PCN/CoPc异质结高效界面电荷转移活化PMS降解四环素

提高可见光利用率和抑制光生载流子的快速复合是石墨相氮化碳（g-C3N4）高效活化过一硫酸盐（PMS）降解污染物的一大挑战。通过磷掺杂g-C3N4纳米片（PCN）增强与酞菁钴（CoPc）之间的界面相互作用,以达到高效活化PMS降解四环素（TC）的目的。将尿素和次亚磷酸钠通过高温磷化工艺制备PCN,继而与CoPc在马弗炉中煅烧构建异质结。结果表明：异质结的构建不仅使光的吸收边缘增宽至可见光区,还使50 mL的溶液在经过40 min后,20 mg的最优催化剂可以活化30 mg的PMS对TC( 10 mg/L)的降解率到达98.8%,降解速率为0.087 min-1。这是由于PCN与CoPc界面处的异质结势垒加速光生载流子的分离。同时强界面相互作用为电子转移提供通道,使O2还原生成大量的?O2?自由基,并活化PMS产生?SO4-自由基和?OH自由基来降解TC。     

Cu/Co掺杂多孔炭活化过硫酸盐降解水中硝基酚研究

以MOF-74为模板制备了Cu/Co双金属掺杂多孔炭催化剂。用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N₂物理吸附/脱附等对催化剂结构进行了表征。研究并阐释了Cu/Co双金属掺杂多孔炭催化剂活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解4-硝基酚性能及机理。结果表明，在投加100 mg·L^-1催化剂、2 g·L^-1 PMS、初始pH为6时，15 min内硝基酚(60 mg·L^-1)去除率达98%以上。降解反应符合伪一级反应动力学模型。催化剂循环反应4次，降解率均高于90%。猝灭实验及电子顺磁共振分析表明自由基(·SO₄^-、·OH、·O₂^-)和非自由基(¹O₂)均参与了降解反应。在反应过程中，Co²⁺/Co³⁺和Cu+/Cu²⁺的氧化还原循环有效活化了PMS并促进活性氧化物种的生成，从而提升了催化剂...     

AgCl@Ag3VO4异质结的制备及可见光降解乳酸左氧氟沙星性能

采用超声辅助原位离子交换法制备AgCl@Ag₃VO₄异质结光催化剂并分析其在可见光下（λ>420 nm）的光催化降解乳酸左氧氟沙星活性。结果表明,异质结光催化剂中AgCl和Ag₃VO₄摩尔比为0.4:1时对乳酸左氧氟沙星的降解率达到最高为84.4%;催化机理研究表明空穴（h⁺）和·O₂^-是光催化反应中的主要氧化性物质,异质结结构可以有效的分离光生电子和空穴对,降低它们的复合机率,提高光催化效率。     

可见光激发Bi2MoO6活化PMS降解盐酸四环素

为了利用半导体光催化和硫酸根自由基高级氧化技术协同作用处理抗生素废水,采用溶剂热法制备三维结构的钼酸铋(Bi₂MoO₆)微球,并在可见光照射下激发Bi₂MoO₆进而活化过一硫酸氢盐(PMS)处理含盐酸四环素(TC)废水。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等对样品形貌特征、晶格结构、光学性能进行表征。结果表明,Bi₂MoO₆纳米片组成的三维微球具有良好的吸附和可见光催化降解TC能力,活化PMS协同作用可以进一步提高系统降解TC的效率。通过静态实验,考察催化剂使用量、PMS初始浓度、环境共存阴离子(Cl^-、CO^2-₃、NO^-₃)和腐殖酸(HA)对可见光激发Bi₂MoO₆活化PMS降解TC性能的影响。自由基捕获实验表明,·OH、SO^-₄·、O^-₂·和h⁺等活性基团在可见光激发Bi₂MoO₆活化PMS催化降解TC过程中都做出了贡献。     

Z型PbWO4/WO3异质结的制备及其在工业污水处理中的应用

通过一步水热法成功制备了PbWO₄/WO₃异质结,利用XRD、SEM、BET、UV-Vis DRS、XPS、EIS等表征手段对样品的结构和性质进行表征,以工业含油废水为目标污染物,评价其光催化活性。结果表明,Pb WO₄和WO₃能带结构符合“Z”型异质结结构,能够显著提高光生载流子的分离效率。在光催化降解含油废水实验中,PbWO₄/WO₃异质结样品的COD去除率达到了94.9%,一级反应速率常数为0.9725h^-1,是WO₃和PbWO₄样品反应速率常数的7.77倍和13.20倍。循环实验表明,PbWO₄/WO₃异质结样品稳定性良好。自由基捕获实验证明,h⁺、·O₂^-和·OH均为降解过程中的活性物种。     

Co/g-C3N4复合催化剂活化过一硫酸盐高效去除环丙沙星的性能研究

以三聚氰胺、三聚氰酸和硝酸钴为原料，采用高温煅烧法制备出复合型催化剂(Co/g-C₃N₄),用其活化过一硫酸盐(PMS)降解环丙沙星(CIP)。考察了各因素对Co/g-C₃N₄活化PMS去除CIP的影响。结果表明，Co/g-C₃N₄质量浓度为0.5 g/L、PMS浓度为2 mmol/L、溶液初始pH为7、CIP初始质量浓度为5 mg/L、温度为30℃时，CIP在45 min内的去除率可达99.5%;催化剂在5次循环利用后对CIP的去除率仍有83.3%,表明Co/g-C₃N₄的可重复利用性和稳定性良好。自由基淬灭试验表明，Co/g-C₃N₄活化PMS去除CIP的机制包括自由基途径(SO₄·^-、·OH)和非自由基途径(¹O₂、O₂·^-),其中主...     

类普鲁士蓝的制备及其活化PMS降解双酚S

通过简单共沉淀法合成了类普鲁士蓝化合物(CoFe-PBA)，用于活化过一硫酸盐(PMS)降解有机污染物双酚S (BPS)。使用扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱等手段对Co Fe-PBA进行表征，结果表明Co FePBA由紧密结合的Co₃[Fe(CN)₆]₂构成，为纳米级，表面均匀分布着C、Fe、Co、O元素，具有丰富的活性位点。催化剂投加量300mg/L、PMS投加量400mg/L、p H=5.89条件下，Co Fe-PBA/PMS降解体系40min内去除73.77%的BPS，对酸性和共存离子(SO₄^2-、NO₃^-和Cl^-)敏感，碱性环境能促进PMS快速活化，重复实验显示该体系具有良好稳定性，使用4次后仅下降26.70%，活化性能优于其他材料。机理分析表明，CoFe-PBA与PMS相互作用，作用过程中改变了金属位点价态，发生电子转移，产生各种活性物质降解BPS，其主要作用活性物种为¹O...     

碳纳米管负载无定形MnO2活化过一硫酸盐降解苯酚研究

采用共沉淀法合成了无定形MnO₂@c-CNTs复合材料,研究了其活化过一硫酸盐(PMS)降解苯酚的性能。通过SEM、XRD对不同材料的微观形貌、晶体结构进行了表征,复合材料由无定形MnO₂包覆于羧基化多壁碳纳米管(MWCNTs-COOH,简称c-CNTs)上组成,仍保持了羧基化多壁碳纳米管的相互交织缠绕管状结构,相比单独无定形MnO₂催化活性提升明显。研究了不同反应条件下苯酚降解率的变化,结果表明：在苯酚初始浓度10 mg/L时,降解率随催化剂投加量和PMS投加量增加而升高,在中性和酸性条件下降解效果较好,碱性条件下有小幅下降。在催化剂投加量0.14 g/L,PMS浓度0.6 mmol/L,温度25℃,中性条件下,苯酚降解率可达96.7%。无定形MnO₂@c-CNTs/PMS体系中参与反应的主要活性物种为¹O₂和·O₂^-,以¹O₂为主导。     

铜掺杂TiO2/PCN异质结光催化还原二氧化碳性能研究

以Cu Cl₂、NH₂-MIL-125(Ti)和尿素为前驱物，通过煅烧法制备了不同Cu掺杂量的二氧化钛/聚合氮化碳(PCN)异质结(Cu Ti CN)。其中3Cu Ti CN光催化还原CO₂性能最优，在可见光下CO的产生速率可达735μmol/(g·h)，分别是纯PCN和Ti O₂/PCN异质结的9倍和3倍。利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氮气物理吸附、紫外可见漫反射光谱、光致发光谱(PL)等手段对光催化剂的组成、结构和光电化学性质进行了表征。研究发现，Cu掺杂和异质结的构建增强了可见光吸收，增大了材料的比表面积，提高了光生载流子的分离和传递效率。根据带隙数据和莫特-肖特基曲线得到了异质结的能带结构，并提出了Cu掺杂TiO₂/PCN异质结光催化还原CO₂的机理。     

Bi2WO6光催化联合过一硫酸盐降解橙黄Ⅱ

利用简便的水热法制备Bi₂WO₆光催化材料，研究光照条件下Bi₂WO₆活化PMS降解橙黄Ⅱ溶液的效果，考察了Bi₂WO₆投加量、PMS质量浓度、初始pH、共存阴离子及腐殖酸(HA)对降解效果的影响。采用XRD、SEM和FT-IR对材料的晶体结构、表面形貌及反应前后结构进行表征分析，结果显示该材料在反应后表现出良好的稳定性。当Bi₂WO₆投加量为0.6 g/L、PMS质量浓度为0.8 g/L、橙黄Ⅱ质量浓度为10 mg/L、pH为7.5时，反应60 min内橙黄Ⅱ的降解率超过97%。实验体系在弱碱性条件下的降解效果最佳。共存离子实验结果表明，溶液中的Cl^-能促进橙黄Ⅱ降解，NO₃^-对降解的影响不明显，SO₄^2-、HCO₃^-、H₂PO_...     

S型Bi OBr/WO3异质结在模拟可见光下高效降解环丙沙星

国家高度重视新污染物治理,抗生素作为重点管控新污染物,其去除技术受到广泛关注,基于光催化降解抗生素的水处理技术成为研究热点。采用水热法制备了WO₃,并采用室温沉淀法成功构建了S型异质结Bi OBr/WO₃光催化剂。与Bi OBr和WO₃相比,S型异质结的形成提高了光催化活性,降低了光生电子空穴对复合率,其中质量分数为20%的Bi OBr/WO₃复合材料光催化性能最好,在120 min内对环丙沙星的降解率可达94.93%。电子自旋共振和自由基捕获实验表明·O₂^–是光催化降解中的主要活性组分。高效液相色谱–质谱联用仪检测结果表明降解过程中产生了6种中间体,并最终矿化为CO₂、H₂O和其他无机离子。     

还原氧化石墨烯膜负载Co3O4活化过硫酸氢钾降解罗丹明B

以RGO(还原氧化石墨烯膜)为载体,采用水热法制备RGO/Co₃O₄高效复合催化剂。通过XRD(X射线衍射仪)、SEM(扫描电子显微镜)和XPS(X射线光电子能谱仪)等手段对复合催化剂的结构、形貌和化学组成等进行表征,并以RhB(罗丹明B)为降解物评价复合催化剂活化PMS(过硫酸氢钾)的反应活性。另外,考察了PMS质量浓度、RhB初始质量浓度、pH值及温度对催化剂活化PMS降解RhB的影响。结果表明：在PMS质量浓度为100 mg/L、RhB初始质量浓度为10 mg/L、pH值为7、温度为25℃时反应18 min对RhB降解率为98%。自由基捕获实验结合ESR(电子顺磁共振)结果表明体系中同时存在SO₄^-·和HO·2种活性自由基。循环实验结果显示催化剂经过5次循环使用后对RhB的降解率仍保持90%以上,显示优异的循环稳定性。     

半导体介导MoS2/T-CoP复合异质结光催化降解染料污水

半导体介导的多相光催化现在被认为是废水处理的有效方法。异质结被认为比单体具有更好的光催化活性。本工作通过简单的水热法制备了MoS₂/T-CoP异质结,并研究了光催化降解罗丹明B与原始MoS₂和T-CoP的比较。X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)证实了MoS₂和T-CoP之间复合异质结构的形成。采用紫外-可见漫反射光谱(UV-visDRS)和电化学莫特-肖特基实验研究了MoS₂和T-CoP的带隙。MoS₂的导带边缘MoS₂/T-CoP对罗丹明B表现出优异的光催化降解效率,1h内达到71.01%。自由基捕获实验表明,h⁺是光催化降解的主要活性物质。这些结果表明,在MoS₂上添加T-CoP可以有效增强MoS₂/T-CoP异质结的光催化能力,其原因在于MoS₂和T-CoP之间的匹配能带结构促进了界面电荷转移,抑制了光生电子与空穴在界面处的复合。     

Ag3PO4/WO3复合光催化剂的制备及其可见光催化性能

通过原位沉淀法制备了Ag₃PO₄/WO₃复合光催化材料并用于降解盐酸四环素(TC),利用SEM、XRD、FTIR、XPS和UV-vis DRS等手段对合成材料的表观形貌、化学组成和分子结构等进行了表征,并以可见光下催化降解TC(10 mg/L)的效果来评价材料的光催化性能。与单一Ag₃PO₄和WO₃相比,可见光照射60 min后,Ag₃PO₄/WO₃复合材料对TC具有更高的光降解性能,WO₃质量分数为25%时性能最优,TC降解率达到最高84.82%,且经5次循环后仍具有较好的光催化活性。通过对自由基捕获试验以及对电子顺磁共振(ESR)光谱的分析,明确h⁺和O₂^·-为Ag₃PO₄/WO₃复合材料光催化降解TC过程中的主要活性物质,推断出Ag<...     

铈掺杂强化碳纳米管活化过一硫酸盐实验研究

采用浸渍-煅烧法制备了高效稳定的CeO₂/CNT复合材料。利用X射线衍射、X射线光电子能谱和Raman光谱等手段对材料结构进行表征,并研究了复合材料活化过一硫酸盐（PMS）对磺胺异唑的降解性能。结果表明,在材料投加量为75 mg·L^-1、PMS投加量为0.3 mmol·L^-1、初始pH为5.36时,30 min降解率可达90%以上,50 min内可完全去除,反应过程符合伪一级反应动力学模型,活化剂使用5次后仍有77%的去除率。电子顺磁共振实验表明,SO₄?^-、?OH和¹O₂均参与了反应,碳纳米管表面缺陷可能与¹O₂的形成有关。CeO₂的掺杂提高了碳纳米管中缺陷碳的含量,同时Ce³⁺/Ce⁴⁺为反应提供了更多活性位点,从而有效提升了碳纳米管活化PMS的性能,为铈基碳纳米管复合材料应用于过硫酸盐高级氧化技术提供了借鉴。     

UV/PMS、UV/PDS、UV/SPC工艺降解尼泊金甲酯

采用UV/过一硫酸盐(PMS)、UV/过二硫酸盐(PDS)和UV/过碳酸盐(SPC)三种工艺降解尼泊金甲酯(MeP)，通过电子顺磁共振技术鉴定了三种工艺中存在的自由基，考察了氧化剂投加量、pH、阴离子、NH₄⁺和HA对MeP去除的影响，通过竞争动力学的方法测定了MeP与SO₄^-·的二级反应速率常数及不同自由基对MeP去除的贡献，评估了不同氧化剂投加量下工艺的经济性，研究了不同工艺中有机物的矿化率和消毒副产物(DBPs)的生成。结果表明，三种氧化剂与UV联用都具有较好的协同效果，UV/PMS、UV/PDS和UV/SPC工艺降解MeP的拟一级动力学常数(k_obs)分别为0.1615、0.3868和0.0798 min^-1。SO₄^-·与MeP的二级反应速率常数为1.37×10⁹ L·mol^-1·s^-1。三种工艺中k_obs都随氧化剂投...     

Ag3PO4/g-C3N4异质结催化剂可见光降解黄连素

采用原位生长法制备Ag₃PO₄/g-C₃N₄异质结催化剂,在可见光照射下,催化氧化降解废水中的药物大分子黄连素。通过X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）、紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）分析催化剂的组成和结构,并测试了Ag₃PO₄/g-C₃N₄降解黄连素的光催化活性。结果表明：利用可见光照射,g-C₃N₄掺杂量为0.7 g时,Ag₃PO₄/g-C₃N₄对黄连素的光催化降解活性最好,可见光反应15 min降解率达到100%,重复4次实验后降解率降至73.2%,其具有较好的光稳定性。自由基捕获实验证明h⁺和·O₂^-在降解黄连素废水中起主要作用,结合UV-vis DRS分析可知,Ag₃PO₄/g-C₃N₄遵循Z型异质结机理。     

光催化与离子交换吸附耦合有效去除2,4,6-三氯苯酚

为了实现2, 4, 6-三氯苯酚(2, 4, 6-TCP)废水快速降解和氯离子去除，构建了光催化与离子交换吸附耦合系统。该系统由钌(Ru)、钼(Mo)双金属掺杂单晶体BiVO₄涂覆光催化石英空心光纤束和ZnAl-LDH-NO₃涂覆石英光纤布构成。研究发现：RuO₂/Mo-BiVO₄光催化剂具有粒径小且呈多孔不规则多面体结构，有助于提高光催化剂比表面积，促进光电转换及电子转移，同时Ru和Mo掺杂可有效地抑制光生电子-空穴复合，促进氧化活性物质(·OH和·O₂^-)产生，提高BiVO₄光催化活性；RuO₂/Mo-BiVO₄涂覆光催化空心光纤束6 h对200 ml、80 mg/L 2, 4, 6-TCP去除率达到62.4%，是BiVO₄涂覆光催化空心光纤束的1.56倍。在pH为6.2、温度为35℃时，单独RuO₂/MoBiVO₄涂覆光...     

中空磁性微球活化过一硫酸盐降解水中甲氧苄啶的研究

采用溶剂热法制备了铁酸锰(MnFe₂O₄)中空磁性微球(HM-MnFe₂O₄),利用SEM、TEM、XRD、VSM、XPS、BET/BJH方法对材料进行表观和形貌分析,并将其应用于活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的甲氧苄啶(Trimethoprim, TMP),通过高效液相色谱法对降解效率进行评估。结果表明,在pH为9.0、PMS浓度为3.0 mmol/L的条件下,投加0.20 g/L的HM-MnFe₂O₄纳米材料可在120 min内完全降解10.0 mg/L的TMP。同时,考察了阴阳离子对TMP降解过程的影响,Cl^-对TMP的降解有促进作用,HCO^-₃、Cu²⁺和腐殖酸(HA)均具有一定的抑制作用。通过自由基猝灭实验发现降解体系受到·OH、O^-₂·的自由基和¹O₂的非自由基影响。循...     

一步水热合成In2S3/CdIn2S4异质结微球及其光催化性能

利用一步水热法成功制备了In₂S₃/CdIn₂S₄异质结微球催化剂，通过降解甲基橙(MO)、酸性橙Ⅱ(AOⅡ) 和罗丹明B(RhB)来评价所制备催化剂的活性。实验结果表明，In₂S₃/CdIn₂S₄异质结微球对MO、AOⅡ和RhB的光催化降解率分别达到了87%、75%和96%，明显高于催化剂In₂S₃和CdIn₂S₄。瞬态光电流和阻抗测试结果表明，In₂S₃/CdIn₂S₄异质结微球受光激发产生的电子空穴对能快速得到分离。捕获主要活性物种实验表明，该反应体系中主要是超氧自由基和空穴起关键性作用。In₂S₃/CdIn₂S₄异质结微球催化剂重复使用四次，其催化能力依然保持较高水平。In₂S₃/CdIn₂S₄异质结微球活性的增强归因于异质结的形成有助于电子的转移，从而降低了电子空穴对的复合概率。并且合适的能带结构有助于产生大量的光生电子，电子与活性氧的结合最终引起氧化能力的增强。