BAPO-5分子筛的合成与表征

采用静态水热合成法,活性胶液中各组分摩尔比为n(B₂O₃)/n(Al₂O₃)/n(P₂O ₅)/n(模板剂)/n (H₂O)=x∶y∶1.5∶2∶240合成了系列硼铝磷酸盐分子筛BAPO-5。利用XRD,SEM,BET,FT-IR和MASNMR 等方法对BAPO-5分子筛进行了多角度表征。结果表明,当活性胶液中02O₃)/n(Al₂O₃)<0.08时, 可合成出不同硼含量的BAPO-5,BAPO-5与未添加杂原子B的AlPO₄-5具有相同的晶体结构;BAPO-5的比 表面积和比孔容均随B含量的增加而增大,表明BAPO-5中的硼为分子筛的骨架阳离子元素;BAPO-5骨架中的 Al和P的配位环境为AlO₄ 和PO ₄,杂原子B的引入并未引起分子筛的骨架阳离子元素Al和P的配位环境和结构 类型的改变;此外,合成的BAPO-5具有规整的六方棱柱晶体外形。     

磷化钨催化剂前体的H2-TG分析

以磷酸氢二铵和偏钨酸铵为原料,制备了WP前体。分别采用共浸渍法和机械混合法制备了负载量 为30%的WP/γ-Al₂O₃ 催化剂前体(I-Cat,H-Cat)。采用共浸渍法,分别制备了不同助剂Ni,Co,V的负载量为 30%的WP/γ-Al₂O₃ 催化剂前体(I-Ni-Cat,I-Co-Cat,I-V-Cat),对制备的催化剂前体在一定的氢气氛下进 行了热重(TG)分析,探索了WP催化剂的制备机理和制备方法,以及助剂对负载型磷化钨催化剂前体磷化还原程度 的影响。结果表明,WP催化剂前体在一定的氢气氛中可以被完全还原磷化为WP;I-Cat和H-Cat表面的钨物种 均不能被完全还原磷化为WP,在载体表面可能形成了-Al-O-W-P结构的物种。与H-Cat相比,I-Cat表面 的W 物种更难被还原磷化为WP。助剂Ni使I-Ni-Cat的起始还原磷化温度明显降低;助剂Co使I-Co-Cat还 原磷化程度提高;而助剂V使I-V-Cat的还原磷化变得更为困难。     

含钛复合载体的制备与表征

采用浸渍法、沉淀法和共沉淀法制备了含钛复合载体,并采用XRD、N₂吸附-脱附、TEM和Py-IR对所制得样品的孔结构和表面酸性能进行了表征。结果表明,制备方法对含钛复合载体的存在形态有一定的影响;共沉淀法生成的含钛复合载体与γ-Al₂O₃的纤维状结构不同,呈均匀的球状微粒;共沉淀法制备的含钛复合载体的比表面积和孔容较小;含钛复合载体表面只有L酸位,且共沉淀法制备的含钛复合载体的酸性最弱。     

响应面法优化蛋氨酸锰的合成

以蛋氨酸和一水硫酸锰为原料合成蛋氨酸锰,在单因素试验的基础上,选择氢氧化钠用量、反应温度和反应原料摩尔配比为影响实验结果因素,通过响应曲面中心复合法优化蛋氨酸锰的制备工艺条件,并建立二次回归方程.优化的最佳条件：n(蛋氨酸)∶n(MnSO₄·H₂O)=2.006∶1,n(MnSO₄·H₂O)∶_n(NaOH)=1∶2,反应温度为80℃,产率可达85.37%.采用红外光谱、热重及XRD粉末衍射验证产物发生络合反应且不含结晶水,采用EDTA法和凯氏定氮法进行含量分析,得蛋氨酸锰的分子结构式为Mn(C₅H₁₁O₂NS)₂.     

H2O2修饰层状钛酸的离子交换性能

采用H₂O₂溶液处理层状钛酸H_1.07Ti_1.73O₄·H₂O（HTO）,对其实现H₂O₂插层改性。H₂O₂分子进入到层状钛酸的TiO₆八面体层间,并与层中Ti⁴⁺形成过氧钛配位键,提高了TiO₆层负电荷密度。利用XRD、SEM、TEM、XRF、FT⁃IR等测试手段对离子交换前后的样品进行表征。结果表明,H₂O₂修饰后的HTO相对于HTO,其离子交换效率和离子交换容量都得到大幅度提升,其主要原因是H₂O₂的引入使TiO₆八面体层的负电荷增多。     

Fe3O4包覆多壁碳纳米管复合蓄冷工质凝固行为

为解决传统冰蓄冷工质过冷度大、凝固效率低的问题，基于化学共沉淀方法，引入酸处理和表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(sodium dodecylbenzene sulfonate,SDBS)，制备了高稳定Fe₃O₄包覆多壁碳纳米管(multi-walled carbon nanotube,MWCNT)纳米复合材料．通过X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)和红外光谱对物相进行表征，并对H₂O、SDBS+H₂O、MWCNT+H₂O、MWCNT+SDBS+H₂O、MWCNT-Fe₃O₄+H₂O和MWCNT-Fe₃O₄+SDBS+H₂O等水基蓄冷工质的相变凝固特性进行研究．结果表明，经过界面修饰的复合材料稳定性好，Fe₃O₄粒径为10.87 nm;MWCNT纳米材料可作为成核基底...     

TiO2/Fe2O3纳米复合材料的制备及光催化性能

分别以Fe(NO₃)₃·9H₂O和钛酸四丁酯为铁源和钛源,以HF、HAc、NH₄F、NH₃·H₂O、H₂O₂为形貌控制剂,通过沉淀分离法联合溶胶-凝胶法制备了不同形貌的TiO₂/Fe₂O₃纳米复合材料。用X-射线粉末衍射仪(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FESEM)对TiO₂/Fe₂O₃样品的结构和形貌进行了分析,并探究了所合成的TiO₂/Fe₂O₃纳米复合材料在紫外光照射条件下对亚甲基蓝(MB)的降解性能。结果表明,当以NH₃·H₂O为形貌控制剂时,制备的NH₃·H₂O-TiO₂/Fe₂     

CH3CONH2/ZnCl2低共熔溶剂脱除模拟油中的硫化物

在110℃下,加热搅拌乙酰胺和氯化锌混合物制备了CH₃CONH₂/ZnCl₂低共熔溶剂,对其结构进行 了电喷雾电离质谱分析、红外分析和黏度分析。以CH₃CONH₂/ZnCl₂作为萃取剂和催化剂,H₂O₂作为氧化剂,氧 化脱除模拟油中的噻吩硫化物。对n(ZnCl₂)/n(CH₃CONH₂)、n(H₂O₂)/n(S)、反应温度、剂油体积比和不同硫化 物对脱硫率的影响进行了考察。在模拟油体积5mL、n(ZnCl₂)/n(CH₃CONH₂)=0. 4、n(H₂O₂)/n(S)=8、剂油体 积比1∶3、反应温度70℃、反应时间200min的最佳条件下,二苯并噻吩的脱除率达到87. 12%。经过5次循环之 后,脱硫率略有降低。     

微气泡O3/H2O2深度处理某化工园区二级出水效能与机制

化工园区废水经过二级处理后,仍含有多种有毒污染物,依然对生态环境存在较大风险,为此,建立微气泡O₃/H₂O₂深度处理工艺,研究某工业园区二级出水处理效能,确定最佳工艺参数,探究污染物降解机制,并对处理出水进行毒性评价。结果表明：在pH为7.3、臭氧投加量为60 mg/L、H₂O₂初始投加量为114 mg/L、反应时间为15 min条件下,微气泡O₃/H₂O₂对二级出水中有毒污染物具有良好的降解效果,COD和TOC去除率分别达到47.41%和46.61%;微气泡O₃能够显著提高臭氧利用效率,缩短反应时间;与普通O₃曝气相比,臭氧利用率提高10%,反应时间缩短2/3;微气泡O₃/H₂O₂工艺过程中,有机物去除过程遵循表观二级反应动力学;电子顺磁共振(EPR)技术证明羟基自由基(·OH)参与有机物的降解过程,H...     

煤粉炉联产Q相水泥熟料试验研究

以低硫兖州煤和高硫长广煤为试验煤种,在两段多相反应实验台上开展联产Q相水泥熟料试验,并对试验获得的熟料样品进行XRD、SEM和EDS图谱分析.联产试验结果表明,2种试验煤种均可联产Q相水泥熟料,煤粉炉联产Q相水泥熟料方案适应硫分质量分数不同的煤种;与联产贝利特水泥熟料不同,兖州煤联产Q相水泥熟料矿物主要由2CaO·SiO₂、Q相、2CaO·Al₂O₃、12CaO·7Al₂O₃和4CaO·Al₂O₃·Fe₂O₃组成,熟料矿物组成结构合理,熟料中早强、高强Q相矿物的质量分数为32.1%,弥补了贝利特水泥熟料中早强、高强矿物的缺失;与联产硫铝酸盐水泥熟料相比,长广煤联产Q相水泥熟料矿物主要由2CaO·SiO₂、Q相、3CaO·3Al₂O₃·CaSO₄和4CaO·Al₂O₃·Fe₂O₃组成,熟料中非活性矿物2CaO·Al₂O₃·SiO₂消失,代之以水化性能良好的Q相矿物,熟料矿物组成结构得到调整和优化     

改性活性氧化铝吸附去除水中痕量磷的性能

为了获得更为高效的去除水中痕量磷的方法,通过静态吸附试验考察了经Al_2(SO_4)_3或Na_2SO_4改性的活性氧化铝(γ-Al_2O_3)吸附除磷性能,观察了吸附剂投量、pH值及水温变化对PO_4~3-P去除效果的影响及改性前后的γ-Al_2O_3对模拟水样中不同形态磷的去除效果.结果表明:γ-Al_2O_3经Al_2(SO_4)_3或Na_2SO_4改性后对PO_4~3-P的去除效果比改性前有显著提高,对PO_4~(3-)-P的去除率分别提高了18.53%和14.34%;改性γ-Al_2O_3对PO_4~(3-)-P的去除率在-定的投量范围内随投量的增加明显提高;改性γ-Al_2O_3对PO_4~(3-)-P的吸附作用以物理吸附为主,随着温度和pH值的升高,除磷效果均呈下降趋势;经Al_2(SO_4)_3改性的γ-Al_2O_3表现出更好的除磷效果和较强的水质适应性;水中浊质对吸附除磷效果影响较大,因此γ-Al_2O_3更适合滤后水的深度除磷.     

SO_4~(2-)-TiO_2/γ-Al_2O_3固体超强酸催化剂上的缩醛(酮)反应

通过浸渍法制备了SO42--TiO2/γ-Al2O3新型固体超强酸催化剂,以苯甲醛和乙二醇为原料合成了苯甲醛乙二醇缩醛。考察了催化剂的焙烧温度、带水剂的种类和体积、TiO2的质量分数、苯甲醛与乙二醇的摩尔比、催化剂的质量和回流时间对反应的影响以及催化剂稳定性对反应的影响。结果表明,在焙烧温度为500℃,甲苯为带水剂,甲苯体积为20 mL,TiO2的质量分数为10%,苯甲醛与乙二醇的摩尔比为1∶1.2,催化剂的质量为1.1 g,回流时间为1.5 h的反应条件下,苯甲醛乙二醇缩醛的收率可达96.1%,产品的纯度为99.6%。SO42--TiO2/γ-Al2O3新型固体超强酸催化剂在其它缩醛(酮)的合成中也具有良好的催化活性。     

低温混合碳四在SO_4~(2-)/TiO_2/HZSM-5催化剂上的芳构化反应

采用浸渍沉淀法制备了SO42-/TiO2/HZSM-5固体酸催化剂。通过对混合碳四在SO42-/TiO2/HZSM-5固体酸催化剂上的低温芳构化反应的研究,考查了二氧化钛的质量分数、硫酸浸渍浓度、硫酸浸渍时间、液固质量比、粘和剂的质量分数、沉淀老化温度和焙烧温度等催化剂的制备条件以及空速对反应的影响。结果表明,粘合剂的质量分数和硫酸浸渍浓度对催化性能有较大影响。粘合剂γ-Al2O3在质量分数为30%时催化性能最好;低的体积空速有利于提高BTX(苯、甲苯、二甲苯)和芳烃的选择性;此外,同ZnNi/HZSM-5催化剂相比,达到相近的BTX和芳烃的收率,SO42-/TiO2/HZSM-5催化剂可使反应温度降低140℃左右。     

蠕虫状介孔γ-Al2O3的合成与表征

为了制备高比表面积的多孔γ-Al_2O_3,采用醇-水热法合成了虫孔状介孔面心立方晶体结构的γ-Al_2O_3片状粒子,并利用X-射线衍射、N_2吸附-脱附、扫描电镜、透射电镜和选区电子衍射等技术表征了所得氧化铝粒子的物理性质.实验结果表明,以异丁醇铝为铝源,正丙醇水溶液作溶剂,月桂酸作模板剂(异丁醇铝与月桂酸的质量比为4:1)的醇-水热合成法可制备出具有较好结晶度和虫孔状介孔γ-Al_2O_3粒子,经600℃灼烧后所得样品的比表面积高达306m~2/g,其平均孔径为5nm.     

应用新型SiO2/γ-Al2O3催化剂制润滑油基础油

研究了新型α-烯烃聚合制润滑油基础油的催化剂。在N2保护下,用Cl2氯化SiO2/γ-Al2O3作为催化剂。在最佳实验条件下,考察SiO2和γ-Al2O3的摩尔比,Cl2和N2的体积比,氯化温度和氯化时间对催化剂催化性能的影响。以产品的运动粘度(20℃)的大小为标准进行评价。结果表明,该催化剂的制备最佳条件为:SiO2和γ-Al2O3的摩尔比为1,Cl2和N2体积比为0.2,500℃氯化4h。由于加入了SiO2,催化剂不仅保留了AlCl3对烯烃聚合反应表现出的较高的活性,而且克服了单独使用AlCl3时的强腐蚀性和反应过于剧烈等方面的不足。通过合成油的运动粘度和溴价等重要评价指标对催化剂进行了评价。     

TiF_x/γ—Al_2O_3催化剂表面性质的研究

本文用 IR、TPD、XRD、ESR 等方法详细地研究了 TiF_x/γ—Al_2O_3催化剂的表面性质。实验结果表明:γ—Al_2O_3经 TiF_4处理后,表面产生了 B 酸中心;用浸渍法制备的TiF_x/γ—Al_2O_3中存在能被 ESR 检测的 Ti~(3+)离子;甲醇和乙醇是制备该催化剂的理想溶剂;催化剂的表面性质与催化剂中氧及钛的含量有关。     

低浓度SO_2冶炼烟气液相催化气化初步扩大实验研究

在单层塔板泡沫吸收塔中对 SO_2液相催化氧化进行了初步扩大实验研究,当SO_2净化效率(单板效率)为50%时,得到10%(wt)H_2SO_4;硫酸生或速率为1.8%/h;SO_2吸收最佳液气比≤5 l/Nm~3;添加表面活性剂及鼓氧操作对 SO_2液相催化氧化有明显促进作用;冶炼烟气 SO_2浓度波动对吸收效率影响不大.实验结果表明,该法具有明显的环境,经济效益.     

氧化催化转化器对降低柴油机微粒排放的影响

试验研究了3种替代贵金属催化剂的氧化催化转化器对柴油机微粒排放的影响。同时研究了催化转化器的净化效率、低温起燃性以及高温时抑制生成硫酸盐颗粒的能力。试验证明:V-Mn-Cs/-γAl2O3/堇青石蜂窝陶瓷(CC)催化转化器具有良好的净化效率,可以替代贵金属催化器;V-Mn-Cs/-γAl2O3/CC催化转化器具有很好的低温起燃性和高温抑制生成硫酸盐颗粒的能力;对该催化转化器进行了30 h的效率考察试验,其净化效率保持在较高水平。     

Al2O3含量对Cu-ZnO-Al2O3-SiO2催化剂性能的影响

研究了Al2O3含量对Cu-ZnO-Al2O3-SiO2催化剂在CO2加氢合成二甲醚中催化性能的影响,并用XRD,H2-TPR,XPS,NH3-TPD和CO2-TPD等手段进行了表征.研究结果表明,Al2O3延缓了CuO和ZnO晶粒的长大,同时使催化剂变得难以还原.加入的Al2O3富集于催化剂表面,改变了催化剂表面Cu2+和Zn2+的摩尔分数.Al2O3还与SiO2产生无定形SiO2-Al2O3混合相,提供二甲醚合成所必需的酸碱中心.反应结果表明,Al2O3在催化剂中的质量分数低于1.4%时,对转化率的提高有促进作用;当Al2O3在催化剂中的质量分数为4.0%时,甲醇合成以及甲醇脱水的活性中心呈现出较好的"协同催化效应",目标产物二甲醚的收率最高.研究认为,Al2O3通过影响CuO与Al2O3之间的相互作用以及催化剂的表面酸性,从而使催化剂对CO2加氢合成二甲醚表现出不同的催化性能.     

脱硫对活性碳表面结构的影响

研究了气体脱硫对活性碳纤维(ACF)和粒状活性炭(GAC)表面结构影响的规律.。在不同的含SO2体系下分别对ACF和GAC进行了脱硫实验,利用扫描电子显微(SEM)分析、比表面及孔结构参数测定、X-射线光电子能谱(XPS)分析等研究了活性炭脱硫前后表面结构的变化。实验结果表明:脱硫前后活性炭表面形貌变化比较大,而活性碳纤维的表面形貌没有明显的变化;含水状态下的混合含硫气体的脱硫效果明显提高,增加活性炭表面“COOH(R)”的含量有利于提高脱硫效率;不同条件下脱硫ACF表面官能团变化量大于GAC。