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溶胶-凝胶法制备Na_2WO_4~-Mn/SiO_2催化剂及其甲烷氧化偶联反应性能的研究 总被引:3,自引:3,他引:0
采用溶胶-凝胶法制备了一系列5%Na2WO4-2%Mn/SiO2催化剂;用XRD、XPS、BET、O2-TPD和CO2-TPD等方法对催化剂进行了表征,并考察了对甲烷氧化偶联反应的催化性能。结果表明,与常规浸渍法相比,采用溶胶-凝胶法制备的Na2WO4-Mn/SiO2催化剂中W和Mn的原子浓度在催化剂表面和体相分布较为接近,而且两种制备方法所得的催化剂具有相似的催化性能,Na2WO4与α-方石英之间的相互作用,催化剂释放晶格氧的能力,碱性强弱是影响甲烷氧化偶联活性的关键因素。 相似文献
125.
二氧化碳加氢直接合成二甲醚催化剂的研究——沉淀次序对复合催化剂结构和性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
以草酸乙醇溶液为沉淀剂,采用不同的沉淀次序(并流、反加和正加)制备了CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5复合型催化剂,对CO2加氢直接合成二甲醚反应的催化活性顺序为:并流法催化剂>反加法催化剂>正加法催化剂。3种复合催化剂的还原温度由低到高的顺序为:并流法催化剂<反加法催化剂<正加法催化剂。在沉淀过程中,反加法和正加法均形成类胶体沉淀,相应催化剂的比表面积也较大。IR研究发现,催化剂在1101cm-1处表现Cu/Zn/Al氧化物与HZSM-5分子筛之间相互作用的IR吸收峰强度与其催化活性间存在对应关系。XRD结果表明,并流法得到的催化剂前驱体中有铜锌同形取代现象,有利于催化剂活性的发挥。 相似文献
126.
载体对钯基选择加氢催化剂性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
以常规浸渍法制备了一系列Pd基催化剂,考察载体结构、织构及组成对其加氢性能的影响。采用程序升温技术(TPR-H2、TPDCO)对催化剂进行了表征和相应分析。结果表明,Al2O3载体中以高温1100℃焙烧后形成的占晶型具有更高的乙烯选择性。Pd基催化剂的Al2O3载体预先修饰MgO或CeO2后,能获得良好的金属分散度和适宜的反应物的吸附及产物的脱附特性,使得在高氢/炔体积比下催化剂样品上乙烯收率也维持在80%左右。在非Al2O3型载体制备的催化剂中,与金属Pd存在强相互作用的TiO2载体制备的催化剂的催化性能优越,最优样的乙烯收率达到95%。催化剂表面的Pd^hHx物种和Pd—C结合能在很大程度上影响着H2吸附活化和乙烯脱附能力,这对选择加氢性能有至关重要的作用。 相似文献
127.
重整生成油选择性加氢脱烯烃 Pd基催化剂的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了负载在Al2O3载体上的贵金属钯(Pd)基催化剂在重整生成油选择性加氢脱烯烃反应中的性能。在高压微反装置上,采用环己烯、甲苯和正庚烷的混合物为模拟油来评价筛选催化剂,并对不同工业原料油进行加氢试验。结果表明,在现有工业上常用的工艺条件下,采用Pd/Al2O3催化剂进行重整生成油全馏分的选择性加氢,不能满足产品质量要求。其原因是高沸点馏分强吸附在催化剂表面,从而导致催化剂失活。在适宜的工艺条件下,采用Pd/Al2O3催化剂进行连续重整汽油BTX 馏分选择性加氢脱烯烃,可以使加氢汽油满足芳烃抽提进料的质量要求。添加助剂对Pd/Al2O3催化剂进行改进,可以大大提高催化剂的稳定性。改进后的双金属Pd基催化剂(Pd+M/Al2O3)可用于不同原料的重整生成油(苯(C6)馏分、BTX(C6~C9)馏分、全馏分)的选择性加氢脱烯烃反应。加氢反应产物的溴价小于200mgBr/100g,芳烃损失小于0.5%(质量分数),且在重整生成油全馏分的选择性加氢过程中该催化剂表现出好的稳定性。 相似文献
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Ni-La/AC甲醇气相羰基化催化剂失活行为的研究 总被引:2,自引:1,他引:1
采用等容浸渍法制备了Ni-La/AC双金属催化剂,在连续流动固定床反应装置中,于260℃、1.5 MPa、CO/CH3OH/CH3I摩尔比20/19/17、.5 g-cath.mol-1条件下考察了催化剂的稳定性,并通过BET、XRD、TPR和ICP等技术手段对甲醇气相羰基化反应失活前后Ni-La/AC催化剂进行了表征,考察了催化剂在反应过程中的结构变化和失活行为。结果表明:La组分的引入促进了Ni在催化剂表面的分散,提高了反应的初活性。但是在长时间运转条件下,羰基化活性中心Ni晶粒发生聚集,成为积碳的活性中心,堵塞了部分催化剂微孔,使得催化剂比表面积减小导致催化剂失活。失活催化剂再生后,比表面积有所回升,但Ni晶粒明显增大,反应过程中失活速率加快。此外,活性金属镍的流失以及Ni、La在催化剂上分布的变化也是催化剂失活的原因之一。 相似文献
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