原料中的NH_3含量对甲醇制丙烯催化剂性能的影响

在连续流动固定床微型反应器中,对甲醇制丙烯的ZSM-5分子筛催化剂的性能进行了评价,并采用XRD、吡啶吸附-FTIR和TG等方法对反应后的催化剂进行了表征,考察了原料中的NH3含量对催化剂性能的影响,同时考察了NH3含量与催化剂寿命和甲醇转化率的关系。实验结果表明,在催化剂装填量10 g、常压、480℃、甲醇重时空速1.0 h-1、水与甲醇的质量比0.69的反应条件下,NH3的存在对ZSM-5分子筛催化剂的晶型结构没有影响,但对酸性影响较大;随NH3含量的增加,尤其是当NH3含量大于0.010%(w)时,催化剂的积碳量显著降低,催化剂的寿命大幅缩短。     

Mg-APO-31磷酸铝分子筛合成

采用水热法在R(OH)<,2>-H<,3>PO<,4>-Al<,2>O<,3>-H<,2>O体系中以双季铵碱型的六甲双铵为模板剂,拟薄水铝石和正磷酸为铝源和磷源,合成了AlPO-31和Mg-AlPO-31磷酸铝分子筛.通过XRD、FT-IR、TG-DTG和UV-Vis等手段对合成样品进行表征.结果表明,六方晶系Mg-A...     

双模板剂B-EU-1/ZSM-5复合分子筛的快速合成及催化应用

以不同氢氧化物做碱源合成B-EU-1/ZSM-5复合分子筛, 并比较各平衡阳离子的结构导向作用及其形貌特征, 发现钠离子的导向作用最强, 且合成复合分子筛的表面较光滑、无明显晶面界限。对合成样品进行了TG-DTG、N₂吸附-脱附和NH₃-TPD分析。结果表明: 双模板剂一步法合成的复合分子筛模板剂脱除的失重率为5.67%, 小于机械复合分子筛的失重率7.31%, 复合分子筛的比表面积、孔容和微孔平均孔径均有所增大, 同时其酸强度、酸量都增大, 有利于二甲苯优先从复合分子筛的孔道结构中扩散出来。将分子筛应用于甲醇转化制二甲苯催化反应, 结果显示, 双模板剂一步法合成的复合分子筛催化产物油相中芳烃的选择性最高达到66.72%, 芳烃中二甲苯的含量为46.15%, 二甲苯中对二甲苯的含量达到30.75%。这是由于B-EU-1/ZSM-5催化剂的特殊孔道结构具备择形效应, 使得分子动力学直径较小的二甲苯分子优先从其孔道中扩散出来。     

含L沸石次级结构单元的介孔分子筛的合成

以极低浓度n(CTAB)∶n(SiO₂)=0.06的阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为模板,以具有L沸石次级结构单元的溶胶为前驱体,在碱性条件下合成介孔分子筛L-MCM-41。样品的XRD、FT-IR、N₂吸附脱附和NH₃-TPD等表征结果表明,合成出的介孔分子筛是孔壁含有L沸石次级结构单元的六方晶相结构,该介孔分子筛的孔壁厚于常规水热方法合成的MCM-41的孔壁,具有较高的水热稳定性和较强的酸性。     

烷基芳烃催化加氢脱烷基催化剂研究进展

综述了烷基芳烃催化脱烷基催化剂和反应机理的最新进展。脱烷基催化剂包括金属催化剂、金属氧化物催化剂和分子筛催化剂。烷基侧链不同,其脱除速率不同。在金属活性中心上,烷基芳烃遵循吸附脱氢的反应机理;在酸性中心上可能遵循H转移、链式正碳离子以及自由基机理。对芳烃催化脱烷基的应用前景进行了展望。     

具有FER结构复合分子筛的合成与催化性能

采用碱溶液降解法降解 FER 分子筛作硅源,获得具有 FER 结构的微、介孔复合分子筛材料。采用 XRD、SEM、N₂吸附-脱附、DTG、NH₃-TPD 等手段对该复合分子筛材料进行了表征,并以甲醇转化作为探针反应,考察了其催化性能。结果表明,复合分子筛材料同时具有 FER 微孔和 MCM-41介孔的特点,其介孔相与纯 MCM-41相比孔壁增厚;通过改变降解时间可以制备适度微/介孔比例和酸性质的复合分子筛材料,从而在甲醇转化反应中获得较高的烯烃收率。     

硝酸改性丝光沸石上合成2,6-二异丙基萘

采用HNO3对丝光沸石(HM)进行脱铝改性,并采用固定床反应器对其萘异丙基化反应的性能进行评价,考察了不同脱铝方式和不同Si/Al原子比对改性HM萘异丙基化性能的影响。结果表明,水蒸汽和硝酸处理的催化剂,其B酸与L酸的比例和酸强度分布可发生变化,在保持较好的萘转化率的前提下,提高了2,6-二异丙基萘(2,6-DIPN)的选择性。随着HNO3改性后HM分子筛的Si/Al原子比的增加,催化剂活性逐渐降低,稳定性提高,选择性先提高后降低。适宜的硝酸改性脱铝工艺条件为:HM沸石先经500℃、0.5h-1的空速下高温水蒸汽处理1.0h,再用1.6mol/L的HNO3溶液于45℃下处理24.0h,此时Si/Al原子比为31,2,6-DIPN的产率为7.24%。     

金属有机分子筛Cu3(BTC)2在苯甲醇氧化反应中的催化性能

在不同溶剂热反应条件下制备了具有自组装活性中心的金属有机分子筛Cu3(BTC)2,采用XRD和SEM等手段对所制备的Cu3(BTC)2进行了表征,并考察了其在苯甲醇氧化反应中的催化性能.结果表明,Cu3(BTC)2可有效催化苯甲醇氧化反应,在相同的反应条件下,其催化活性高于离子交换法制备的Cu/Y催化剂.Cu3(BTC)2的反应活性和稳定性与反应溶剂的选择有着密切的关系,反应后的Cu3(BTC)2虽然拓扑结构、晶体形貌发生了一定变化,但反应活性仍然保持不变,在丙酮溶剂中重复使用的Cu3(BTC)2甚至表现出高于第一次使用时的反应活性.     

超低硅/铝比EU-1沸石的合成及烃类催化裂化活性

在极浓体系下,按照投料硅/铝比n(SiO2)/n(Al2O3)分别为20和35,采用不同原料合成EU-1沸石.当投料n(SiO2)/n(Al2O3)为20时,以硅溶胶为原料合成出较高结晶度的EU-1沸石.采用X射线荧光(XRF)测定产物的n(SiO2)/n(Al2O3)和反应初始凝胶基本一致.利用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)及低温氮气吸附等手段对样品的物相、晶体形貌以及表面积和孔体积进行表征,并将样品作为活性组分制备烃类裂化催化剂,对其催化性能进行了评价.结果表明,与高n(SiO2)/n(Al2O3)的EU-1沸石相比,超低n(SiO2)/n(Al2O3)的EU-1沸石具有较大的比表面积和孔体积,因此具有最高的裂化活性,且裂化气体产率也最大.