掺杂型Y-Ce/Fe_2O_3催化剂的制备及脱硝性能研究

采用改进共沉淀法制备稀土Y掺杂的Y-Ce/Fe2O3(k为Ce和Y物质的量比,k=0/1、1/2、2/1、1/0)催化剂。研究掺杂稀土元素Y对催化剂低温脱硝性能的影响,同时通过XRD、BET和H2-TPR等方法对催化剂进行了表征。结果表明,Y的掺杂使催化剂的还原温度向低温方向迁移;能够细化铁铈复合氧化物的孔径,使其比表面积和比孔容增大,增加其微孔含量,使得催化剂表面活性中心增多,有利于催化活性的提高,其中,Y-Ce/Fe2O3(k=1/2)催化剂的低温SCR的脱硝活性最高,为94.5%。     

氯化氢氧化稀土复合催化剂

将稀土元素La、Ce负载于氯化氢氧化催化剂Cr-Cu-K/Al2O3上,研究了稀土元素在氯化氢氧化催化剂中的作用,探讨了不同的n(La)/n(Cr)、n(Ce)/n(Cr)以及镧铈混合元素对催化剂活性的影响,得到较好的La/Cr物质的量比为0.1～0.3,较好的Ce/Cr物质的量比为0.2～0.3,发现以CeO2取代Cr2O3具有可行性,能实现催化剂的无毒生产。     

Ce改性Fe_2O_3催化剂对CO催化氧化的影响

采用共沉淀法制备铁铈氧化物催化剂,考察Ce添加对Fe_2O_3催化氧化CO性能的影响。活性测试表明,负载Ce后,催化剂活性显著提升,CO的转化率在常温常压下能够达到90%以上,主要得益于添加Ce后的催化剂有着较大的比表面积,更好的氧化还原性能以及在催化剂中形成铁铈固溶体。此外,不同的铁前体对催化剂的活性有较大影响。实验结果表明,以Fe Cl3作为前体制备出的Ce O2/Fe(c)具有最大的比表面积和较好的氧化还原性能,从而显示出最佳的CO氧化活性。     

石墨烯复合载体催化剂在柴油车尾气NO脱除中的应用

氨气选择性催化还原法有利于柴油车尾气中NO的脱除,为适合柴油车尾气条件和温度,制备一种石墨烯和TiO₂复合载体的脱硝催化剂,通过NH3-SCR催化活性评价、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积与孔隙度分析仪(BET)和程序升温还原(H2-TPR)等表征得出以下结论：对于TiO₂载体催化剂,高含量的Ce有利于提高NH₃-SCR催化活性,并扩宽活性温度区间,活性组分Fe有利于其低温活性;对于石墨烯载体催化剂,活性组分Ce的催化活性更优越,但Fe更有利于高温活性;针对TiO₂和石墨烯复合载体脱硝催化剂,进一步扩宽了催化活性温度区间,改善催化剂反应过程中的粉化现象,但是催化活性略有下降,其中Fe0.1Ce0.4Ti/10%GR催化剂具有最优的NH₃-SCR活性,在220～450℃温度区间内NO转化率达到90%以上。     

Ce改性Fe2O3/AC催化剂低温SCR脱硝性能

以活性焦(AC)为载体、Fe和Ce为活性组分,采用等体积浸渍法制备了Fe2O3/AC和Ce?Fe2O3/AC催化剂,研究了Fe含量及Ce掺杂对Fe2O3/AC催化剂低温脱硝性能的影响,并对催化剂进行了表征. 结果表明,当Fe负载量为6wt%时,Fe2O3/AC催化剂的NOx转化率最高,240℃下达93.9%. 掺杂Ce后Ce?Fe2O3/AC催化剂的催化效率明显提高,当质量比Ce:Fe=0.5:6时,NOx转化率较高,120~200℃下NOx转化率比负载6wt% Fe的催化剂提高了5%?20%,且抗硫性能较好,240℃下通入100?10?6(vol) SO2,NOx转化率稳定在94.1%. 掺杂少量Ce可使γ-Fe2O3均匀分散在催化剂表面,且表面吸附氧Oα比例增大,催化剂的还原性增强,促进了选择性催化还原反应进行.     

Fe2O3/AC催化剂的低温选择性催化还原脱硝性能

以活性焦(AC)为载体、Fe2O3为活性组分,采用等体积浸渍法制备Fe2O3/AC催化剂,研究了Fe含量对Fe2O3/AC催化剂低温脱硝性能的影响. 结果表明,当Fe负载量为6wt%时能获得比其它负载量更佳的NOx转化率,尤其在240℃时NOx转化率达93.9%,当分别有120?10?6(vol) SO2和3.5vol H2O存在时,脱硝率分别稳定在约86%和74%;催化剂孔径≤4 nm,随Fe负载量增加,孔径呈增大趋势;催化剂较稳定;Fe主要以γ-Fe2O3分散在催化剂表面,负载适量Fe2O3使表面吸附氧Oβ和Fe3+增多,为催化剂提供更多活性位,提高了Fe2O3/AC催化剂的低温选择性催化还原脱硝活性.     

Ti柱撑粘土负载CrCe催化剂用于低温NH_3-SCR脱硝性能研究

文章通过离子交换法合成Ti柱撑粘土(Ti-PILC),以其为载体负载过渡金属Cr制备催化剂,测试其以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,进而研究了稀土Ce对Cr基催化剂活性的影响。利用XRD,N2吸附,高分辨透射电镜等表征手段对材料及催化剂的织构-结构,表面活性组分的分散状态进行了表征。结果表明,经过550℃焙烧4 h后,Ti-PILC的比表面积和孔体积仍达到240.0 m2/g和0.148 cm3/g,远大于原土的49.8 m2/g和0.099 cm3/g。合成的Ti-PILC为典型的微孔-介孔材料,其介孔占比达到70.3%。经过结构改性后的Ti-PILC上的活性组分的分散性大大提高,增加催化活性位,进而提高了其催化活性。SCR脱硝实验结果表明,Ti-PILC负载Cr Ce活性组分后,其表现出优异的低温SCR脱硝活性,远高于原土负载型催化剂的活性。其中,1.5%Cr-1%Ce/Ti-PILC催化剂的低温SCR的脱硝活性最高,在175℃时就可以完全脱硝,其温度窗口为175~375℃。     

铈掺杂改性高炉渣降解模拟染料废水的应用研究

以含钛高炉渣为催化载体,采用浸渍法制备了Ce4+掺杂的负载型催化剂Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-A12O3,通过其在CWPO工艺中对模拟染料废水的处理效果来研究催化剂的催化活性,确定了催化剂的最佳制备工艺,并通过XRF、XRD、BET、SEM等手段解释了催化剂的催化机理.研究结果表明:当Ce4+掺杂量为1.2wt%、350 ℃焙烧2 h时,催化剂Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-A12O3具有最大的催化活性,这归因于Ce4+掺杂后,催化剂中的活性组分TiO2颗粒得到细化.     

CeO2的添加对MnOx/ACFN催化剂脱除NOx性能影响

以经过硝酸改性后的活性炭纤维（ACFN）为载体,采用等体积浸渍法制备了MnOx/ACFN催化剂。测试了其在以氨气为还原剂的低温选择性催化还原（SCR）过程中的催化活性,并考察了活性组分MnOx的负载量、金属氧化物CeO2的复合负载方法及负载量对催化剂脱硝活性的影响。同时运用XRD和SEM对催化剂理化特性进行表征。结果表明,采用共沉淀法添加CeO2、总负载量为15%、且铈与锰的物质的量比为3∶2、反应温度为200 ℃时,催化剂的活性最高,对NOx的去除率达到92.2%。     

Fe-Ce/g-C_3N_4芬顿催化剂的制备及其降解有机污染物性能研究

通过一步热解铁基金属有机骨架材料(Fe-MOF)、铈基金属有机骨架材料(Ce-MOF)和三聚氰胺的混合物制备了一系列具有不同Fe/Ce质量比的Fe-Ce/g-C_3N_4。该材料在降解高浓度有机污染物时表现出优异的芬顿催化活性和稳定性。实验结果表明,Fe/Ce质量比对芬顿催化活性具有重要的影响,当Fe/Ce质量比为3∶1时催化剂表现出最优的活性,可在50 min内将亚甲基蓝(200 mg/L)全部移除。在反应体系中引入可见光,可进一步将反应时间缩短至40 min。该催化剂优异的芬顿反应性能归因于原位生成的g-C_3N_4作为载体有利于稳定和分散Fe和Ce离子; Fe和Ce之间的协同作用促进了Fe~(2+)的再生,从而高效产生羟基自由基氧化降解有机物。     

铈掺杂Mn/TiO2催化氧化NO的性能

采用溶胶凝胶法制备TiO2载体，在负载Mn(Ac)2制备Mn/TiO2催化剂时掺杂铈，制备了Mn-Ce/TiO2催化剂。考察了Ce的掺杂量、活性组分负载量及焙烧温度等制备条件和空速、NO进口浓度及O2含量等工艺条件对其催化氧化NO性能的影响。对催化剂进行了XRD、BET及PL表征。结果表明，Ce的添加有利于活性组分在载...     

Mn-Fe-Ce/TiO2低温NH3选择性催化还原NO

采用浸渍法制备了MnO2-Fe2O3-CeO2/TiO2催化剂用于低温NH3选择性催化还原烟气中NO,考察了Mn, Fe, Ce含量及焙烧温度对NH3选择性催化还原NO的活性和抗水性能的影响. 在气体体积空速(GHSV)=24000 h-1, NH3/NO=0.8(j), 350℃煅烧和烟气含3%(j) O2的条件下,该系列催化剂的脱硝活性为MnO2-Fe2O3-CeO2/TiO2>MnO2- Fe2O3/TiO2>MnO2/TiO2,且在200℃时MnO2(10)-Fe2O3(5)-CeO2(5)/TiO2的脱硝率为95%. 对含10%(j)水蒸汽的烟气,MnO2(10)-Fe2O3(5)-CeO2(5)/TiO2的脱硝活性维持在87%;在10%(j)水蒸汽和100′10-6 SO2共存条件下,短时间内脱硝活性维持在55%.     

磁性铁基氧化物SCR脱硝催化剂的改性研究

为获得脱硝性能良好的铁基催化剂,采用微波辅助柠檬酸溶胶凝胶法一步制备新型磁性铁基SCR脱硝催化剂,考察铈钨助剂对其SCR脱硝性能的优化,并研究了煅烧温度和柠檬酸添加量对催化剂脱硝性能的影响。结果表明:微波辅助柠檬酸溶胶凝胶法可快速得到新型磁性铁铈钨复合氧化物催化剂;铈掺杂可提高催化剂SCR脱硝性能,当铈掺杂摩尔比由0.05增至0.20,催化剂脱硝效率先增大后减小;钨掺杂也可提高催化剂SCR脱硝性能,随着钨掺杂摩尔比由0.025增至0.10,催化剂脱硝效率先升高后降低;合适的铈、钨掺杂摩尔比为n(Fe)∶n(Ce)∶n(W)=0.85∶0.10∶0.05。当煅烧温度由400℃升至600℃或柠檬酸/金属阳离子摩尔比由0.25增至0.10时,Fe_(0.85)Ce_(0.10)W_(0.05)Oz催化剂脱硝效率均先增大后减小,合适的煅烧温度与柠檬酸/金属阳离子摩尔比分别为500℃和0.50。     

磁性纳米负载金属催化剂的制备及其在甲苯催化氢化反应中的性能

通过化学共沉淀法制备了Fe3O4,以硅酸钠、铝酸钠为原料,碳分法原位对其进行表面包覆,制备出具有核壳结构的SiO2/Fe3O4及Al2O3/SiO2/Fe3O4复合磁性纳米粒子。利用XRD、SEM、FTIR以及VSM技术对其进行了表征。将所制备的这两种磁性载体分别负载金属Ru及Ru-Co催化剂,以甲苯为底物考察了负载催化剂的组成与催化加氢活性的关系。结果表明,以SiO2/Fe3O4为载体负载的催化剂具有很好的催化活性,循环使用6次后活性未下降;以Al2O3/SiO2/Fe3O4为载体所负载的催化剂,起始催化活性较高,循环过程中活性略微降低。双金属Ru-Co催化剂的催化性能与其形成的结构及组成密切相关,催化活性为RushellCocoreRu-CoCoshellRucore,Ru/Co的摩尔比为1∶5的RushellCocore/PVP/SiO2/Fe3O4催化剂对甲苯有较高的催化活性,催化剂的转化频率可达16656,高于相同条件下的单金属Ru催化剂的转化频率(9828)。     

负载型催化剂对风化煤制备腐植酸的影响

以自制碳纳米管（CNTs）为载体,制备了负载型催化剂Ce O2/CNTs、Ti O2/CNTs和Ce-Ti-Ox/CNTs,并进行了TEM及XRD表征。以所得样品为催化剂,用于东都风化煤降解制备腐植酸的研究探讨了催化剂用量、反应温度及不同负载型催化剂对风化煤降解制备腐植酸的产率、分子结构及吸光度的影响。结果表明,所用负载型催化剂催化性能明显高于未负载的催化剂,能显著提高腐植酸的产率,而且所得腐植酸分子量较小,吸光度较高,其中Ce—Ti—Ox／CNTs催化效果最为显著,在82℃、煤样与催化剂质量比为1．5g／0.015g条件下可使腐植酸的产率提高到65．43％,表明铈钛活性组分表现出了协同催化效应。     

甲醇、CO_2在活性炭为模板剂制备的CeO_2上合成碳酸二甲酯

以活性炭(AC)为模板剂通过浸渍法引入铈源,通过高温焙烧制得纳米Ce O2催化剂。在催化二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯(DMC)的反应中,该催化剂表现出优越的催化活性,当Ce O2与活性炭的物质的量比为3∶7(Ce O2/AC≈0.43)时,碳酸二甲酯收率最高,达到0.893 1 mmol/mmolcat。此外,通过X-射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)、透射电镜(TEM)和程序升温吸附(TPD)对所制备的催化剂进行了表征。研究结果表明,焙烧过程中,催化剂前驱体中活性炭的去除过程能够有效地调节催化剂表面的酸碱位,适量的中强酸性位和中强碱性位是影响Ce O2催化活性的重要因素。     

负载型铁基催化剂上合成气制低碳烯烃

采用真空浸渍法制备负载型铁基催化剂,并利用X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和N2物理吸附(BET)实验对催化剂进行表征,并考察了不同载体和助剂对负载型Fe基催化剂上合成气制低碳烯烃反应的影响以及不同反应条件对FeMnK/Al2O3催化剂反应性能的影响。结果表明:Al2O3负载的Fe基催化剂可提高活性组分Fe的分散度和金属载体相互作用,且催化剂焙烧后孔径显著增大,有利于产物低碳烯烃的快速移出,因而比SiO2负载催化剂具有更高的催化活性和低碳烯烃选择性;在Fe/Al2O3中加入Mn和K助剂使活性组分Fe更容易还原,提高了活性组分和助剂的分散度,并降低催化剂的表面酸性,从而提高了CO的转化率和低碳烯烃选择性;FeMnK/Al2O3催化合成气制低碳烯烃反应在空速1 000 h-1,温度350℃,压力1.5 MPa,氢碳物质的量之比1.5的条件下,CO转化率达到97.4%,低碳烯烃选择性为55.9%。     

钯/铈复合金属氧化物催化氧化苯酚合成碳酸二苯酯

制备了一种用于非均相催化一步合成碳酸二苯酯(DPC)所需催化剂的载体(Ce(1-x)MnxO2),并采用沉淀法制备Pd负载质量分数为0.5%的Pd/Ce(1-x)MnxO2催化剂.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和比表面积测定(BET)等手段对载体及催化剂进行表征并考察载体制备方法、载体焙烧温度、Mn和CuO含量对催化剂活性的影响.结果表明,采用溶胶-凝胶法制备的载体Ce0.5Mn0.5O2在600 ℃下焙烧6 h时,得到的催化剂催化活性较好,DPC收率可达9.32%.载体中添加CuO有助于提高催化剂活性,当CuO添加量质量分数为9.0%, 活性组分Pd的负载量为0.5%, CO与O2压力比为97∶3时,DPC收率可达10.28%.     

Mn-Fe-Ce/Al_2O_3/堇青石催化剂低温NH_3-SCR脱硝性能研究

先采用溶胶凝胶法在堇青石蜂窝陶瓷载体上涂覆铝溶胶浆液,再通过浸渍法负载活性组分Mn和助剂,制备了NH3选择性催化还原NOx低温脱硝催化剂Mn-Fe-Ce/Al2O3/堇青石,实验结果显示:Ce和Fe的添加可以明显提高催化剂的低温脱硝活性,在体积空速4 000 h-1时和120℃条件下,NO转化率由86.3%提高到93.5%,并且在120~300℃范围内,NO的转化率均保持在93%以上。XRD、BET、NH3-TPD和H2-TPR结果表明:Fe和Ce改性后增加了催化剂的比表面积和孔体积、酸性位点、NH3的吸附能力和氧化能力,提高了催化剂的SCR活性。     

Ce-Fe/ZSM-5催化剂用于燃机烟气SCR脱硝的性能

采用浸渍法制备了一系列Ce?Fe/ZSM-5催化剂，基于燃机烟气工况研究了Fe含量及Ce掺杂量对Fe/ZSM-5催化剂的中高温脱硝性能的影响，并结合一系列表征技术对其物化性能进行研究。结果表明，Fe含量为4wt%时，Fe/ZSM-5催化剂在550℃下NOx转化率为77.11%。掺杂Ce后Ce?Fe/ZSM-5催化剂的高温脱硝效果明显提升，Ce负载量为1wt%时，550℃时NOx转化率仍保持95.92%，催化剂有优异的中高温催化活性，比Fe4/ZSM-5提高了18.81%。同时改变烟气中的NO2和O2含量，发现NO2和O2浓度增加均可提高催化剂的脱硝性能，水热老化测试表明Ce1?Fe4/ZSM-5催化剂具有优异的水热稳定性，分别在10vol% H2O, 600℃和10vol% H2O, 800℃条件下老化后，在450?550℃内NOx转化率保持约90%。适量掺杂Ce后催化剂表面Lewis酸含量及强度增强，表面吸附氧比例增大，Ce与Fe元素间的协同作用提高了催化剂的高温氧化还原能力，提升了高温活性，因此促进了中高温条件下SCR反应的进行。