Effect of cobalt loading on reducibility, dispersion and crystallite size of Co／Al2O3 Fischer-Tropsch catalyst

Co/Al2O3 Fischer-Tropsch synthesis catalysts with different cobalt loadings were prepared using incipient wetness impregnation method. The effects of cobalt loading on the properties of catalysts were studied by means of X-ray diffraction (XRD), temperature programmed reduction (TPR), hydrogen temperature programmed desorption (H2-TPD) and O2 titration. Co-support compound formation can be detected in catalyst system by XRD.For the Co/Al2O3 catalysts with low cobalt loading, CoAl2O3 phase appears visibly. Two different reduction regions can be presented for Co/Al2O3 catalysts, which belong to Co3 O4 crystallites (reduction at 320 ““C) and cobalt oxidealumina interaction species (reduction at above 400℃). Increasing Co loading results in the increase of Co3 O4 crystallite size. The reduced Co/Al2O3 catalysts have two adsorption sites, and cobalt loading greatly influences the adsorption behavior. With the increase of cobalt loading, the amount of low temperature adsorption is increased, the amount of high temperature adsorption is decreased, and the percentage reduction and cobalt crystallite size are increased.     

助剂对CuO-ZnO-ZrO2 催化剂CO2 加氢制甲醇性能的影响

采用燃烧法制备了Al₂O₃、CeO₂、NiO 金属氧化物改性的CuO-ZnO-ZrO₂ 催化剂,通过X 射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、H2-程序升温脱附(H2-TPD)、CO₂-程序升温脱附(CO₂-TPD)表征手段,探讨Al₂O₃、CeO₂、NiO 助剂对催化剂物相组成及微观结构的影响,且在固定床连续流动反应装置上考察了添加3种不同助剂对CO₂ 加氢合成甲醇性能的影响。结果表明,Al₂O₃、CeO₂、NiO 助剂均有助于提高CuO-ZnO-ZrO₂ 催化剂的活性,且添加适量CeO₂ 的催化剂催化效果最好;3种助剂都可以抑制CuO 晶粒的生长和提高CuO 的分散度,从而更利于催化剂的还原和H2 的吸附解离;3种金属氧化物助剂均可不同程度地调变催化剂表面碱强度和碱性位数目,较之NiO 改性的催化剂,Al₂O₃ 和CeO₂ 改性的催化剂表面碱强度更强,碱性位数目也更多,从而更利于CO₂ 的吸附活化。     

制备方法对负载型FeS/Al_2O_3催化剂催化性能的影响

用原位合成法、水热法、共沉淀法和浸渍沉淀法分别制备了负载型纳米Fe2O3/Al2O3催化剂前驱体,并进一步将其还原和硫化制成FeS/Al2O3催化剂用于H2S分解制氢的反应中,同时用BET、XRD、TPR和IR等对催化剂或前驱体的比表面积、晶相结构、孔径分布、还原性和吸附性等进行了表征。结果表明,原位合成法制备的FeS/Al2O3催化剂平均粒径较小,比表面积较大,有利于催化剂的还原和硫化,H2S在该催化剂表面形成的化学吸附态较强,H2S容易发生解离,初活性高于其他方法制备的催化剂,反应60 h后催化剂的活性没有出现明显下降。     

不同前驱体制备的Al/K碳烟燃烧催化剂的催化性能

以Al(NO3)3(或Al2O3)和KNO3(或KOH)为原料,采用直接涂抹法,制取不同比例的Al/K碳烟催化剂。通过程序升温氧化(TPO)研究了焙烧温度、老化时间对催化剂催化活性的影响,同时用XRD对催化剂的成分进行分析。结果表明,Al/K摩尔比为3∶1、1∶1和3∶1的Al2O3/KNO3,Al(NO3)3/KNO3和Al2O3/KOH催化活性都较高。但是,高温焙烧或老化时,由于降低催化剂的比表面积导致催化剂催化活性明显降低;Al2O3/KOH经过焙烧形成K2Al2O4,故表现出较好的催化活性,但是吸水能力较强。     

Co/SiO_2催化剂上CO加氢合成液态烃研究——反应条件的影响

采用初湿法制备了Co/SiO2 催化剂 ,并对催化剂进行了TPR研究及XRD表征 ,发现在焙烧后的催化剂上 ,Co主要以Co3O4 物种的形式存在 ,其还原过程分两步进行 :Co3+→Co2 +→Co0 。考察了Co负载量、反应温度、压力、空速等条件对催化剂活性的影响 ,结果表明 ,费托合成反应受条件的影响非常大。对合成液态烃适宜的反应条件为中温、中压及较低的空速     

钾对Co-Mo/γ-Al_2O_3催化剂催化活性的影响

利用微反催化剂活性评价、程序升温还原、磁天平等实验手段 ,研究了钾对 Co- Mo/γ- Al2 O3催化剂的活性、钴和钼在γ- Al2 O3上的分散度及还原气氛下磁化率等性能的影响。实验结果表明引入钾可以降低 Co- Mo /γ- Al2 O3催化剂的还原温度 ,提高钴、钼在 r- Al2 O3上的分散度     

等离子体辅助制备合成低碳醇用CuCo／ZrO2催化剂

CO加氢合成低碳醇是Cl化学领域的研究热点之一．采用浸渍法制备CuCo／ZrO2催化剂的过程中引入射频等离子体技术,并研究催化剂前驱体经等离子体处理对催化剂结构与低碳醇合成性能的影响,借助X射线衍射（XRD）、程序升温还原（H2-TPR）和程序升温脱附（C0-TPD）等测试技术表征催化剂．结果发现,等离子体技术用于前驱体的处理可降低催化剂的晶粒尺寸、促进活性组分的分散、提高催化剂表面对CO分子的吸附活化和碳链增长能力,从而显著提高催化剂的CO转化率和液相产物中C2＋醇选择性,分别高达98．3％和71．8％．     

Au/Al2O3催化剂上环己烷氧化

针对金催化剂制备过程的复杂性和氯离子残留问题,介绍一种负载型金催化剂Au/Al2O3的制备方法和考察该催化剂在环己烷氧化中的催化性能.采用浸渍-氨洗法制备Au/Al2O3催化剂,并应用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)对其进行表征.以氧气氧化环己烷制备环己酮和环己醇为研究对象,考察金质量分数、反应温度、压力、时间等因素对催化活性的影响.结果表明,随着金质量分数增加,金颗粒增大,催化剂的活性降低,在150℃、1.5MPa条件下反应3h,Au实际质量分数为0.58%的Au/Al2O3催化剂上环己烷转化率为8.96%,环己酮、环己醇和环己基过氧化氢三者的总选择性为93.52%.此外,循环实验表明Au/Al2O3催化剂具有一定的稳定性.     

TiO_2调变γ-Al_2O_3对MOO_3/γ-Al_2O_3催化性能的影响

采用气相流动吸附法制取了ＴｉＯ２／γ－Ａｌ２Ｏ３复合载体，浸滞法担载一定量ＭＯＯ３．用ＸＲＤ，ＴＰＲ方法考察了ＭＯＯ３的分散状态，中压固定床反应装置测定了催化剂的噻吩加氢脱硫和环己烯加氢活性．结果表明，ＴｉＯ２的加入能减弱ＭＯＯ３与γ－Ａｌ２Ｏ３间的相互作用，促进ＭＯＯ３的还原，提高催化剂的加氢脱硫活性     

助剂对Cu-ZnO-Al2O3-SiO2催化剂性质和催化性能的影响

研究了助剂MgO、TiO2、ZrO2等对CO2直接加氢合成二甲醚的Cu-ZnO-Al2O3-SiO2催化剂性质和催化性能的影响,并用XRD、XPS、H2-TPD、CO2-TPD、H2-TPR等手段进行了表征.结果表明,助剂不同程度地促进了CuO和ZnO的分散;降低了Cu-ZnO-Al2O3-SiO2催化剂的TPR还原温度;加入的助剂富集于催化剂表面,除ZrO2以外的其他助剂均降低了催化剂表面Cu原子的浓度;助剂对H2、CO2吸附中心有调变作用;活性评价结果表明,CO2的转化率与表面Cu原子的浓度和催化剂吸附氢的能力有关,ZrO2是CO2加氢制二甲醚Cu-ZnO-Al2O3-SiO2催化剂的优良助剂.     

不同金属掺杂对Ce/TiO_2的SCR脱硝性能的影响

以溶胶凝胶法分别制备了Ce-Cu/TiO2和Ce-Fe/TiO2复合催化剂,测试了两种催化剂的低温SCR脱硝活性以及抗SO2毒化的能力.通过X-射线衍射分析法(XRD)鉴定了催化剂物相结构,采用BET法测定了催化剂的比表面积和孔结构,采用程序升温脱附(NH3-TPD)了解了催化剂对NH3的吸附能力.研究了催化剂的酸性强弱和活化中心温度,利用程序升温还原(H2-TPR)研究了催化剂的还原性.结果均表明,较大的比表面积、较低的结晶度、较高的NH3吸附能力和氧化还原能力是Ce-Fe/TiO2性能表现较佳的主要原因.     

中孔Co_3O_4材料的电容特性

采用"原位合成模板法"以硅酸为模板、硝酸钴为钴源,制备了中孔Co3O4材料,研究了模板和硝酸钴的质量比对所制得的中孔Co3O4材料的微观结构和电化学性能的影响.用N2等温吸附—脱附和X线衍射测试了其微观结构.结果表明,随着模板质量比的增加,制备得到的Co3O4材料的比表面积增加,中孔结构越明显,结晶性逐渐降低.在6 mol/L氢氧化钾电解液中测试了其电化学性能,最优质量比制得的样品在5 mV/s扫描速率下的比电容达329 F/g.即使在较高扫描速率下,该质量比的中孔Co3O4比电容依然具有很好的保持性.     

CuSO4/SiO2 在合成苯甲醛甘油缩醛中的应用

通过溶胶-胶凝法和浸渍法制备了CuSO ₄/SiO₂ 催化剂,用XRD、低温N ₂-吸附和 NH₃-TPD进行 了表征,研究了CuSO ₄/SiO₂ 在合成苯甲醛甘油缩醛上的催化性能,考察了催化剂的焙烧温度、CuSO₄ 负载量、原料 物质的量比、反应时间、环己烷体积等因素对产品收率的影响。结果表明:CuSO₄ 高度分散在SiO2 表面上形成中等 酸强度、高表面积的中孔固体酸催化剂,并在苯甲醛和甘油的缩合反应中具有良好的催化活性和稳定性。催化剂制 备的最佳条件为:焙烧温度550℃,CuSO₄ 的负载量为15%,反应的最佳条件为:n(苯甲醛)∶n(甘油)=1∶1.1,催 化剂质量为反应物总质量的1%,环己烷体积为10mL,反应时间2.0h。在最佳条件下,苯甲醛甘油缩醛的收率可达 92.5%。     

制备条件对Fe/Al2O3选择性催化还原SO2的影响

不同负载量的Fe/Al2O3催化剂分别以浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制得，对比评价了不同方法制备的催化剂样品以CO为还原剂，选择性催化还原SO2的活性。研究表明，铁催化剂有较高的去除SO2的活性，制备方法对催化剂活性具有显著影响。其中溶胶-凝胶法和共沉淀法最高活性分别可以达到95%和85%左右；而浸渍法样品的活性较差，最高转化率不到60%。3种不同组分催化剂的活性在低温时并不明显，在高温时明显地显示出高的负载量具有高的活性。     

复合吸附剂CaO/Al2O3对CO2吸附性能的研究-研究生论坛

采用过量浸渍法制备了不同质量分数的复合吸附剂CaO/Al2O3,并采用CO2-TPD、低温氮气吸附脱附、XRD以及FT-IR等方法对吸附剂的结构进行了表征。采用容量法测定了吸附剂在25 oC和70 oC条件下的吸附性能。结果表明,CO2在与吸附剂的作用过程中形成了CaCO3;在吸附温度为70 oC、压力为1.0 MPa的条件下,当CaO的负载量为5wt.%时,复合吸附剂的吸附效果最好,吸附量为36.45 mg/g。用D-R模型计算了复合吸附剂的吸附热,用Clausius-Clapeyron方程研究了复合吸附剂吸附过程的吸附焓变与覆盖度的关系。结果表明,复合吸附剂的吸附热随着CaO掺杂量的增加而增加,而吸附过程的吸附焓变随着吸附质覆盖度的增加而降低。     

负载型复合载体对Ni基催化剂催化性能的影响

将ZrO2直接负载在MxOy（Al2O3,SiO2,CeO2）上组成负载型ZrO2/MxOy复合载体,并以此负载型复合载体制备Ni基催化剂,用BET、XRD、TPR和TPD等对催化剂的比表面积、晶相结构、还原性能等进行了表征,同时以CO2重整CH4为探针考察了催化剂的活性和稳定性。结果表明,复合载体对Ni基催化剂的性能有较大的影响：Ni/ZrO2/SiO2具有较好的初活性,但反应5 h后明显下降;Ni/ZrO2/Al2O3在反应50 h后CO2和CH4的转化率基本保持不变。     

CuSO4／SiO2在合成苯甲醛甘油缩醛中的应用

通过溶胶-胶凝法和浸渍法制备了CuSO4／SiO2催化剂,用XRD、低温N2-吸附和NH3-TPD进行了表征,研究了CuSO4／SiO2在合成苯甲醛甘油缩醛上的催化性能,考察了催化剂的焙烧温度、CuSO4负载量、原料物质的量比、反应时间、环己烷体积等因素对产品收率的影响。结果表明：CuSO4高度分散在SiO2表面上形成中等酸强度、高表面积的中孔固体酸催化剂,并在苯甲醛和甘油的缩合反应中具有良好的催化活性和稳定性。催化剂制备的最佳条件为：焙烧温度550℃,CuSO4的负载量为15％,反应的最佳条件为：n（苯甲醛）：n（甘油）=1：1．1,催化剂质量为反应物总质量的1％,环己烷体积为10mL,反应时间2．0h。在最佳条件下,苯甲醛甘油缩醛的收率可达92．5％。     

La2O3和CeO2的制备及催化臭氧氧化对氯硝基苯

为提高单独臭氧氧化去除水中有机污染的能力,分别以La(NO3)3.6H2O和Ce(NO3)3.6H2O为前驱体,采用水解沉淀法制备La2O3和CeO2粉体,利用X射线衍射、N2吸附、扫描电镜以及红外光谱分析技术对样品的晶相结构、粒径大小、比表面积、孔容、孔径分布以及表面官能团等进行表征.以蒸馏水配制的对氯硝基苯溶液(pCNB)为目标物,考察La2O3和CeO2的催化臭氧氧化活性.结果表明,La2O3和CeO2对pCNB的吸附作用有限,20 min的吸附率分别为6.7%和9.9%.臭氧对pCNB的去除能力有限,反应20 min的去除率仅为37.2%,以La2O3为催化剂时,去除效果有明显增加,反应20 min时去除率为82.1%,而以CeO2为催化剂时,去除效果反而没有O3单独氧化效果好,20 min时的去除率仅为24.3%.     

La1 - x KxCoO3 钙钛矿型催化剂在柴油车尾气净化中的性能

采用低温燃烧合成法制备了纳米级不同K 取代量的La_{1 - x} K_xCoO₃ 催化剂,通过H₂ -TPR,XRD,BET 和化学分析等多种方法对催化剂的组成和结构进行了表征,利用程序升温氧化反应( TPO) 评价了催化剂同时净化碳颗粒物和NOx 的催化活性,考察了K⁺ 掺杂后晶体结构和表面氧化性能的变化对催化剂性能的影响。结果表明,K+ 部分取代La^{3 +} 会影响La_{1 - x} K_xCoO₃的晶体结构和组成。当x ≤0. 3 时,La_{1 - x} K_xCoO₃仍为单一的斜方晶型钙钛矿结构,晶格参数和晶粒度增大;当x ≥0. 4 后,出现不能进入晶格析出的Co3O4 晶体。La_{1 - x} K_xCoO₃钙钛矿 型催化剂对碳烟和NOx 同时净化具有良好的催化活性,La0. 7 K0. 3CoO3 催化剂氧的非化学计量值λ最大为0. 017 6,表面氧空位量最多,催化活性最好,碳烟在催化剂上的起燃温度下降到290 ℃,NOx 的转化率为53 %。     

KF/Al2O3的制备、表征及催化合成乙二醇丙烯基醚

采用浸渍法制备KF/Al2O3固体碱催化剂,催化丙烯醇与环氧乙烷（EO）反应合成乙二醇丙烯基醚。考察了催化剂焙烧温度、氟化钾（KF）负载量对催化性能的影响,并采用X-射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）等对催化剂进行了表征。结果表明：KF负载量为30%,焙烧温度为550℃时,催化剂对丙烯醇和EO反应的催化活性最高。KF/Al2O3固体碱催化剂用于催化合成乙二醇丙烯基醚的最佳工艺条件为：反应温度100℃,反应压力为0.20-0.35MPa,催化剂用量为1.5%,n（丙烯醇）∶n（EO）为5∶1,反应时间为2h,EO转化率达97.35%。