利用HFETR制备有载体177Lu

¹⁷⁷Lu是一种优良的诊疗一体化医用放射性核素，其标记的放射性药物被广泛用于多种癌症的诊断和治疗。其中，有载体¹⁷⁷Lu的制备具有放射化学处理简单、¹⁷⁷Lu产量高等优点。为此，在高通量工程试验堆(HFETR)中利用热中子辐照¹⁷⁶Lu,开展有载体¹⁷⁷Lu的制备研究。本研究分别辐照天然Lu和富集¹⁷⁶Lu进行热实验验证，结果表明：天然Lu在2×10¹⁴ n·cm^-2·s^-1热中子通量下辐照13 d,生成¹⁷⁷Lu比活度约为0.87 Ci/mg,^177mLu杂质含量为0.009%;富集(86.5%)¹⁷⁶Lu在热中子注量率为1×10¹⁴ n·cm^-2·s^-1条件下辐照28 d,生成¹⁷⁷Lu比活度约为24.9 Ci/mg,^177m...     

无载体镥-177分离技术研究进展

医用同位素是核医学诊疗的物质基础。利用核医学技术对恶性肿瘤、心脑血管、神经退行性疾病等重大疾病进行诊断与治疗具有不可替代的优势。镥-177(¹⁷⁷Lu)具有优异的核物理和化学性质,近年来,欧美发达国家已将其广泛应用于靶向核素治疗研究及临床应用,其标记物对神经内分泌肿瘤、前列腺癌等肿瘤的诊断和治疗展示出良好效果。¹⁷⁷Lu已被公认为是目前最具前景和市场活力的靶向放射性诊疗一体化核素之一,预计未来全球对¹⁷⁷Lu的需求呈爆发式增长。本研究综述了¹⁷⁷Lu的制备原理、国内外分离工艺研究现状、未来市场需求和应用前景。     

无载体氯化镥［177Lu］溶液企业内控质量标准的建立

为制定放射性治疗药物关键原料无载体氯化镥［¹⁷⁷Lu］溶液的企业内控质量标准，建立稳定可靠的分析方法，对氯化镥［¹⁷⁷Lu］溶液的放化纯度、放射性核纯度、放射性浓度、元素杂质、内毒素进行检测，并对分析方法进行验证。结果表明，三批次氯化镥［¹⁷⁷Lu］溶液各项检测结果均满足要求，放化纯度＞99%；放射性核纯度测试中未检测到¹⁷⁵Yb以及其他γ射线杂质；各元素杂质含量均符合要求；细菌内毒素含量<2.00 EU/mL；其主要γ能峰能量为0.208 MeV和0.113 MeV；放射性浓度为标示量的90.0%~110.0%。在所建方法、方法验证及三批次检验基础上建立了企业内控质量标准。成功建立了无载体氯化镥［¹⁷⁷Lu］溶液的分析方法及企业内控质量标准，可为¹⁷⁷Lu治疗药物的制备与转化提供参考。     

177Lu放射性治疗药物研究新进展

分别具有β^-、 α、俄歇电子以及内转换电子衰变的放射性核素,在放射性药物研发以及临床评估中得到广泛应用,其中¹⁷⁷Lu放射性治疗药物的研究在近年来得到了迅猛的发展,文献报道数量持续增长,¹⁷⁷Lu放射性治疗药物引发了放药研究领域的强烈关注。本文对近两年¹⁷⁷Lu标记的抗体、多肽、纳米颗粒,以及小分子放射性治疗药物临床前及临床研究最新进展进行综述。其中处于临床前研究的药物通过药物设计增强了靶向性,改进了药代动力学及生物性质;处于临床研究阶段的药物具有良好的安全性,对肿瘤发挥明显抑制作用,对延长患者生存期及提高患者的生存质量起到积极作用;对已有临床用药方式进行补充,如核素联合治疗、放化免疫联合治疗、诊疗一体化以及分批次用药方式;对临床用药的人体计量学数据进行补充,如¹⁷⁷Lu-RM2在GRPR前列腺癌治疗中的人体剂量学。     

161Tb标记放射性药物的研究进展

放射性镧系元素¹⁶¹Tb与广泛使用的放射性核素¹⁷⁷Lu性质相似,且疗效更好,有望成为新型的放射性治疗核素。目前,应用¹⁶¹Tb的研究主要集中于¹⁶¹Tb标记生物分子的体内行为,以及与¹⁷⁷Lu相比,其对恶性肿瘤的疗效。初步的治疗研究表明,在相同的活度下,¹⁶¹Tb在肿瘤治疗方面比¹⁷⁷Lu更有效。本研究对¹⁶¹Tb的特性、制备及其标记放射性药物的研究进展进行综述,为治疗用放射性核素的开发及临床应用提供参考。     

寡聚苯乙炔修饰RM26的177Lu标记和细胞内化研究

促胃泌素多肽受体（gastrin-releasing peptide receptor, GRPR）在多种肿瘤细胞中过度表达,可以被GRPR拮抗剂靶向。高的细胞内化率有助于提高放射性治疗药物的治疗效果,减少给药剂量。激动剂的内化率优于拮抗剂,但是严重的副作用限制了激动剂的应用。将具有跨膜能力的寡聚苯乙炔（OPE）和GRPR拮抗剂RM26偶联,可以提高拮抗剂的内化能力。本研究合成了两种多功能化合物NOTA-OPE-1-RM26和NOTA-OPE-2-RM26,分别进行¹⁷⁷Lu标记,得到了高放化纯度的标记物。标记化合物¹⁷⁷Lu-NOTA-OPEs-RM26在生理盐水、高糖培养液、新生牛血清中稳定存在。体外稳定性实验表明,引入OPE-1少量增加了化合物的内化率,而引入OPE 2显著增加了化合物的内化率。此外,引入OPE并没有改变RM26的特异性结合能力。实验结果表明,引入跨膜基团提高拮抗剂药物细胞内化率可行。     

使用活性炭纤维从中性钼溶液中提取锝的方法研究

为了寻找适用于低比活度钼料液的高效钼锝分离材料,以提高锝［⁹⁹Tc^m］淋洗液的放射性浓度,获得满足临床用要求的医用锝［⁹⁹Tc^m］,本研究探索从中性钼溶液中分离锝的方法,简化锝［⁹⁹Tc^m］淋洗液的处理过程。采用活性炭纤维从1 mol/L的氯化钠中性低比活度钼［⁹⁹Mo］溶液（＜0.2 Ci/g Mo）中提取锝［⁹⁹Tc^m］,全过程使用中性淋洗液解吸锝［⁹⁹Tc^m］,实现钼和锝［⁹⁹Tc^m］的分离。结果表明,锝［⁹⁹Tc^m］回收率大于90%,所得高锝［⁹⁹Tc^m］酸钠淋洗液不经pH调节,符合《中国药典》要求,对注射用亚锡甲氧异腈（MIBI）和注射用亚锡亚甲基二膦酸盐（MDP）进行标记后的标记物放化纯度符合《中国药典》要求。建立了具有自主知识产权、优势明显的从中性低比活度⁹⁹Mo（＜0.2 Ci/g Mo）中分离提取⁹⁹Tc^m的方法,可为中子俘获法制备⁹⁹Mo用于制备⁹⁹Tc^m和加速器法直接制备⁹⁹Tc^m提供技术储备。     

三步分离法制备高丰度的142La

为精确测量¹⁴²La的衰变数据,需制备出高活度、高丰度、无载体的¹⁴²La样品。为去除或降低混合裂片中放射性镧的其他同位素,依据母子体衰变关系和同一质量链上独立产额的差异,提出了“三步分离”的分离模式。以一次BaCl₂•2H₂O沉淀、两次HDEHP萃取色层分离为手段建立了快速分离¹⁴²La的化学流程,并研制了批式快速化学分离装置。流程耗时约20 min,化学回收率约80%,对其他核素的去污因数大于10³,产品中¹⁴²La与¹⁴¹La活度比大于3.5。     

锶特效树脂用于环境水样品中90Sr的富集、分离和测量方法研究

通过正交实验对影响阳离子树脂洗脱、锶特效树脂淋洗和洗脱的主要因素（酸度、流速、用量）进行了优化,结合阳离子树脂富集、锶特效树脂分离和α/β测量仪测量,建立了快速分析环境水样品中⁹⁰Sr的方法。该方法对实际水样品中的锶进行分离及化学回收率测定,化学回收率均高于95%,表明该方法操作简单,分离流程短,工作效率高,可以得到稳定的化学回收率,适用于环境水样品中⁹⁰Sr的富集和分离。采用锶特效树脂柱分离环境水样10次后,锶的化学回收率仍高于90%,具有较高的稳定性。     

TEVA-TEVA色层分离大量铀中的微量镎

建立了高效分离高铀镎比样品中微量镎的方法。采用TEVA-TEVA萃取色层柱分离铀产品中微量镎，经3.0 mol/L HNO₃淋洗过后以0.5 mol/L (NH₄)₂CO₃洗脱TEVA树脂上的镎，加入HNO₃分解洗脱液中的碳酸镎酰离子并将溶液调至3.0 mol/L HNO₃，进行TEVA柱二次分离，最后采用0.02 mol/L HNO₃-0.02 mol/L HF洗脱。结果表明：该法稳定性较好，测量相对标准偏差优于4%（n=3），镎的平均回收率大于86%，铀的去污因子大于10⁵，适用于高铀镎比样品中微量镎的分离，在乏燃料后处理工艺中铀线尾端的微量镎分析中具有较好的应用前景。     

Evaluation study on properties of a macroporous silica-based CMPO extraction resin to be used forminor actinides separation from high level liquid waste

Basic properties of a silica-based octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoyl-methylphosphine oxide (CMPO) extraction resin (CMPO/SiO2-P) was investigated.Adsorption behavior for some rare earth elements (RE) which are constituents of high level liquid waste (HLLW) and the long-term stability of the extraction resin in nitric acid solution were examined.The CMPO extraction resin was significantly stable in 3 mol·L?1 HNO3 solution at 50oC.Furthermore,the RE(III) were efficiently separated from non-adsorptive fission product (FP) elements such as Sr(II) in a column experiment using a highly nitric acid solution.The separation behaviors of the elements are considered to result from the difference in their adsorption and elution selectivity based on the complex formation with CMPO.There was no strong dependency of RE(III) separation efficiency on feed solution flow rate.Only from the perspectives of the acid-resistant behavior of CMPO extraction resin and the elution kinetics for the metal ions with the extraction resin,the CMPO extraction resin can be used in the modified MAREC process for HLLW partitioning.     

用聚酰胺树脂从~(99)Mo中提取~(99)Tc~m

固相分离材料是色层法从低比活度~(99)Mo料液中分离医用同位素~(99)Tc~m的关键。采用静态吸附和动态吸附淋洗实验,研究了聚酰胺树脂从~(99)Mo中吸附分离其衰变子体~(99)Tc~m的工艺,评价了其性能。结果表明:在NaOH浓度为3mol/L的钼酸钠溶液中,聚酰胺树脂能够在10s内选择性地吸附高锝酸根离子,并具有3.85mg/g的饱和吸附容量。2.0g装柱量的聚酰胺色层柱的漏穿体积约为70 mL,可用25 mL 3 mol/L NaOH溶液洗涤柱上残留的钼酸根离子,最后20mL水即可将吸附在聚酰胺色层柱上的锝淋洗下来。本研究为开发基于色层法的全自动~(99)Mo/~(99)Tc~m发生器装置提供了一种新型钼锝固相分离材料,其提取锝的淋洗效率为98%,洗脱液中钼的残留为0.6mg/L。     

我国放射性同位素制备技术的发展

放射性同位素在国民经济发展、人民健康水平保障等方面起着非常重要的作用。本文对我国放射性同位素制备技术的发展情况进行了简要回顾，重点回顾了近三十年来放射性同位素制备技术的发展情况，着重分析了¹⁴C、⁶⁰Co、⁹⁹Mo、^123/125/131I、¹⁷⁷Lu等重要放射性同位素制备技术的研究进展，分析了我国在放射性同位素生产方面存在的问题，并对今后我国放射性同位素制备技术和生产的发展提出了建议，以期进一步促进我国放射性同位素技术的发展，进而为全面实现国内放射性同位素自主化生产服务。     

AG-MP-1M在氢溴酸体系中分离镉的方法

Cd同位素质谱分析中存在的质谱干扰有¹¹⁰Pd、⁷⁰Zn⁴⁰Ar、⁹⁵Mo¹⁶O、¹¹²Sn、¹¹³In、¹¹⁴Sn和⁹⁸Mo¹⁶O等。因此在分析前应将Cd元素与产生干扰的其他元素分离，以避免测量过程中的质谱干扰。目前分离Cd的常用方法通常采用盐酸体系，分离过程中存在Sn与Cd分离困难的问题，操作步骤繁琐且淋洗体积大。针对上述问题，本工作开发了用阴离子树脂AG-MP-1M在氢溴酸体系中分离Cd的方法，采用混合酸消解的方法将样品消解完全后，用1 mL 0.25 mol/L的氢溴酸溶解样品并上柱，用3 mL 0.25 mol/L氢溴酸淋洗后可将绝大部分Sn、Zn、Mo等元素分离，然后用1 mL 2 mol/L盐酸和3 mL 0.5 mol/L盐酸淋洗Pb等其它元素，最后，用3 mL 0.002 mol/L盐酸解吸Cd。实验表明Cd回收率可达99.1%，且能将Sn、Zn、Mo等产生干扰的元素完全分开。采用此方法分离Cd总的淋洗体积为10 mL，和之前文献报道的方法相比大量减少了淋洗体积。该方法提高了Cd的分离效果，节约了实验流程时间，可用于Cd含量测试和Cd同位素测试的前处理工作中。     

AR-01树脂对铼的吸附和解吸行为

99 Tc是核电站运行过程中产生的裂变产物之一,是一种具有较高裂变产额的长寿命放射性核素,易在环境中迁移,因此高放废液中锝的分离对于核废料后处理具有重要意义。以铼模拟锝,通过静态实验和动态实验研究了AR-01树脂对铼的吸附和解吸行为,主要考察了温度、酸度、时间等因素对AR-01树脂吸附性能的影响,并通过还原解吸法探讨解吸条件。结果表明:AR-01树脂吸附铼的反应为放热反应,酸度提高,吸附效率降低,在流速1.0mL/min下,树脂的动态饱和吸附容量达到105mg/g,解吸剂中加入还原剂SnCl2提高了解吸效率,树脂具备很好的重复利用性。以上结果为AR-01树脂应用于高放废液中锝的吸附分离提供了参考。