制备条件对Pd/TiO_2催化剂上对羧基苯甲醛加氢性能的影响

采用浸渍法以TiO2成型载体制备了Pd/TiO2催化剂,考察了浸渍液pH值、Pd负载量、焙烧温度以及还原温度等因素对粗对苯二甲酸(CTA)中的主要杂质对羧基苯甲醛(4-CBA)的加氢精制性能的影响,并采用BET、XPS、XRD、H2-TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,浸渍液pH值的升高会造成催化剂表面Pd原子富集,导致催化剂比表面积降低。Pd负载量0.5%时,催化剂所提供的活性中心数目足以满足4-CBA加氢所需。适当提高催化剂焙烧温度,有利于含钯前驱体的分解,催化剂还原温度过高时,会造成Pd/TiO2催化剂活性的迅速降低。Pd/TiO2催化剂的适宜制备条件为:浸渍液pH=2.0、Pd负载量0.5%、催化剂焙烧温度400℃、还原温度低于200℃。     

以醋酸钌为前驱体的Ru/C催化剂在葡萄糖加氢制取山梨醇反应中活性的研究

以醋酸钌为前驱体,用浸渍还原法制备Ru/C催化剂,以常压下葡萄糖加氢制取山梨醇的反应评价其活性,并用透射电子显微镜(TEM)及X射线衍射对其进行表征,研究了活性碳类型、温度、浸渍和还原时间、pH值、不同前驱体及有机助剂的加入等因素对Ru/C催化剂活性的影响.结果表明,适当的活性碳粒度、大的比表面和孔容有利于Ru粒子在活性碳表面均匀分布,提高催化活性.80~90℃的温度,8~10h的浸渍时间,6~8h还原时间及7~8的pH值有利于Ru粒子在活性碳载体上形成高分散、高活性的Ru/C催化剂.加入有机助剂使催化剂活性明显高于没有加入有机助剂的催化剂.不同的前驱体对Ru/C催化剂在该反应中的催化活性有较大的影响,醋酸钌是一种制备Ru/C催化剂较好的前驱体.     

酸碱性浸渍条件对钯炭催化剂加氢性能的影响

采用氢氧化钠和盐酸调节钯炭(Pd/C)催化剂制备过程中的浸渍液的pH,制备了相应的钯炭催化剂。对Pd/C催化剂的成分、形貌等性质进行表征分析,研究了不同浸渍条件下制备的Pd/C催化剂对苯甲醛和2-氰基吡啶加氢的催化性能。结果表明,酸/碱浸渍方法可有效控制钯颗粒的尺寸大小及分散度。在浸渍液的pH值为3的条件下制备出的Pd/C-1~#催化剂平均粒径为2.78 nm。当浸渍液的pH值为10时,制备的Pd/C-2~#催化剂平均粒径为3.75 nm。对于2-氰基吡啶加氢,采用酸性浸渍条件制备的Pd/C催化剂具有更好的催化效果;而采用碱性浸渍条件制备的Pd/C-2~#催化剂对苯甲醛加氢效果更好。     

Pt/SiO2催化硝酸肼还原六价铀制备四价铀

以大孔二氧化硅为载体,采用浸渍法负载铂制备了3%Pt/SiO_2催化剂,用于硝酸肼催化还原硝酸铀(Ⅵ)酰制备四价铀(U(Ⅳ)),考察了催化剂用量、硝酸浓度、硝酸肼浓度和反应温度对催化还原铀(Ⅵ)反应的影响。表征结果显示,催化剂中铂主要以1～3 nm的纳米粒子形态堆积在多孔SiO_2载体表面;优化的催化反应条件为:反应液为1.0 mol/L硝酸肼、0.8 mol/L硝酸、0.9 mol/L硝酸铀酰,催化剂用量(与反应液的固液比)为3:100,在60℃反应40 min,U(Ⅵ)转化率为100%。     

液相还原法制备新型Ru／C催化剂的研究

用正交实验考察了溶液温度、pH值、搅拌速度等因素对催化剂吸附量的影响规律，并据此用浸渍及甲醛还原法制备了系列Ru／C催化剂，在0．5MPa、120℃下测得葡萄糖加氢生成山梨醇的催化活性、山梨醇选择性和催化剂的稳定性。并运用程序升温还原TPR（temperatureprogrammedreduction）技术研究了催化剂的表面还原性质。结果表明：钌的负载量对Ru／C催化剂的性能影响较大，钌负载量为5％时，制得的催化剂具有较佳的各项性能。钌的负载量越少时，负载钌的分散度越高，钌与载体间作用力越强，催化剂的还原温度越高。同时，随着含钌量的增加，催化剂的还原峰发生明显的变化，负载量为5％时出现了明显的肩峰，化学吸附是催化活性的主要来源。     

纳米SCR催化剂Ce-V/TiO_2的制备与研究

采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备选择性催化还原(SCR)脱硝反应复合纳米催化剂Ce-V/TiO_2,在不同的实验条件下制备出一系列的TiO_2凝胶用作催化剂载体.然后通过浸渍法依次负载CeO_2和V_2O_5于多孔TiO_2载体.用氨气作为还原性气体,对选择性催化还原NOx进行实验研究.在不同的TiO_2载体煅烧温度、CeO_2和V_2O_5负载量以及催化还原反应温度等条件下,对催化剂的表面结构和催化性能采用BET、XRD、SEM等手段进行表征分析.结果表明,纳米Ce-V/TiO_2固溶体复合催化剂以及对其制备工艺技术参数的优化可增大催化剂的比表面积和微孔体积,使催化剂的催化活性有很大的提高.此外,相当数量的多孔纳米TiO_2大大增加了光催化活性的有效面积,有利于增大与反应物的接触面积和提高光催化活性.当载体TiO_2 的煅烧温度和催化还原反应温度为500 ℃时,5%Ce-10%V/TiO_2催化剂反应的NO_x转化率可达96.2%.     

铈锆比对贵金属催化剂Pt/CeO2-ZrO2性能的影响

采用共沉淀法制备了不同比例的CeO2-ZrO2混合物,并以此作为载体用浸渍法制备了一系列Pt／CeO2-ZrO2催化剂。通过对催化剂样品的XRD、BET和OSC表征,最后用模拟汽车尾气对催化剂进行活性评价。结果表明当Ce／Zr=1时,催化剂的低温活性和热稳定性最好。     

钾盐沉积对VMoTi催化剂脱硝性能的影响

采用浸渍法（IM）与溶胶凝胶法（Sol-gel）制备VMoTi催化剂,并在实验室模拟选择性催化还原（SCR）催化剂的碱金属K中毒,通过X射线衍射、BET比表面积测试法、NH₃-程序升温脱附（TPD）、H₂-程序升温还原（TPR）和光电子能谱等方法对催化剂表面的理化性能进行分析,并探讨钒钛系催化剂的反应及失活机理。结果表明：与浸渍法制备的VMoTi催化剂相比,溶胶凝胶法制备的VMoTi催化剂具有较小的晶粒粒径,较大的比表面积和孔容,较多的表面酸量,较强的氧化还原能力以及较高的V⁴⁺、Mo⁴⁺和表面活性氧含量,因此,VMoTi （Sol-gel）催化剂表现出了较好的脱硝效率,在180~320 ℃的温度区间内,脱硝效率稳定在约100%。钾的加入会导致催化剂中毒,且不同方法制备的催化剂的中毒效应不同,K盐沉积对浸渍法制备的VMoTi催化剂的脱硝效率影响较大,溶胶凝胶法制备的VMoTi催化剂具有较好的抗K金属中毒的性能。通过对催化剂的表征发现,K盐削弱了活性成分与载体间的相互结合作用,增强了锐钛矿型TiO₂衍射峰的强度,降低了催化剂表面酸性及氧化还原性,同时催化剂表面的化学吸附氧及V⁴⁺、Mo⁴⁺等活性金属含量降低,这些因素是造成催化剂活性下降的主要原因。     

用乙酰丙酮钯作前驱物制备Pd/C催化剂的研究

分别采用乙酰丙酮钯、氯化钯和硝酸钯作前驱物,用浸渍-还原法制备了一系列Pd/C催化剂,以松香歧化反应评价其活性,研究了活性炭类型、载体预处理、溶剂、还原方法及温度等因素对Pd/C催化剂活性的影响.结果表明,采用具有较大比表面积和孔容的活性炭作载体有利于钯在其表面的均匀分布和催化剂活性的提高;以Pd(acac)2作前驱体,以及使用极性较强的溶剂与用无机配合物前驱体相比,制备的Pd/C催化剂活性较高;TG-DTA分析表明Pd(acac)2在350℃下完全分解,基于此结果,作者在350℃条件下采用氢气干法还原,制备出活性略高于从日本进口的Pd/C催化剂.     

钾盐沉积对VMoTi催化剂脱硝性能的影响（英文）

采用浸渍法(IM)与溶胶凝胶法(Sol-gel)制备VMoTi催化剂,并在实验室模拟选择性催化还原(SCR)催化剂的碱金属K中毒,通过X射线衍射、BET比表面积测试法、NH_3-程序升温脱附(TPD)、H_2-程序升温还原(TPR)和光电子能谱等方法对催化剂表面的理化性能进行分析,并探讨钒钛系催化剂的反应及失活机理。结果表明:与浸渍法制备的VMoTi催化剂相比,溶胶凝胶法制备的VMoTi催化剂具有较小的晶粒粒径,较大的比表面积和孔容,较多的表面酸量,较强的氧化还原能力以及较高的V~(4+)、Mo~(4+)和表面活性氧含量,因此,VMoTi (Sol-gel)催化剂表现出了较好的脱硝效率,在180～320℃的温度区间内,脱硝效率稳定在约100%。钾的加入会导致催化剂中毒,且不同方法制备的催化剂的中毒效应不同,K盐沉积对浸渍法制备的VMoTi催化剂的脱硝效率影响较大,溶胶凝胶法制备的VMoTi催化剂具有较好的抗K金属中毒的性能。通过对催化剂的表征发现,K盐削弱了活性成分与载体间的相互结合作用,增强了锐钛矿型TiO_2衍射峰的强度,降低了催化剂表面酸性及氧化还原性,同时催化剂表面的化学吸附氧及V~(4+)、Mo~(4+)等活性金属含量降低,这些因素是造成催化剂活性下降的主要原因。     

CeO2改性钌系催化剂的制备及催化降解氨氮废水的研究

以RuO2和CuO为活性组分和辅助活性组分,添加CeO2作为助剂,采用硝酸盐浸渍法负载在分子筛载体上,焙烧制备Ru-Cu-Ce复合催化剂。采用比表面分析仪(BET)、X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)等对催化剂进行表征,用静态实验评价氧化去除氨氮的催化性能。结果表明,Cu和Ce的添加能够提高Ru催化剂的性能,Ce可以抑制Cu的溶出损失。催化剂制备的最佳焙烧条件为300℃焙烧4.5 h。对200 mL初始浓度为205.8 mg/L的模拟氨氮废水,0.25%Ru-1%Cu- 1%Ce催化剂常压氧化降解的最佳条件为:初始pH=10,温度80℃,30%双氧水添加量为处理水量的1/2000,氨氮去除率可达85.6%,催化剂重复使用7次性能无明显降低。     

水热晶化法制备RhCeZrLaNdOx催化剂及其性能研究

采用水热晶化法一步制备了RhCeZrLaNdOx系列催化剂，测定其比表面积、储氧量和还原温度等性能参数，并进行结构和形貌表征，研究了制备过程中水热晶化温度和时间、表面活性剂等条件对催化剂性能、结构和形貌的影响。结果表明，以月桂酸作为表面活性剂，在160℃水热晶化4 h制备的催化剂具有较大的比表面积、较高的储氧量和较低的还原温度，微观结构为四方相的固溶体纳米颗粒。与传统浸渍法制备的Rh/CeZrLaNdOx催化剂比较，水热晶化法制备的催化剂对CO还原NO具有更好的低温催化活性。     

光Fenton反应的Ce-Fe/Al2O3催化剂超声制备及性能表征

采用超声浸渍法和普通浸渍法制备具有相同铁负载量的Ce-Fe/Al2O3催化剂,以解决光Fenton反应过程中催化剂活性低的问题。通过扫描电镜（SEM）、氢程序升温还原（H2-TPR）、紫外可见漫反射（DRS）、比表面积分析（BET）及XPS等手段分别表征催化剂的表面形貌、还原性能、光吸收特性、比表面积特性及活性组分铁的价态和表面分布,利用媒介黄的光Fenton脱色反应考察催化剂的活性和稳定性。结果表明：超声浸渍20 min使活性组分Fe2O3分散均匀,有效抑制Fe2O3颗粒的长大,增加催化剂对光的吸收;比表面积从221.3增大到247.8 m^2/g,改善了催化剂的微孔结构;催化剂表面铁含量从0.24%提高到0.38%,提高了催化剂的催化活性。在pH6.0条件下,60 min内可使200 mg/L媒介黄完全脱色。     

蒽醌法生产过氧化氢用加氢催化剂的研究进展

从载体的改性,包括载体的预处理、制备过程中加入特定元素;以及催化剂的制备,包括活性金属负载方法、浸渍过程中添加助剂等方面,综述了蒽醌法生产过氧化氢所采用的固定床和流化床两种工艺使用的加氢催化剂的研究进展。分析认为,对于普遍使用的钯载体催化剂,助剂对载体的改性和催化剂的制备优化具有显著的效果。固定床工艺近期仍将是国内双氧水生产的主要方式,加强助剂添加和活性金属替代钯的研究具有重要的意义。引进流化床工艺取代固定床工艺,增加单套装置产能是未来国内双氧水生产发展趋势,需加强催化剂的研究开发。     

碳载纳米钯催化剂半工业级制备工艺研究

对浸渍方法，活性碳载体，还原方法进行了筛选试验。结果表明：浸渍方法决定Pd/C催化剂中钯粒子粒度的大小，在载体上的分布均匀性及催化活性；还原方法是决定催化活性大小的又一决定性因素，活性碳载体的性质也影响催化剂的性能，根据试验结果，选择了较佳的浸渍方法S-6，C-8活性碳，还原方法R-4，建立了半工业级的生产工艺，用此工艺可生产出钯粒度3-10nm，催化活性等于或优于日本同类产品的催化剂。     

Ce/Zr比对PdO/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂三效催化性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备一系列CexZr1-xO2(x=0～1)复合氧化物,并以该复合氧化物为载体制备负载贵金属的PdO/CexZr1-xO2(x=0～1)催化剂,选择NO-CO反应和CO以及CH4氧化反应为模型反应对催化剂的三效催化性能进行评价,并通过XRD、H2-TPR等手段对载体和催化剂进行初步表征。结果表明:Ce/Zr比对CexZr1-xO2载体及负载PdO催化剂三效催化性能均存在重要影响,不同Ce/Zr比的CexZr1-xO2复合氧化物载体具有不同的晶相结构及还原性能,由其负载的PdO催化剂的三效催化性能也各不相同。同时,催化剂的NO还原活性与CO氧化活性与α还原峰存在一定的对应关系。     

纳米二氧化钛光催化活性影响因素的研究

以苯酚为模拟污染物，考察了不同晶型、溶液初始pH值、反应物初始浓度、氧气的协同作用对TiO2悬浮体系光催化活性的影响；并将TiO2负载到活性炭纤维上，制备了固定体系的TiOJACF复合催化剂。结果表明，具有混晶结构的P25降解速率比纯锐钛矿TiO2快；溶液pH=6及苯酚初始浓度为150mg／L时，降解速度最快；通入氧气，可以提高催化剂活性；光催化降解苯酚表明，TiO2/ACF复合催化剂具有较好的光催化活性。     

Ru/Mn-Ce/TiO2及Ru/TiO2催化剂对丁二酸的催化湿式氧化研究

采用浸渍法制备了2个系列的Ru／Mn-Ce/TiO2及Ru/TiO2催化剂,并用XRD、TEM、BET等方法对催化剂进行表征。在T=270℃和Po2=1．5MPa条件下,在间歇式反应釜中对丁二酸进行降解实验。结果表明60min内丁二酸降解的总有机碳(TOC)去除率为80％～99．8％;在钌含量相同的情况下,Ru／Mn-Ce／TiO2催化剂的催化活性高于Ru/TiO2催化剂;Ru含量较低的情况下,Mn、Ce对提高催化活性有很大作用,但Ru含量增加时Mn、Ce的作用减弱;氢还原的温度对Ru/TiO2系列催化剂的催化氧化活性有明显影响,500℃还原钌所得催化剂对丁二酸的催化氧化活性优于350℃。     

直接乙醇燃料电池阳极催化剂Pt-CeO2/C的制备与性能表征

用水热合成法,以葡萄糖为原料在不添加有机物模板剂的前提下,制备了尺寸可控的中空碳球为催化剂载体,加入自制的孔径在30~40nm范围内,比表面积为126m~2/g的花状CeO_2为助剂,用微波辅助乙二醇还原氯铂酸法合成了催化剂。利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、红外光谱(IR)、X射线衍射(XRD)、比表面(BET)对所制备的载体及助剂进行了表征,利用电化学工作站对所制备的催化剂进行了电化学性能测试。表征结果为,所制备的碳球粒径分布的范围是0.4~0.9μm,表面含有-OH,-C=O,-COOH含氧官能基。电化学测试表征结果为,添加了花状CeO_2的Pt-CeO_2/C催化剂的催化性能,稳定性和抗中毒能力比传统的Pt/C更优秀。随着碳球载体粒径的减小,催化剂的催化性能,稳定性及抗中毒能力随之增强。葡萄糖浓度为0.5mol/L,水热反应时间为4h条件下合成的碳球作载体,并加入花状CeO_2为助剂合成的催化剂对乙醇的催化氧化具有最佳的活性、稳定性及抗中毒能力。     

Analysis of the Active Au Species on Au/α-Fe2O3 Catalyst

采用沉积沉淀法制备了CO低温氧化 Au/α-Fe2O3催化剂,利用 X 射线衍射(XRD)、X 射线光电子能谱(XPS)、BET 比表面测定、程序升温还原(H2-TPR)等表征技术,对比了制备过程 pH 值的微小变化、焙烧及光线照射对催化剂结构及催化性能的影响,探明了 Au/α-Fe2O3催化剂的活性物种。结果表明,110 ℃处理的 Au/α-Fe2O3催化剂表面同时存在 Au3+、Au0以及过渡态 Auδ+(0<δ<1),它们对 CO 氧化的活性顺序为 Au3+>Auδ+>Au0;pH 值为 8 条件下制备的催化剂 Au3+含量高、比表面积大,催化性能最好;高温焙烧使氧化态金还原的同时也使载体比表面积严重缩小,催化活性显著下降;紫外线照射可以引起 Au3+的逐渐还原以及 Au0 颗粒的生长,其催化失活作用弱于高温焙烧。