基于微滤法处理水样中226Ra的α能谱分析技术

Ra属于碱土族金属，易在人体骨骼中富集，对人体进行持续的内照射，准确测量样品中的²²⁶Ra有非常重要的意义。本研究以²²⁴Ra作为示踪剂，通过Pb(Ra)SO₄载带预富集、Ba(Ra)SO₄共沉淀并采用真空微滤的方法制得²²⁶Ra的α微滤源，在α能谱仪上测量加标水样中²²⁶Ra的活度。使用该方法测量²²⁶Ra加标溶液，测量结果相对偏差为0.4%～13.1%。此分析技术可为辐射监管部门快速监测核素²²⁶Ra提供一种新的技术方法。     

液体闪烁计数法分析水中226Ra活度浓度及其不确定度评价

通过建立以硫酸钡为载体共沉淀分离水中镭，液体闪烁计数法直接测量镭-226(²²⁶Ra)的方法，实现水中²²⁶Ra活度浓度的快速分析，并对方法不确定度进行评价。实验结果表明：该方法分析水中²²⁶Ra总效率为91.3%～98.5%，方法探测下限为0.01 Bq/L，相对扩展不确定度为7%(k=2)，样品计数率和总效率引入的误差是水中²²⁶Ra不确定度的主要来源。该方法具有良好的精密度和准确度，适用于饮用水中²²⁶Ra的快速分析。     

固体219Rn源的γ能谱法放射性纯度检验

对利用从铀矿石中提取得到的²²⁷Ac制备的固体²¹⁹Rn源进行了γ能谱分析,确定了²²⁷Ac的4个子体核素²²⁷Th、²²³Ra、²¹⁹Rn和²¹¹Bi的活度,并分析了能对²¹⁹Rn造成干扰的²²²Rn、²²⁰Rn母体核素²²⁶Ra、²²⁴Ra的活度。待²²⁷Ac及其子体达到放射性平衡后,通过测量²²⁷Th的235.97、256.25 keV,²²³Ra的154.21 keV,²¹⁹Rn的401.81 keV,²¹¹Bi的351.059 keV共5条γ射线,最终确定固体²¹⁹Rn源中²²⁷Th、²²³Ra、²¹⁹Rn和²¹¹Bi的活度为（1 069±3）、（1 079±5）、（1 095±13）、（1 096±14）和（11 089±4） Bq,固体²¹⁹Rn源的平均活度为（1 093±8）Bq;通过测量²²⁴Ra子体²¹²Pb的238.632 keV、²⁰⁸Tl的583.191 keV γ射线以及²²⁶Ra子体²¹⁴Bi的609.312、1 120.287 keV γ射线得到²²⁶Ra与²²⁴Ra的平均活度分别为5.12 Bq及0.433 Bq,远低于固体²¹⁹Rn源的平均活度,说明固体²¹⁹Rn源放射性纯度较高。以上结果表明,此源有望制成标准固体²¹⁹Rn源以用于延迟符合法测²²³Ra、²²⁷Ac装置的刻度。     

环境样品中镭分析的基本知识与实践经验

就环境样品中镭分析的基本知识与实践中存在的问题和经验教训进行讨论,主要内容包括:镭的化学性质及其辐射特性,²²⁶Ra和²²⁸Ra的分析方法,镭的α放射性核素的测定以及分析结果不确定度的估计。     

磁流体动力学电沉积法制备241Am α放射源

针对目前核电站安全运行实时监测中对高分辨率²⁴¹Am作为稳峰源的需求，建立了一种高分辨率α放射源制备方法--磁流体动力学电沉积法，并设计了磁流体动力学电沉积法制备放射源的装置和流程。以²⁴¹Am为研究对象，对磁流体动力学电沉积法制备放射源的工艺条件进行了优化选择：在沉积槽单侧施加磁场使沉积源片中心处的磁感应强度B=0.193 T、(NH₄)₂SO₄电解液浓度0.5 mol/L、电流密度180 mA/cm²、沉积液pH=2.0～2.5、电极间距5 mm、沉积时间1 h。结果显示，²⁴¹Am可定量沉积在不锈钢阴极源片上，沉积效率近100%，且所制源的能量分辨率较不加磁场时提高了15.0%。所制源的牢固性和均匀性检验结果表明，磁流体动力学电沉积法所制备的²⁴¹Am α放射源的牢固性和均匀性均良好。     

土壤中238U、226Ra、210Pb、210Po在3种蔬菜中的转移及食用后剂量估算

研究了广东地区受铀矿污染的土壤中生长的芥菜、大白菜、苋菜的根、茎、叶中²³⁸U、²²⁶Ra、²¹⁰Pb、²¹⁰Po的含量分布情况,其中根为主要富集部位;3种蔬菜的转移系数皆在10^-3~10^-2水平,芥菜的²³⁸U和²²⁶Ra的转移系数之间存在相互影响,大白菜的²¹⁰Pb和²¹⁰Po的转移系数之间也存在相互影响关系;对公众每食入1 kg蔬菜所产生的待积有效剂量做了初步估算,²³⁸U贡献的剂量为0.001~0.105 μSv,²²⁶Ra为0.004~0.576 μSv,²¹⁰Pb为0.019~0.646 μSv,²¹⁰Po为0.010~1.30 μSv。     

北京市气溶胶放射性核素分析(2013—2016)

利用中国锦屏地下实验室(CJPL)低本底γ谱仪对北京地区近4年34组气溶胶样品中长寿命放射性核素进行研究。发现气溶胶样品中含有²³⁸U、²²⁶Ra、²¹⁰Pb、²³²Th、²²⁸Ra、 ⁴⁰K、⁷Be、¹³⁷Cs,其活度浓度均值分别为17.47 μBq·m^-3、21.19 μBq·m^-3、2.39 mBq·m^-3、11.12 μBq·m^-3、14.43 μBq·m^-3、226.64 μBq·m^-3、6.98 mBq·m^-3、2.36 μBq·m^-3,且均在本底范围之内。同时,放射性核素活度浓度与环境参数存在相关性,⁷Be、⁴⁰K、¹³⁷Cs、²²⁶Ra均与季节负相关,²¹⁰Pb与季节正相关;⁴⁰K与空气质量指数(AQI)正相关。     

基于Fe(OH)3-CaCO3载带的水中228Ra的γ能谱分析方法

建立了一种基于Fe(OH)₃-CaCO₃载带的水中²²⁸Ra的γ能谱分析方法，适用于环境水中²²⁸Ra的分析。采用Fe(OH)₃-CaCO₃共沉淀法富集水中的²²⁸Ra，将富集后的²²⁸Ra采用Ba(Ra)SO₄共沉淀法进一步载带，¹³³Ba示踪法确定²²⁸Ra的全程回收率，使用高纯锗γ谱仪测量与²²⁸Ra达到放射性平衡的衰变子体²²⁸Ac的特征γ能量，从而获得²²⁸Ra的分析结果。通过对5 L水样的加标验证可知，²²⁸Ra回收率为81.8%~87.5%，加标水样测量结果与添加量的相对偏差为1.7%~5.3%，此方法的探测限为57.2 mBq/L。     

TBP-TEVA萃取色层分离-α能谱法测定辐照镎靶溶解液中痕量236Pu的可行性

²³⁶Pu的含量控制是钚热源的一项重要参数，通过α能谱准确测量镎靶溶解液中痕量²³⁶Pu，建立镎靶辐照靶件溶解液中钚的分离方法。根据杂质组成特点采用TBP-TEVA萃取色层双柱分离，用氨基磺酸亚铁以及亚硝酸钠对钚进行调价，对靶件溶解液中的Al、Fe、U、Th和Np等进行分离，去污系数均大于10⁴，钚的回收率为90.7%。研究大量²³⁸Pu对α能谱测定²³⁶Pu的干扰，结果表明，大量²³⁸Pu会造成仪器本底升高，²³⁸Pu能谱峰分辨率降低；在7 500 Bq ²³⁸Pu干扰下，测量4.3 h 时，²³⁶Pu的最小可检测活度为1.20×10^-2 Bq（当量质量为6.11×10^-16 g）。计算结果表明，镎靶溶解液样品中钚的同位素比值n(²³⁶Pu)/n(²³⁸Pu) ≥4.63×10^-8时，取合适的样品量使得电沉积源中²³⁸Pu 活度在 450~7 500 Bq范围内，均可测量其中的痕量²³⁶Pu，同时可准确测定同位素比值n(²³⁶Pu)/n(²³⁸Pu)。     

射气闪烁法测量水中226Ra的几点建议

从进气系统、闪烁室刻度、测量时间等方面分析射气闪烁法对测量水中²²⁶Ra的影响, 提出优化建议:简化进气系统, 采用纯氮气冲洗闪烁室和气路; 延长标准源的封源时间, 使累积因子大于0.9, 可提高闪烁室K值的稳定性; 含镭低的样品, 需增加样品量、测量时间, 以提高测量的准确性。     

尿中241Am的分析方法研究进展

²⁴¹Am是高毒性的α核素，在常规职业内照射监测及应急测量中均有监测需求。本文系统介绍了尿样中²⁴¹Am分析的各种方法，包括预处理、浓集、分离纯化、制样、测量等环节。典型的化学处理流程包括磷酸钙/草酸钙共沉淀，采用DGA或TRU树脂进行萃取色谱柱分离，在硫酸铵或草酸铵体系中电镀或与Nd/CeF₃微沉积制成α源。测量仪器可以用α谱仪、液闪谱仪、γ谱仪等放射性测量仪器，或电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、加速器质谱(AMS)等质谱测量仪器。     

ICP-MS测量天然淡水中的~(226)Ra

~(226) Ra是一种极毒的α放射性核素,是辐射环境监测中重点关注的核素之一。本工作建立了一种利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)对天然淡水中~(226 )Ra快速定量分析的方法。对500mL的水样进行浓缩后,利用AG 50W-X8离子交换树脂和Sr萃取树脂分离基体质谱测量干扰元素(Ca、K、Mg、Na、Sr、Ba等),随后利用ICP-MS对~(226 )Ra进行定量分析。样品分析结果显示,~(226 )Ra全程加标回收率为90%~95%,~(226 )Ra的方法检测限为0.04pg/L(1.46mBq/L,n=10),整个流程耗时约10h。该方法实现了样品中~(226 )Ra的快速准确测量,为日常预警监测以及特殊情况应急中~(226) Ra监测提供了一条快捷可靠的途径。     

水溶液中Np、Pu、Am和Cm同时电沉积制备α测量源

为制备高分辨率Np、Pu、Am和Cm的α混合测量源,研究了电沉积液介质浓度、pH值、电流密度、电沉积时间等条件对电沉积效率及沉积源质量的影响。结果表明,在pH为2.0~2.5的0.2mol/L硫酸铵介质中,电流密度为0.40~0.50A/cm2,室温条件下电沉积60min,~(237)Np、~(238)Pu、~(243)Am和~(244)Cm在阴极不锈钢片上的电沉积效率均大于96%,制备的α测量源能量分辨率较好。     

210Po标准平面源的制备及表征

²¹⁰Po的标准平面源用于检定流气正比计数器α射线对β射线的串道比，由于²¹⁰Po的半衰期较短（138.4 d），检定用²¹⁰Po标准平面源需定期更换。本工作采用色谱柱法，从²¹⁰Pb的母子体溶液中分离出高纯度的²¹⁰Po溶液，用γ谱仪确认了²¹⁰Po溶液的核纯度；用电镀法制备了²¹⁰Po平面源，用显微镜观察其表面形貌，并通过α谱仪测量了平面源的α能谱，符合α能峰单一的要求。用2πα、2πβ粒子发射率基准装置测量该平面源的2π表面粒子发射率，达到了检定规程中2π粒子发射率处于1.0×10⁴~2.0×10⁵ min^-1之间、扩展不确定度在3.0%（k=2）以内的要求。建立了用²¹⁰Pb溶液中的²¹⁰Po制备²¹⁰Po标准平面源的新方法，实现了可持续提供²¹⁰Po标准平面源的目标。     

210Po标准平面源的制备及表征

²¹⁰Po的标准平面源用于检定流气正比计数器α射线对β射线的串道比,由于²¹⁰Po的半衰期较短（138.4 d）,检定用²¹⁰Po标准平面源需定期更换。本工作采用色谱柱法,从²¹⁰Pb的母子体溶液中分离出高纯度的²¹⁰Po溶液,用γ谱仪确认了²¹⁰Po溶液的核纯度;用电镀法制备了²¹⁰Po平面源,用显微镜观察其表面形貌,并通过α谱仪测量了平面源的α能谱,符合α能峰单一的要求。用2πα、2πβ粒子发射率基准装置测量该平面源的2π表面粒子发射率,达到了检定规程中2π粒子发射率处于1.0×10⁴~2.0×10⁵ min^-1之间、扩展不确定度在3.0%（k=2）以内的要求。建立了用²¹⁰Pb溶液中的²¹⁰Po制备²¹⁰Po标准平面源的新方法,实现了可持续提供²¹⁰Po标准平面源的目标。     

医用裂变99Mo分离纯化工艺中131I-和131IO-3的去除

为评价已建立的裂变⁹⁹Mo分离纯化工艺，即AgNO₃沉淀法、α-安息香肟沉淀法、阴离子交换色层法与活性炭色层法联用工艺流程，对放射性碘的去除效果，本研究以¹³¹I为放射性示踪剂，研究两种不同放射性碘化学形态¹³¹I^-与¹³¹IO^-₃在⁹⁹Mo分离纯化工艺中的行为及其去除效果。结果表明，对于¹³¹I^-，AgNO₃沉淀能够去除模拟溶液中98.2%¹³¹I^-，α-安息香肟沉淀法分离⁹⁹Mo工艺能够去除97.9%¹³¹I^-，AG1-×8树脂上阴离子与I-发生交换可以除去Mo样品中99.9%的¹³¹I^-，活性炭色层法通过吸附作用除去75%的¹³¹I^-，最终¹³¹I^-的累积去污系数为1.90×10⁶，¹³¹I^-的去除率大于99.99%。对于¹³¹IO^-₃，加入AgNO₃对其去除没有影响，ɑ-安息香肟沉淀法能除去99%以上的¹³¹IO^-₃，AG1-×8树脂上阴离子与¹³¹IO^-₃发生交换可以除去Mo样品中99.9%的¹³¹IO^-₃，活性炭色层法能除去约70%¹³¹IO^-₃，最终¹³¹IO^-₃的累积去污系数为2.52×10⁵，¹³¹IO^-₃的去除率大于99.99%。已建立的裂变⁹⁹Mo分离纯化工艺流程对¹³¹I^-与¹³¹IO^-₃均具有出色的去除效果。     

电沉积 LEU UO2 靶件生产医用99Mo的工艺研究

⁹⁹Mo是一种重要的医用放射性同位素。采用低浓铀（LEU）靶件生产裂变⁹⁹Mo是发展趋势。本工作进行了电沉积UO₂靶件制备、靶件溶解以及⁹⁹Mo化学分离等工艺研究，确定了电沉积LEU UO₂靶件制备医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程。研究表明，于不锈钢管内壁上电沉积UO₂，在pH=7、电流0.5~2 mA/cm²、温度75~90 ℃、镀液中U浓度5 mg/mL条件下，经过约210 h电沉积，不锈钢管内壁上UO₂沉积层质量达到42 mg/cm²；采用6 mol/L HNO₃溶解UO₂镀层。采用α-安息香肟沉淀法实现⁹⁹Mo与大量裂变产物的初步分离，采用阴离子交换法与活性炭色层法联用实现⁹⁹Mo的纯化；纯化后的⁹⁹Mo溶液中，杂质¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、²³⁸U活度与⁹⁹Mo活度比值分别为4.47×10^-6%、7.40×10^-7%、8.67×10^-7%、2.57×10^-6%、1.69×10^-14%，均小于《欧洲药典》规定值，满足医用要求。本工作建立了电沉积LEU UO₂靶件生产高纯医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程，为今后采用LEU技术生产医用裂变⁹⁹Mo，进而实现其自主规模化生产打下了基础。     

居室墙体中天然γ核素就地测量技术研究

本文通过理论计算和实验测量的方法,研究墙体中天然γ核素比活度就地测量问题。理论分析了不平衡状态下226 Ra、232 Th、40 K的测量方法,由实验室测量238 U的第1代子体234 Th及通过235 U和238 U的天然同位素丰度比值关系,获得典型居室墙体中235 U对226 Ra就地测量的干扰系数;利用ISOCS无源效率模拟研究了测量时墙体之间的干扰;并研究了砖块形状和墙材原料配比等因素对无源效率刻度的影响。结果表明,235 U对226 Ra就地测量的干扰系数约为0.46;Falcon 5000在居室几何条件下测量单面墙体时,经8mm钨屏蔽后,40 K的干扰扣除系数为0.33;最后分析获得居室墙体中226 Ra、232 Th和40 K就地测量时总不确定度分别为26%、17%和15%,可用于室内环境调查。