秦山核电基地外围植被中14C水平分布研究

为了解秦山核电基地外围¹⁴C的水平分布与规律,本文采用加速器质谱法（AMS）对秦山核电基地外围6.5 km以内的植物样品（苔藓、松针）与食物样品中的¹⁴C比活度进行测量。测量结果显示：苔藓样品的¹⁴C比活度范围为223.0～265.6 Bq/kg C（本底为223.8 Bq/kg C）,¹⁴C比活度随距排放点距离的增加呈降低的趋势,在距排放源6.5 km处达到了本底水平。与松针相比,苔藓更适合做核设施¹⁴C排放的指示植物。苔藓样品的¹⁴C比活度分布规律表明,¹⁴C气态污染物在大气中的扩散受地形和风向因素的影响。食物样品的¹⁴C比活度比参照样品高8.5～13.0 Bq/kg C（大米样品除外）,给当地公众带来的附加剂量为0.5 μSv /a。     

尿素14C胶囊中55Fe分析方法研究

为确保药品质量的可控性与安全性,需对尿素¹⁴C胶囊中的杂质核素⁵⁵Fe进行分析。本工作建立了尿素¹⁴C胶囊中⁵⁵Fe分析测量方法,样品经过AGMP-1阴离子交换树脂2次分离纯化后,用液体闪烁计数器（LSC）测量⁵⁵Fe的活度,同时计算了尿素¹⁴C胶囊样品中放射性杂质核素⁵⁵Fe的检测限,并对方法的专属性、耐用性和检测限进行了验证。结果表明,放射性杂质核素⁵⁵Fe的活度限值为小于等于¹⁴C活度的0.1%、干扰核素¹⁴C的去污因子大于10⁵、铁的化学回收率在57%～67%之间、测量1 h的检测限为0.4 Bq。     

宁德核电厂液态流出物中14C测量

建立了一种测量核电厂液态流出物中¹⁴C的分析方法——使用1030 W总碳分析仪将样品中的碳酸化、氧化成CO₂,然后用NaOH溶液吸收,最后用3180液闪计数器对NaOH吸收液进行测量。该方法能够有效消除其他放射性核素的干扰,且能准确测定样品中¹⁴C的活度。实验结果表明,方法的加标回收率平均为96.91%,探测限为2.07 Bq/L,测定结果的精密度(相对标准偏差)小于±5%,准确度(相对误差)小于±5%。     

基于湿法氧化法测量放射性废树脂中3H和14C的方法

基于湿法氧化法对核电厂产生的放射性废树脂进行前处理,建立了树脂中³H和¹⁴C的测量方法,分析了影响方法回收率的因素,并对国内某核电厂废树脂中的³H和¹⁴C进行了测量。结果表明,H₂O₂浓度对方法回收率影响最大,在最优的氧化条件下,方法回收率达96.8%;³H和¹⁴C最小可探测比活度分别为41 Bq/g和1.3 Bq/g;¹⁴C测量结果与《生物样品中¹⁴C的分析方法 氧弹燃烧法》(GB/T 37865-2019)的测量结果相比,无显著性差异,¹⁴C测量精密度为10.2%。对国内某核电厂废树脂进行测量,³H和¹⁴C的平均比活度分别为（6 134 ±640） Bq/g和（2 724±147） Bq/g。     

14C大面积平面源的研制

为了解铝阳极氧化膜的吸附性能对制备¹⁴C大面积平面源的影响,研究不同厚度（4~12 μm）的铝氧化膜对¹⁴C的吸附效率,吸附槽中溶液的量对¹⁴C的吸附效率、平面源均匀性的影响,以及¹⁴C溶液比活度对吸附率的影响,并对研制的¹⁴C平面源进行均匀性、牢固性检测,以及发射率定值。结果显示,研制的¹⁴C平面源（100 mm×150 mm）均匀性<10%,牢固性<0.01%;使用2πα、2πβ表面发射率标准装置测量¹⁴C平面源,坪区达到400 V,每100 V坪斜为0.3%,小能量损失修正因子为0.2%;测量不确定度为2%（k=2）。研制的¹⁴C平面源技术参数满足相关平准源标准的要求。     

14C同位素研究进展

¹⁴C是一种重要的放射性示踪剂,能够揭示物质的分布、代谢机制及迁移路径,广泛应用于生物医药、农业、地质和环境等领域。近年来¹⁴C标记化合物的需求不断增长,其应用研究领域不断拓展。本文总结了¹⁴C同位素的来源、制备和分离纯化方法,¹⁴C标记化合物的制备和结构鉴定方法,以及¹⁴C标记化合物在相关研究领域的应用情况,着重探讨了¹⁴C同位素分离纯化技术的发展现状和趋势,希望在解决¹⁴C排放污染的同时,实现¹⁴C的资源化利用,并促进¹⁴C应用研究的进一步发展。     

3 MV加速器质谱测量36Cl

在端电压为3 MV的AMS装置上实现³⁶Cl及其他中重核素的高灵敏测量是AMS技术发展的重要方向之一。为进一步提高充气飞行时间探测方法中³⁶S的压低能力,本文研究了³⁶S和³⁶Cl在P10、异丁烷和丙烷气体中的能量歧离和角度歧离。在32 MeV的入射能量下测量了几个地下水样品中³⁶Cl的[JP2]含量,测量结果与72 MeV能量下的测量结果相符。测量结果表明,采用充气飞行时间探测方法在3 MV的串列加速器上测量³⁶Cl时,探测限为³⁶Cl/Cl≈10^-14,当样品中³⁶Cl/Cl≈10^-13时测量不确定度为30%。     

加速器质谱法测量含铀微粒中铀同位素比的方法研究

准确测定含铀微粒同位素比在核保障中有重要的应用价值。本文采用将含铀微粒溶解并加入高纯Fe粉烘干的方法制样,采用中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器质谱测量靶样中的同位素比。通过对CRM铀系列同位素标准样品的分析表明,该方法可测定高于10^-5的²³⁶U/²³⁸U同位素比;对于²³⁵U/²³⁸U同位素比在10^-4～10^-1范围内的含铀微粒,²³⁵U/²³⁸U同位素比相对扩展不确定度均小于10%。     

加速器质谱14C微量样品制备研究

虽然Zn/Fe火焰封管法能获得常规量样品（约1 mgC）的低本底高精密度的（¹⁴C）数据,但微量样品（<1 mgC）的制备主要基于H₂/Fe在线催化还原法,Zn/Fe火焰封管法却鲜有研究报道。本文基于Zn/Fe火焰封管法对现代碳标准样品OXⅡ和本底样品IHEG-Coal进行微量样品0.04～1.0 mgC制备,探讨该方法中样品量对石墨束流性能的影响,估算全实验流程中所引入的现代碳和死碳污染量,并对石墨制备真空系统的微量样品制备能力进行评估。结果表明：加速器质谱测试过程中的束流强度表现与样品质量存在明显正相关关系。全实验流程中引入的外源性现代碳污染量为1.0～3.0 μgC,外源性死碳污染量为0.5～3.0 μgC。¹⁴C测试精密度与准确度严重依赖于样品量,当样品量>0.5 mgC时,现代碳标准样品OXⅡ的现代碳比值F_m为1.342 7±0.003 9,本底样品IHEG Coal的测试年龄为（46 192±301） a,显示其测试的精密度与准确度较可靠。     

土壤和沉积物中痕量Pu的ICP-MS测量方法研究

介绍了一种针对土壤和沉积物样品中Pu核素的ICP-MS测量方法。该方法利用硝酸浸取和两步阴离子交换层析对样品中的Pu进行提纯和除杂,此方法对U的去污因子为1.5×10⁵。在加入了APEX-IR雾化装置和Spiro膜去溶装置后, ICP-MS测量中影响²³⁹Pu和²⁴⁰Pu计数率的²³⁸U多原子离子²³⁸U¹H⁺/²³⁸U和²³⁸U¹H⁺₂/²³⁸U产率分别为3.4×10^-5和7.6×10^-6。将该方法运用在我国环境土壤和沉积物的ICP-MS测量中,可使样品中Pu测量结果的相对误差降低到约千分之一。该方法对²³⁹Pu和²⁴⁰Pu的检测限分别为3.6 fg/mL和 7.3 fg/mL。利用该方法对IAEA-soil-6和NIST-4357两种参考物质进行前处理和ICP-MS测量,结果表明样品中^239+240Pu活度浓度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu同位素原子比与参考值符合,验证了该方法的有效性和准确性。     

用于AMS测量的~(14)C样品制备方法

为了开展基于加速器质谱(accelerator mass spectrometry,AMS)的14 C测量和14 C样品制备系统的研究,深入分析样品制备原理和样品制备过程,设计并优化样品制备系统,建立14 C的样品制备方法及一套集成的14 C样品制备系统。利用AMS测量技术对制备的样品进行了测量和分析,结果显示,建立的样品制备方法所制备的样品已满足AMS测量的要求。     

加速器质谱测量岩石样品中41Ca的初步研

⁴¹Ca在核天体物理及地质年代学方面可能具有较高的应用价值。为测量天然岩石样品中⁴¹Ca的本底水平,探讨了⁴¹Ca-AMS测量中岩石样品的CaF₂制备,提出了二次氟化的制备方法。在此基础上,通过对导电介质与靶锥的改进,设计了一种提高CaF^-₃束流引出强度的方案。该方案可有效提高CaF^-₃束流引出强度。实验结果表明,天然岩石样品中⁴¹Ca/⁴⁰Ca（⁴¹Ca、⁴⁰Ca原子个数比）的本底水平低于8×10^-14。     

加速器质谱14C样品制备中Zn-TiH2法石墨产率探讨

用于加速器质谱仪(accelerator mass spectrometry, AMS)测定¹⁴C年龄的石墨靶制备方法有很多种，提高石墨产率对优化石墨靶制备流程和改善石墨靶性能具有重要意义。本文以Zn-TiH₂法制备石墨靶为例，结合相关研究，证明石墨产率与同位素分馏之间的关系；对比石墨产率的不同测算方法并提出改进建议；对实验过程中影响石墨产率的因素进行探讨，对Zn-TiH₂法制备石墨靶的最优实验条件进行简要总结。     

环境空气中239+240Pu的分析测定

建立了环境空气中^239+240Pu的测量方法。该方法采用NF-2型滤膜采集空气样品5 000～10 000 m³,干法灰化,硝酸加热浸取钚,氨基磺酸亚铁和亚硝酸钠将钚转化为四价态,用三正辛胺—聚三氟氯乙烯粉萃取色层柱分离纯化钚,0.025 mol/L草酸—0.15 mol/L硝酸解吸,最后电沉积制源,在α谱仪上测量^239+240Pu计数。通过实验确认了测量方法的主要条件和参数:电沉积制源极间距为4.0 mm,pH值为2.0;溶液萃取分离色层柱高度为6.0 cm,溶液流速2 mL/min;氧化还原时间为10 min。方法全程回收率为52.5%~82.5%,平均值68.3%;气溶胶样品量为10 000 m³时,方法探测下限为1.31×10^-7Bq/m³。该方法可用于环境气溶胶中^239+240Pu测量,采用本方法测定了我国西北某地区气溶胶中^239+240Pu活度浓度, 结果平均值为3.25×10^-6 Bq/m³。     

微型气相色谱法测定H2中杂质气体

为了满足氢同位素分离系统、 等离子体排灰气处理系统和贮存与供给工艺系统对进气品质的要求,需建立准确、快速、高精度的杂质气体分析方法。针对H₂中体积分数为10^-2~10^-3的气体组分He、Ne、N₂、Ar、CH₄、CO和CO₂,本研究首先采用配有1个Pora PLOT U通道和1个MS5- 通道的微型气相色谱仪,以H2为载气,建立H2中杂质气体的分析方法并优化测量参数。结果表明,杂质气体组分测量精密度优于0.2%,-0.5%<测量相对误差<0.5%,分离度>1.5,检出限为1.3×10^-6~8.5×10^-6,定量限为4.5×10^-6~36.3×10^-6,分析时间<2.5 min。在优化后的测量条件下探讨分别以He、Ne和Ar为载气测量H2中杂质气体的可行性,得到了标准气体色谱图。所建立方法能够满足工艺系统对进气的分析要求,并可拓展应用到其他氢同位素气体的杂质组分分析。