亮镀层的过程中,影响因素很多,大致可分为光亮因素和非光亮因素。非光亮因素对镀层的影响非常大,直接影响到镀层的光亮度、平整度和耐蚀性等。研究了酸性光亮镀铜工艺中非光亮因素对镀层质量的影响,得出比较合理、可行的非光亮因素的工艺范围,对电镀铜工业的发展有一定的促进作用。     

溶剂热制备球状ZnS 纳米光催化剂及其光催化性能

以乙二醇为反应介质,醋酸锌（Zn（CH₃COO）₂·2H₂O）和硫脲（（NH₂）2CS）为原料,采用溶剂热法制备了系列ZnS 光催化剂. 考察了不同反应温度、时间对ZnS 的结晶度、比表面积、光吸收性能及其光催化性能的影响. 利用N₂物理吸附（BET）、扫描电镜（SEM）、X 射线衍射（XRD）、紫外可见漫反射光谱（UV-vis DRS）和光致发光谱（PL）对样品进行了表征.以紫外灯（λ=254 nm）为光源,对所得样品进行了光催化降解不同染料的活性测试.研究结果表明,该系列催化剂均具有较好的结晶性能,具有球状形貌.但在140 ℃下处理16 h 的ZnS 样品表现了最高的光催化活性. 光照5 h 后, 染料酸性橙Ⅱ、甲基橙、亚甲基蓝、罗丹明B 的降解率分别达到91.49 %、93.04 %、64.63 %和51.79 %.这主要归于该条件下制备的ZnS 具有比较好的结晶性能、大比表面积和较少的晶格缺陷.      

溶剂热制备球状ZnS纳米光催化剂及其光催化性能

以乙二醇为反应介质,醋酸锌（Zn（CH3COO）2·2H2O）和硫脲（（NH2）3CS）为原料,采用溶剂热法制备了系列ZnS光催化剂．考察了不同反应温度、时间对ZnS的结晶度、比表面积、光吸收性能及其光催化性能的影响．利用N2物理吸附（BET）、扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、紫外可见漫反射光谱（UV-vis DRS）和光致发光谱（PL）对样品进行了表征．以紫外灯（X=254nm）为光源,对所得样品进行了光催化降解不同染料的活性测试．研究结果表明,该系列催化剂均具有较好的结晶性能,具有球状形貌．但在140℃下处理16h的ZnS样品表现了最高的光催化活性．光照5h后,染料酸性橙Ⅱ、甲基橙、亚甲基蓝、罗丹明B的降解率分别达到91．49％、93．04％、64．63％和51．79％．这主要归于该条件下制备的ZnS具有比较好的结晶性能、大比表面积和较少的晶格缺陷．     

Ni/M_xO_y/CeO_2-ZrO_2(M=Cu,Ba,Al)复合催化剂的制备及其甲烷部分氧化性能

首先采用柠檬酸络法制备了系列Mx Oy/CeO2-ZrO2(M=Cu,Ba和Al)固溶体载体,然后浸渍活性组分Ni,制得系列Ni/Mx Oy/CeO2-ZrO2复合催化剂。考察了掺杂助剂元素(Cu,Ba和Al)对CeO2-ZrO2固溶体结构和负载Ni催化剂的甲烷部分氧化生成合成气催化性能的影响。采用氮气物理吸附,X射线粉末衍射(XRD),氢-程序升温还原(H2-TPR),扫描电子显微镜(SEM),氨-程序升温脱附(NH3-TPD)和热重(TG)等技术对反应前后催化剂的理化性质进行表征。甲烷部分催化氧化表明,催化剂的活性顺序为Ni/Al2O3/CeO2-ZrO2Ni/BaO/CeO2-ZrO2Ni/CeO2-ZrO2Ni/CuO/CeO2-ZrO2。催化剂表征结果表明,掺杂助剂元素后复合载体的主要结构仍然为CeO2-ZrO2固溶体;掺杂的助剂Ba和Al能和CeO2-ZrO2固溶体产生较强的相互作用,生成Mx Oy/CeO2-ZrO2三元复合固溶体载体,并使复合载体的比表面积增大,其中掺杂Al的效果最为明显,能使CeO2-ZrO2固溶体载体颗粒细化,表面结构更丰富,从而有利于活性组分Ni的分散;虽然掺杂Al使载体的表面酸性略有增强,但是Ni/Al2O3/CeO2-ZrO2复合催化剂仍表现了最高的活性和良好的稳定性。掺杂助剂Cu后,Cu与活性组分Ni之间的"氢溢流"效应增强了催化剂中Ni的还原性,生成的Cu0与Ni0之间产生的相互作用导致CuNi合金的生成,减少了Ni0活性中心的数目,导致该催化剂对甲烷部分氧化的活性下降。