K2O-CuO-Cr2O3/Al2O3催化剂上异丁烷脱氢制异丁烯的催化性能研究

以Cr2O3为活性组分,K2O和CuO为助剂,γ-Al2O3为载体制备负载型催化剂,并考察了其对异丁烷直接脱氢制异丁烯的催化活性.探讨了活性组分Cr2O3及助剂K2O、CuO对催化剂活性的影响,结果表明,金属Cr含量与催化活性直接相关,K对催化剂选择性有改进作用.实验结果还表明了该催化剂适用于高空速下的催化反应.对含不...     

钒基MSU-1催化剂上二氧化碳氧化异丁烷脱氢反应条件的优化研究

以介孔材料MSU-1为载体,不同金属氧化物为活性组分,分别制备负载型催化剂并研究其在CO<,2>气氛中异丁烷脱氢的催化活性.结果证明VOx/MSU-1催化剂有最好的异丁烷氧化脱氢催化活性.基于此,对影响CO<,2>氧化异丁烷脱氢的温度、空速和氧烷比等工艺条件进行了考察,结果显示,当温度为853 K,空速为7200 mL...     

助剂硼对K2O-Cr2O3/γ-Al2O3催化剂异丁烷脱氢性能的影响

采用等体积浸渍法制备了硼改性的K₂O负载量2%、Cr₂O₃负载量12%的不同硼负载量的K₂O-Cr₂O₃-B₂O₃/γ-Al₂O₃催化剂,在560℃、异丁烷空速400h-1、常压的条件下在固定床反应器中考察了催化剂的异丁烷脱氢性能,并对载体及催化剂进行了BET、XRD、NH₃-TPD和O₂-TPO等表征。结果表明:助剂硼的加入对催化剂结构无明显影响,但可以有效调节催化剂的表面酸性,从而减少裂解和积炭等不良反应的发生,提高催化剂的异丁烯选择性和稳定性;硼负载量过高会导致活性组分Cr₂O₃的聚集,影响活性组分的分散,导致催化剂上异丁烷转化率降低;综合考虑催化剂的活性、稳定性和异丁烯选择性,硼负载量为1.0%左右较为适宜。     

Cu-ZrO_2-CeO_2/γ-Al_2O_3催化甲醇水蒸气重整制氢反应的性能

以γ-Al_2O_3为载体,采用浸渍法制备Cu-ZrO_2-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂,用XRD、N_2吸附-脱附、H_2-TPR、NH_3-TPD、CO_2-TPD等方法对其进行表征。在连续流动常压固定床微型反应器上评价Cu-ZrO_2-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂对甲醇水蒸气重整制氢反应的催化性能,考察了反应温度、水醇比和质量空速对催化性能的影响,反应结果表明Cu-ZrO_2-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂具有较高的催化活性和稳定性,在温度为260℃、水醇摩尔比为1.2∶1、质量空速为3.6h–1的条件下,甲醇的转化率可达99%以上,氢气的选择性为98%以上,一氧化碳的选择性低于2.5%。表征结果显示助剂CeO_2和ZrO_2的加入促进活性组分在载体表面的分散性,影响催化剂的孔结构和酸碱性,增强了催化剂的活性。     

负载型铁基催化剂上合成气制低碳烯烃

采用真空浸渍法制备负载型铁基催化剂,并利用X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和N2物理吸附(BET)实验对催化剂进行表征,并考察了不同载体和助剂对负载型Fe基催化剂上合成气制低碳烯烃反应的影响以及不同反应条件对FeMnK/Al2O3催化剂反应性能的影响。结果表明:Al2O3负载的Fe基催化剂可提高活性组分Fe的分散度和金属载体相互作用,且催化剂焙烧后孔径显著增大,有利于产物低碳烯烃的快速移出,因而比SiO2负载催化剂具有更高的催化活性和低碳烯烃选择性;在Fe/Al2O3中加入Mn和K助剂使活性组分Fe更容易还原,提高了活性组分和助剂的分散度,并降低催化剂的表面酸性,从而提高了CO的转化率和低碳烯烃选择性;FeMnK/Al2O3催化合成气制低碳烯烃反应在空速1 000 h-1,温度350℃,压力1.5 MPa,氢碳物质的量之比1.5的条件下,CO转化率达到97.4%,低碳烯烃选择性为55.9%。     

碱土金属修饰的Co/RPSA催化剂催化分解N2O

以RPSA分子筛为载体,采用浸渍法制备了一系列以Co为主活性组分和碱土金属为助剂的CoM/RPSA（M=Mg、Ca、Sr和Ba）催化剂,考察了含硫和含氧条件下直接催化分解N2O的性能。采用X射线衍射、热重-质谱联用系统、NH3-TPD和N2O-TPD等方法对催化剂进行了表征。XRD结果表明,Co物种主要以Co3O4尖晶石形态存在。NH3-TPD和N2O-TPD结果表明,碱土金属的种类影响催化剂酸性和对反应物N2O的吸附-脱附性能,催化剂活性与催化剂酸性及其对反应物N2O的吸附-脱附性能有关。催化剂活性评价结果显示,CoSr/RPSA催化剂的N2O分解活性较好,N2O转化率达到95%时的反应温度为471 ℃。     

改性VOx/MSU-1催化剂上CO2氧化异丁烷脱氢反应

以MSU-1为载体制备了一系列改性的VOx/MSU-1催化剂,并在CO2氧化异丁烷脱氢制异丁烯的反应中评价了催化剂的性能,发现稀土元素La、Ce的加入能提高催化剂的活性。采用XRD、H2-TPR及NH3-TPD方法对催化剂La2O3-VOx/MSU-1进行了深入的表征,发现La2O3的加入提高了载体MSU-1上活性组分VOx的分散度,同时也改善了催化剂表面的酸碱性,更加有利于异丁烷氧化脱氢反应的进行。优化了反应条件,在最佳反应条件下,异丁烷的转化率为63.6%,异丁烯的产率为52.3%。最后,通过8 h的稳定性实验,发现与VOx/MSU-1相比,催化剂La2O3-VOx/MSU-1具有更好的催化稳定性。     

Pt/Al_2O_3与Pt/MgO-Al_2O_3催化剂制备及其催化氢能载体甲基环己烷脱氢反应性能

以碱共沉淀法制备Mg-Al水滑石,然后采用浸渍法负载活性组分Pt,经焙烧、氢气还原得到Pt/Al_2O_3与Pt/Mg O-Al_2O_3催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附、FT-IR、H2-TPR和Py-IR等分析Mg O的加入对Pt/Al_2O_3催化剂结构性能的影响,并在甲基环己烷连续脱氢反应中对比两种催化剂活性。结果表明,Pt/Mg O-Al_2O_3催化剂比表面积小于Pt/Al_2O_3催化剂,且表面基本无酸性活性中心,但表现出与Pt/Al_2O_3催化剂相同的脱氢活性。在Pt负载质量分数2%、催化剂用量0.5 g、甲基环己烷0.1 m L·min-1纯样进料和325℃反应10 h后,原料平均转化率79.9%,脱氢产物只有甲苯,对应的产氢速率192.8 mmol·(g-metal·min)-1,表现出优良的脱氢活性。     

Sn对V2O5/Al2O3催化剂在异丁烷脱氢反应中的影响

以Al₂O₃为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型高分散氧化钒催化剂（12%V₂O₅/Al₂O₃）,并选择Sn作为助剂对12%V₂O₅/Al₂O₃催化剂的表面性质进行调控,采用XRD、N₂等温吸脱附、NH₃-TPD、H₂-TPR、XPS、TEM和Raman光谱等方法对催化剂进行表征,结合活性评价实验,研究了催化剂表面物种分散状态、酸性和活性物种价态的变化与异丁烷脱氢活性和稳定性之间的关系。表征结果显示,Sn对V₂O₅/Al₂O₃表面的酸性和V物种在催化剂表面的分布和价态具有一定的调节作用,当Sn质量分数为1%时,氧化锡在催化剂表面分散均匀,对表面积和孔结构影响较小,同时,表面酸性变化较小,表面低价态的钒物种增多。活性评价结果表明,该催化剂在临氢反应条件下保持了最佳的脱氢活性及稳定性,异丁烷脱氢反应480min后,异丁烷转化率为46.8%,异丁烯收率为39.8%。     

梯级孔丝光沸石负载的钒基催化剂上异丁烷脱氢性能

以十二烷基二甲基苄基溴化铵为介孔模板剂合成了具有梯级孔结构的丝光沸石分子筛,并以之为载体通过浸渍负载制备了钒基催化剂。通过X射线衍射（XRD）、N₂吸附-脱附、扫描电镜（SEM）、程序升温脱附法（NH₃-TPD）等技术对制备的催化剂进行了表征。由表征结果可知,制备的钒基催化剂上出现了孔径为2～3nm的介孔,比表面积及总孔容等都有不同程度增加,弱酸中心数量升高,中强酸及强酸数量下降,催化剂的相对结晶度随模板剂用量的增多也逐渐下降。催化剂上异丁烷脱氢反应评价结果表明,梯级孔结构的引入能够明显改善催化剂的异丁烷脱氢性能,催化剂上异丁烷转化率略微降低、异丁烯选择性明显升高、裂解等副反应受到抑制、积炭的聚合度有所下降。合成时模板剂的添加量存在最优值,V-MOR-2样品表现出最优的催化活性。     

高分散Ni/Al_2O_3催化剂的制备及其裂解汽油一段加氢性能

通过调整载体酸性、在活性组分负载过程中添加助剂、络合剂等方法制备Ni/Al2O3催化剂。采用XRD、TPR等技术表征了催化剂活性组分的分散度和还原度,并进行了催化剂性能的评价。结果表明通过调整载体酸性、添加助剂、络合剂的方式可以实现对催化剂中活性组分分散度的调变,提高催化剂加氢活性、稳定性及选择性能。     

Fe掺杂对Pt-Sn-K/γ-Al_2O_3异丁烷脱氢催化剂性能的影响

采用共沉淀法制备不同Fe含量的Fe(x)-γ-Al_2O_3复合氧化物载体,并采用真空浸渍法制备了Pt-Sn-K/Fe(x)-γ-Al_2O_3催化剂。对制备的催化剂进行XRD、N_2物理吸附-脱附和NH_3-TPD表征,研究Fe的掺杂对Pt-Sn-K/Fe(x)-γ-Al_2O_3催化剂的结构及其催化异丁烷脱氢反应性能的影响。结果表明,Fe的引入可以改变催化剂的反应活性和产物选择性,当Fe_2O_3掺杂质量分数为4%时,催化剂具有最高的异丁烯收率,50 h的平均收率达到42.9%。     

柠檬酸(CA)对Cu-Mn-O/γ-A1_2O_3催化燃烧苯性能的影响

以大孔拟薄水铝石为原料,添加有机助剂制备了比表面积高、孔分布宽的柱状氧化铝载体。用等体积浸渍法制备了Cu-Mn-O-CA/γ-A12O3催化剂(CuO,MnOx质量分数分别为14%,7%,n(CA)∶n(CuO)=1∶1),考察了其催化燃烧苯的活性,并利用低温氮吸附、X射线衍射(XRD)对催化剂结构进行了表征。结果表明:制备的γ-A12O3载体比表面积325m2/g,孔容0.48cm3/g,主要是中孔占总孔容的90.2%;添加柠檬酸(CA)后,活性组分均匀分散在载体表面,XRD谱图无明显CuO和MnOx特征峰;在空速1800h-1,苯进料浓度2mg/m3,反应温度350℃下苯催化燃烧转化率达到95%以上。     

异丁烷脱氢过程催化剂结焦与焦性质研究

在固定床反应装置上,采用YBD型Cr/Al_2O_3催化剂催化异丁烷脱氢,通过热分析技术研究结焦催化剂,考察反应条件对催化剂结焦量及焦性质的影响。结果表明,Cr/Al_2O_3催化剂对异丁烷脱氢有较好的催化活性,当反应温度580℃,空速800 h^(-1)时,异丁烷转化率60%以上,异丁烯选择性90%以上,异丁烯收率约60%。反应温度、空速以及异丁烯对结焦催化剂的焦含量有明显影响,当反应温度超过580℃,随着原料气中异丁烯含量的增加,催化剂的结焦量迅速增加。     

Mg改性Silicalite-1分子筛负载Pt-Sn催化剂对异丁烷脱氢性能的影响

利用等体积浸渍法制备不同镁含量的Mg-Silicalite-1 (Mg-SC-1)分子筛,以该分子筛为载体负载Pt-Sn双金属组分催化异丁烷脱氢反应,采用固定床连续反应器评价催化剂性能,并利用X-射线粉末衍射(XRD)、N2吸附-脱附、程序升温还原(H2-TPR)、扫描电镜(SEM)和碳含量分析等方法研究不同MgO含量的Pt-Sn/Mg-SC-1催化剂的催化性能。实验结果表明,添加w(MgO)=7%到SC-1载体,再负载Pt-Sn组分制备的催化剂异丁烷脱氢效果较好,相比于以纯硅SC-1分子筛为载体的催化剂具有高的反应稳定性和活性。而且经Mg改性后的SC-1载体与助剂SnOx物种之间存在较强的相互作用,导致SnOx物种不易被还原,并促进Pt粒子的分散度。在反应12 h后含w(MgO)=7%的Pt-Sn/Mg-SC-1催化剂仍保留较多的活性Pt粒子。     

载体对Pt催化甲基环己烷脱氢性能的影响

采用浸渍法制备了Al₂O₃、SiO₂、Y₂O₃及活性炭负载的0.2%(质量分数,下同)Pt催化剂。氮气吸附脱附、H₂-TPR、CO脉冲吸附对催化剂表征的结果表明,活性炭载体上活性组分的分散度最高,催化甲基环己烷(MCH)脱氢反应的结果表明,活性炭负载的Pt催化剂具有最高的催化活性。     

Y_2O_3对MoO_3/ZrO_2催化剂的影响及其在甲烷化反应中的应用

采用浸渍法制备Y_2O_3促进的Mo O3/Zr O2催化剂,通过H2-TPR和XRD对催化剂的物化性能进行表征,研究Y_2O_3对催化剂中活性组分Mo O3与载体Zr O2之间相互作用力的影响。催化剂活性评价结果表明,助剂Y_2O_3在直接甲烷化反应中明显提高催化剂稳定性。在空速5 000 h-1、反应压力3.0 MPa和反应温度450℃条件下,反应800 h,催化剂活性保持稳定,具有优良的抗水合稳定性。     

干混法改性Fe_2O_3/SAPO-34催化乙醇制备乙烯

采用干混法改性的SAPO-34催化剂用于乙醇制备乙烯的研究。用Fe2O3对SAPO-34进行了改性。研究了反应温度、金属负载量、反应空速对反应的影响。采用N2低温等温吸附和脱附、XRD、NH3-TPD和H2-TPR的表征手段对所研究的催化剂进行表征分析。结果显示,干混法改性催化剂对催化剂进行了有利的调变,催化剂的稳定性更好。     

动物骨源羟磷灰石负载Co3O4用于N2O催化分解

通过焙烧猪骨和鸡骨获得羟磷灰石(nHAP)载体,并采用浸渍法制备Co3O4/nHAP催化剂。采用XRD、N2物理吸附-脱附、FT-IR和H2-TPR等对催化剂进行表征,在连续流动微反装置上考察催化剂催化分解N2O的性能。结果表明,相比于鸡骨源Co3O4/nHAP催化剂,以猪骨源HAP为载体的催化剂因其较大的比表面积以及较小的Co3O4粒径尺寸,提供了更多的活性位点。特别是猪骨源Co3O4/nHAP催化剂中适量的K、Na等元素促进了Co^3+到Co^2+的还原,削弱了Co-O键,使催化剂的催化活性显著提高。     

Sn掺杂对Pt/Sn(x)-θ-Al_2O_3丙烷脱氢催化剂性能的影响

采用铝箔盐酸回流-油柱成型法制备了不同Sn掺杂量的Sn(x)-θ-Al_2O_3载体,并采用真空浸渍法制备了Pt/Sn(x)-θ-Al_2O_3催化剂。对制备的催化剂进行XRD、N2物理吸附-脱附、NH3-TPD、H2-TPR和TG-DTA表征,研究了在载体中掺入助剂Sn对Pt/Sn(x)-θ-Al_2O_3催化剂结构及丙烷脱氢催化反应性能的影响。结果表明,在载体制备过程中掺入Sn,可以提高催化剂反应活性和产物选择性,当Sn掺杂质量分数为1.0%时,催化剂具有最优的丙烷脱氢反应性能,15 h的平均丙烷转化率为32.4%,平均丙烯选择性为95.5%。