双脉冲放电等离子体水处理H_2O_2的生成规律

放电等离子体水处理过程中,反应器中生成的活性物种对降解水中持久性有机污染物起着至关重要的作用。为此重点研究了在气液固三相混合体双极性脉冲放电条件下,典型活性物种H2O2的产生规律,测试了不同电压、气源、填料特性等实验条件下等离子体反应器中生成的H2O2;对比了不同脉冲电源形式下H2O2质量浓度ρH2O2的差异。实验结果表明,ρH2O2随放电时间、放电电压、气体体积流量、单脉冲注入能量的增加而增加;填料表面峰密度增加有利于液相H2O2的产生;填料粒径对ρH2O2有一定的影响,直径9mm的填料呈现出较好的特性;另外,注入能量相同时,双极性脉冲电源放电产生活性物种的性能远远优于单极性脉冲电源。     

C_2H_4对介质阻挡放电协同Ag/Al_2O_3脱除NO_x的影响及机理分析

在模拟实验系统上,利用介质阻挡放电(DBD)结合Ag/Al2O3催化剂进行烟气脱硝实验,分析了C2H4对脱除NOx的影响及脱除机理。结果表明:同样情况下,添加C2H4后,NO脱除率明显升高,并且随着C2H4浓度的升高而增加;同时,加载催化剂比未加载催化剂的NO脱除率高。在能量输入密度300J/L、C2H4体积分数1%时,DBD协同Ag/Al2O3催化,NO脱除率达61.3%。分析认为:在DBD发生器中,C2H4与O2反应生成CH3O2·、HO2等强氧化性基团,将NO氧化成NO2;在催化装置中,C2H4与O2在Ag/Al2O3表面发生反应,产生更多的CH2=CH-O·和CH3COO·等自由基,最终使NOx脱除率升高。     

H_2O对局部放电下SF_6分解生成特征组分的影响

为建立基于SF6分解特征组分原理的电气设备在线监测与故障诊断理论和方法,用针-板放电模型模拟了金属突出物绝缘缺陷产生局部放电(PD),使含不同微量H2O的SF6/H2O混合气体发生分解,定量测定了CF4、CO2、SO2F2和SOF2 4种特征分解组分的体积分数,得到了各特征组分体积分数、相对产气速率和能量特征比值φ(SOF)2/φ(SO2F2)随微量H2O体积分数φ(H2O)的变化规律,初步了研究φ(H2O)对各特征组分生成规律的影响机制。结果显示,φ(H2O)的增加会抑制CF4的生成,而对CO2的绝对产量和相对产气率的影响均无明显规律;SO2F2和SOF2的累积体积分数均与φ(H2O)正相关,并大致呈线性增长趋势;此外,在放电初期,SO2F2与SOF2的相对产气率均大致随着φ(H2O)的增大而减小,但在放电稳定期,却独立于φ(H2O)且趋于相同;φ(H2O)对特征组分产量比值φ(SOF)2/φ(SO2F2)也有显著的影响。实验结果为提出准确的基于SF6分解特征组分原理的在线监测与故障诊断方法提供参考。     

水蒸气添加对纳秒脉冲激励氩气DBD放电特性的影响

为了制备高能效、高活性且均匀稳定的大气压等离子体源,利用纳秒脉冲电源驱动氩气介质阻挡放电(dielectricbarrierdischarge,DBD),并添加H2O增强等离子体活性。通过电学及光学诊断方法,系统分析研究了H2O体积分数对放电特性的影响规律,并利用图像灰度标准差方法和等效电路模型方法,定量计算了放电均匀性和放电微观参量。结果表明,纳秒脉冲激励氩气DBD中H2O体积分数较低(0%～0.2%)时具有较好均匀性,当H2O体积分数升高后,其吸附电子引起空间电场畸变,产生明亮放电细丝导致放电均匀性降低,过量H2O添加会使放电熄灭;由于添加少量H2O可促进等离子体中电离过程,传输电荷、放电平均功率及能量效率随着H2O体积分数增加而增加,并在H2O体积分数为0.1%时达到极大值,之后随着H2O体积分数增加而减少。通过OH和Ar激发态粒子发射光谱强度表征等离子体活性,发现当H2O体积分数达到0.1%时,OH和Ar谱线强度达到最大,Ar激发态粒子发射光谱强度比值表明电子能量随着H2O体积分数增加而升高,在H2O体积分数为0.1%时达到最大值,之后降低。     

水蒸气和CO2对等离子体—催化还原NOx的影响

等离子体协助选择性催化还原(PF-SCR)可以促进富氧环境下NOx的有效脱除。为研究实际尾气中含有的水蒸气和CO2对PF-SCR脱除NOx系统的影响,以C2H4作为还原剂,Ag/γ-Al2O3为催化剂,考察了3种(N2/O2/NOx/C2H4,N2/O2/NOx/C2H4/H2O(气)和N2/O2/NOx/C2H4/H2O(气)/CO2)配气条件下PF-SCR脱除NOx效果的变化。试验结果表明,较低水蒸气含量(φ(H2O)=1%)对PF-SCR还原NOx具有明显的抑制作用,其原因除了Ag/γ-Al2O3的抗湿性能较差外,水蒸气对等离子体反应器中C2H4和NO氧化的抑制以及由此导致的活性中间产物生成抑制也是一个重要因素。另一方面,水蒸气的存在也抑制了PF-SCR过程中副产物CO的大量生成,这可能是由于PF-SCR对C2H4的氧化减弱以及等离子体氧化生成的中间产物减少造成的。有水蒸气存在时,体系中的CO对PF-SCR还原NO影响不大。     

AC激励下的针-水电极等离子体特性

为研究AC激励产生的等离子体的物理特性,通过电压电流波形测量和高速摄影仪拍摄对AC激励产生针-水电极等离子体的电特性和放电现象进行了研究,并通过比色分析法对生理盐水中生成的H2O2浓度进行了测量。研究表明:20kHz激励下的针-水电极的放电过程存在脉冲模式和连续模式2种工作模式。在脉冲工作模式下,当电极两端电压极性发生改变时,等离子体熄灭,每1个电压周期都需要较大的电压来击穿气体间隙,但此击穿电压比初始击穿电压低许多倍。在连续工作模式下,等离子体放电强度变强,且持续存在于放电间隙。针-水电极放电产生的等离子体可以在生理盐水中有效地生成H2O2,且在脉冲工作模式下生成H2O2的效率更高。然而,由于Fenton反应的影响,AC激励针-水电极放电等离子体对生理盐水的处理时间应≤50s。     

脉冲放电等离子体水处理体系中·OH的作用

为了证明羟基自由基(·OH)在脉冲放电等离子体降解有机物过程中具有重要作用,以苯酚作为目标物,研究了在添加了不同自由基捕收剂条件下,分别以空气和氧气(O2)为载气的脉冲放电等离子体体系中苯酚的降解效率和能量效率,并对相同实验条件下纯水体系中脉冲放电产生的过氧化氢(H2O2)浓度进行了测定。研究结果表明:在空气和O22种载气下,随着添加的捕收剂(Na2CO3和正丁醇)浓度的增加,脉冲放电过程中苯酚的降解效率和能量效率呈下降趋势,证明·OH在脉冲放电降解有机物过程中具有重要作用。此外,添加正丁醇后的H2O2测定结果验证了捕收剂对·OH的捕收作用。     

大气压氩氧脉冲介质阻挡放电等离子体中长生存时间活性氧粒子的演化机理

大气压脉冲介质阻挡放电等离子体中,活性氧粒子的生成和调控对于等离子体在生物医学中的应用具有重要意义,而活性氧粒子的生成和调控又与他们在放电中密度的时空演化密切相关。因此,研究活性氧粒子在1个放电周期中随时间的演化十分必要。使用1维流体模型,模拟研究了氧气体积分数为1%情况下大气压氩氧脉冲介质阻挡放电等离子体中,所考虑的各粒子的空间平均粒子数密度在1个完整周期内随时间的变化。结果表明:电子e、Ar~+、Ar_r、Ar_m和Ar*等粒子均主要生成于脉冲的上升沿和下降沿,并随脉冲的关断继续演化而后缓慢衰减至0,而O、O_2(~1Δg)和O_3 3种活性氧粒子在脉冲关断以后仍大量存在于气隙中。因此,针对具有长生存时间的O、O_2(~1Δ_g)和O_3粒子,进一步研究了他们在1个完整脉冲周期内的生成与消耗途径及随脉冲参数的变化,分析了相应的机制。     

大气压介质阻挡放电对多壁碳纳米管表面改性及其气敏特性

H2S是气体绝缘组合电器(gas insulated switchgear,GIS)内部一些潜伏性绝缘缺陷产生放电的重要的特征组分气体之一,检测它对设备运行状态的诊断和评估有着重要的意义。为此,采用大气压介质阻挡放电(dielectric barrier discharge,DBD)等离子体对多壁碳纳米管(multi-walled carbon nanotubes,MWNTs)进行了表面改性。实验研究了改性前后MWNTs对体积分数为50×10-6的H2S标气的气敏特性的影响以及不同改性时间对其气敏特性的影响,结果表明,改性后的MWNTs对H2S在灵敏度和响应时间方面都有较大幅度的改善;改性时间为60s的MWNTs的气敏特性要优于其它时间。对处理前后的MWNTs进行了扫描电子显微镜(SEM)和傅里叶红外光谱(FTIR)分析,结果显示,经DBD等离子体处理后的MWNTs表面变粗糙,缺陷增加,其表面引入了羟基、羧酸根和C-O等含氧基团。     

等离子体强化点火的动力学分析

为研究等离子体强化甲烷点火的动力学机理,把等离子体强化点火过程简化为放电和点火两个阶段分别进行分析。在放电阶段,采用零维等离子体动力学模型,分析了活性粒子摩尔分数的演化规律和约化场强对粒子摩尔分数的影响;在点火阶段,采用零维均质点火模型,研究了自由基摩尔分数的演化规律以及沉积能量和约化场强对点火延迟时间的影响。结果表明,高能电子与中性粒子发生碰撞等系列反应最终生成若干自由基,完成高能电子中的能量到自由基键能的转移,O自由基的摩尔分数最大;等离子体强化点火条件下CH3的氧化路径由自点火的R155 CH3+O2=O+CH3O、R156 CH3+O2=OH+CH2O改成R10 O+CH3=CH2O+H和R284 O+CH3=H+H2+CO,自由基摩尔分数和反应速率增加约3个量级,点火延迟时间缩短约1个量级,自由基键能最终转化为内能。     

铝-水电池的研究

以高活性铝阳极为负极，以还原水中溶解氧的水阴极为正极的铝－水电池，在３％和０．１％的食盐水中以９７Ω恒电阻放电，其输出电压分别为１．４Ｖ和１．３Ｖ。其在淡水湖泊中以９７Ω恒电阻放电时的输出电压也达到１．３Ｖ。高活化的铝阳极在淡水中能在电流密度小于２ｍＡ／ｃｍ２时，以－１．２Ｖ以上的电位正常阳极溶解。其利用率也达到８０％以上。水阴极在３％的ＮａＣｌ溶液中的工作电流密度可达到０．７ｍＡ／ｃｍ２，在０．１％的ＮａＣｌ溶液中其工作电流密度仍可达０．３ｍＡ／ｃｍ２。铝－水电池在流动电解液中放电时产物能正常脱落。理论设计的２５Ｗ铝－水电池在海水和淡水中的比能量分别为１９２０Ｗｈ／ｋｇ和１４３０Ｗｈ／ｋｇ。铝－水电池可以潜入海洋底部或淡水河流或湖泊中长期连续工作     

操作条件对直接NaBH4/H2O2燃料电池性能影响

直接NaBH4/H2O2燃料电池(DBFC)作为碱性燃料电池研究新方向,因具有高的质量比能量(9.3 kWh/g)受到广泛关注.讨论了电解质膜、电解质溶液浓度以及温度等操作条件对DBFC性能的影响,结果显示,阳极采用PVC和阴极采用MnO2的电催化剂对直接NaBH4/H2O2燃料电池具有较好催化活性,在8O℃下,以Nation 117为电解质膜.电解质溶液NaBH4和NaOH以及氧化剂H2O2浓度分别为1,0、3.0、6.0 mol/L的条件下时.电池峰值比功率达130 mW/cm2,最后指出MnO2作为阴极催化剂的DBFC克服了传统燃料电池使用贵金属催化剂以及解决燃料储运等问题,具有广阔应用前景.     

双氧水氧化天然石墨作锂离子蓄电池负极

用双氧水作氧化剂,对天然鳞片石墨进行了液相氧化改性。双氧水的氧化改性降低了天然石墨表面的含氧量,改善了其电化学性能。采用XPS和FTIR方法分析得知,氧化改性主要是去除了天然石墨表面的部分羧基(COOH)而增加了酯(COOR)的含量,正是这种表面官能团的转换导致了天然石墨表面的氧含量降低。热失重分析结果表明氧化改性对天然石墨的结构稳定性的提高作用不是很明显。天然石墨表面状态的变化有利于减少形成SEI膜时锂离子的消耗,抑制溶剂和电解质的分解,从而使首次循环的不可逆容量降低,氧化后的样品HONG的首次充放电效率从86.7%提高到89.8%,前40次的循环可逆放电容量基本没有衰减,都保持在320 mAh/g以上,这已经达到了实用化锂离子蓄电池负极材料的要求。     

以Fe-N/C为阴极催化剂的Al-H2O2半燃料电池

以铝合金为阳极,Fe-N/C为阴极组装了金属过氧化氢半燃料电池,研究了H2O2浓度、KOH浓度、电解液流速及测试温度对电池性能的影响。结果表明,过氧化氢浓度为0.6 mol/L、KOH浓度为3 mol/L、电解液流速为80 mL/min时电池的开路电压为1.3 V,最大功率密度达到51 mW/cm2。恒电流放电表明电池在碱性溶液中稳定性良好。     

SO2与H2 O对商用钒钨钛脱硝催化剂毒化作用综述

选择性催化还原（ＳＣＲ）脱硝技术在火电厂得到广泛应用,烟气组分对催化剂的性能影响及催化剂中毒、细颗粒物产生是当前研究热点。综述重点探讨了工业烟气中SO2、水蒸气（Ｈ２Ｏ）对商用钒钨钛脱硝催化剂的毒化机理、影响因素及控制措施。SO2的毒化机理主要包括硫酸铵盐的覆盖堵塞,催化剂表面活性点位的硫酸盐金属化,以及SO2与NH3、NO的竞争吸附等;H2O的毒化机理主要是其与NH3、NO竞争吸附降低了催化剂的脱硝效率,并促进产生大量的硫酸铵盐,以及阻碍硫酸铵盐与NO的降解反应等。     

水浴法合成3D“微纳结构”FePO_4·2H_2O

为同时提高电极材料的电化学性能和振实密度,通过以廉价的Fe(NO_3)_3·9H_2O为铁源,以十二烷基硫酸钠为表面活性剂,在100℃水浴条件下反应24 h,合成了自组装的3D"微纳结构"FePO_4·2H_2O纳米材料。对其进行XRD、SEM分析,结果显示该材料为纯的FePO_4·2H_2O,其形貌为由长100 nm、厚50 nm的纳米片自组装而成直径约2μm的近球状结构。该结构有利于综合锂离子电池正极材料中纳米材料导电性好、微米材料振实密度高的优点,为电极材料的研发提供有利借鉴。     

氢氧等离子体合成过氧化氢过程的能效研究

为提高氢氧等离子体合成H2O2技术的能量效率,通过分析放电过程的反应器能效及电源能量注入效率,确定了影响合成总能效的主要因素。考察了反应器电极间距、电源放电频率及注入功率对反应器能效和电源能量注入效率的影响。发现减小电极间距、提高放电频率和注入功率有利于提高反应器能效,但不利于提高电源能量注入效率。本研究中可以得到150 gH2O2/kWh的反应器能效,但由于较低的电源能量注入效率,致使合成H2O2的总能效不超过9 gH2O2/kWh。因此,提高等离子体法合成H2O2过程的总能效,不仅需要设计高能效的等离子体反应器,还需为反应器负载开发适配的电源,而后者是提升该技术能量效率的关键。     

Li-H2O一次电池的研究进展

锂是最轻的金属,因此,Li-H2O电池拥有相当高的比能量,具有很好的发展前景.综述了Li-H2O电池的研究和发展情况.主要介绍了锂阳极的反应机理及添加剂和人造外加膜等因素对寄生腐蚀的影响.     

CuO/g-Al2O3和CuO-CeO2-Na2O/g-Al2O3催化吸附剂的脱硝性能

利用改进的溶胶凝胶法制备纳米孔径的CuO/γ-Al2O3和CuO-CeO2-Na2O/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。两类催化吸附剂250～400℃范围内脱硝效率稳定在70％以上。在350℃时效率稳定在最高值。利用程序升温方法研究了两类催化剂对NH3和NO的氧化性能,发现NH3在高于400℃下急剧氧化,是脱硝效率下降的主要原因。CuO/γ-Al2O3催化剂能将NO氧化生成NO2,NO2生成有利于脱硝反应的进行。NO在催化剂上的吸附对脱硝过程有重要作用。改进的CuO-CeO2-Na2O/γ-Al2O3催化剂能使NH3在高温400℃下不被氧化,也促进了NO在催化剂表面的吸附,从而提高催化剂了脱硝效率。催化剂反应的机理为NO吸附在催化剂表面,氧化生成吸附态的NO2,其再与吸附催化剂上的NH3反应。